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論文

Repeatability and reproducibility of measurements of low dissolved radiocesium concentrations in freshwater using different pre-concentration methods

栗原 モモ*; 保高 徹生*; 青野 辰雄*; 芦川 信雄*; 海老名 裕之*; 飯島 健*; 石丸 圭*; 金井 羅門*; 苅部 甚一*; 近内 弥恵*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(2), p.477 - 485, 2019/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:39.86(Chemistry, Analytical)

福島県の淡水に含まれる低レベル溶存態放射性セシウム濃度の測定に関する繰り返し精度と再現精度を評価した。21の実験施設が5つの異なる前濃縮法(プルシアンブルー含浸フィルターカートリッジ,リンモリブデン酸アンモニウム共沈,蒸発,固相抽出ディスク、およびイオン交換樹脂カラム)によって10L試料3検体を前濃縮し、放射性セシウム濃度を測定した。全$$^{137}$$Cs濃度測定結果のzスコアは$$pm$$2以内で、手法間の誤差は小さいことが示された。一方で、各実験施設内の相対標準偏差に比べて、施設間の相対標準偏差は大きかった。

論文

Spatial distributions of radionuclides deposited onto ground soil around the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant and their temporal change until December 2012

三上 智; 前山 健司*; 星出 好史*; 坂本 隆一*; 佐藤 昭二*; 奥田 直敏*; Demongeot, S.*; Gurriaran, R.*; 上蓑 義朋*; 加藤 弘亮*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 139, p.320 - 343, 2015/01

 被引用回数:102 パーセンタイル:92.78(Environmental Sciences)

Comprehensive investigations have been conducted on the land environment affected by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident. Distribution maps of Cs-134, Cs-137, and Ag-110m deposition density as of March, September, and December 2012, were constructed according to monitoring results obtained at nearly a thousand locations. Little temporal change of the deposited radionuclides was observed during the nine months from March to December 2012. Weathering effects especially horizontal mobility, during this time were not noticeable. Spatial characteristics in the ratios of Cs-134/Cs-137 and Ag-110m/Cs-137 that deposited on ground were observed by investigations in the Tohoku and Kanto areas. The elaborate deposition maps of Cs-134 and Cs-137 as of September 2012, and those as of December 2012, were constructed using the relationship between the air dose rate and the deposited activity per unit area.

論文

The Air dose rate around the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant; Its spatial characteristics and temporal changes until December 2012

三上 智; 前山 健司*; 星出 好史*; 坂本 隆一*; 佐藤 昭二*; 奥田 直敏*; 佐藤 哲朗*; 武宮 博; 斎藤 公明

Journal of Environmental Radioactivity, 139, p.250 - 259, 2015/01

 被引用回数:49 パーセンタイル:78.08(Environmental Sciences)

For comprehensive investigation of the effects of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident on the land environment, three measurement campaigns covering wide area around the Fukushima site had been conducted by the end of fiscal year of 2012. The distribution maps of air dose rate have been constructed according to the measurement results implemented at approximately 6500 locations using the maximum values for the measurement period. Spatial distributions and temporal variations of air dose rate in the area were revealed by examining the resultant distribution maps. In the lower air dose rate area, the reduction rate of the air dose rate was observed to be smaller than that in the other areas and even smaller than physical attenuation rate alone, in contrast, the reduction rate was higher in areas with higher air dose rate.No significant difference among different land uses was observed in the reduction tendency of air dose rates in flat and spatially opened locations.

論文

Mechanism of radiation-induced reactions in aqueous solution of coumarin-3-carboxylic acid; Effects of concentration, gas and additive on fluorescent product yield

山下 真一; Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 田口 光正; 室屋 裕佐*; Lin, M.*; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介

Free Radical Research, 46(7), p.861 - 871, 2012/07

 被引用回数:26 パーセンタイル:53.93(Biochemistry & Molecular Biology)

クマリンの水溶性誘導体であるクマリン-3-カルボン酸(C3CA)の水溶液中における放射線誘起化学反応について電子線パルスラジオリシス、$$^{60}$$Co $${gamma}$$線照射後の最終生成物分析,決定論的モデルシミュレーションによって調べた。C3CAは水和電子だけでなくOHラジカルとも拡散律速相当の速度定数(それぞれ2.1$${times}$$10$$^{10}$$, 6.8$${times}$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)で反応することがわかった。O$$_{2}$$$$^{-}$$$$^{bullet}$$に対する反応性は確認されなかった。蛍光物質7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボン酸(7OH-C3CA)は高速液体クロマトグラフィに接続した蛍光光度計により検出した。この7OH-C3CAの生成収率は、照射条件により差はあるものの、0.025から0.18(100eV)$$^{-1}$$であった。C3CA濃度, 飽和気体, 添加剤に対する7OH-C3CA収率の変化から、C3CAによるOHラジカル捕捉から7OH-C3CAが形成されるまでには少なくとも二つの経路(過酸化後のHO$$_{2}$$ラジカル放出及び不均化反応)があることが示された。これらの経路を含む反応機構を提案し、シミュレーションを実施した。OHラジカル捕捉後の7OH-C3CAへの変換効率を4.7%とすることで測定結果をよく説明できた。

論文

Production of a fluorescence probe in ion-beam radiolysis of aqueous coumarin-3-carboxylic acid solution, 2; Effects of nuclear fragmentation and its simulation with PHITS

前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; Sihver, L.*; 村上 健*; 勝村 庸介

Radiation Physics and Chemistry, 80(12), p.1352 - 1357, 2011/12

 被引用回数:15 パーセンタイル:71.63(Chemistry, Physical)

クマリン-3-カルボン酸(CCA)水溶液の放射線分解では水分解生成物であるOHラジカルによりCCAが酸化されて一定の比率で蛍光プローブになる。このことを利用し、HIMAC施設において135, 290, 400MeV/uの炭素イオンを水に照射した際のOHラジカル収率をブラッグピーク付近で測定した。ブラッグピークで停止するまでの間に入射イオンはエネルギーを失い、LETが増加するため、トラック構造が密となることを反映してOHラジカル収率が減少する一方、ブラッグピークよりさらに深い下流の領域では核破砕で生成した軽くてLETの低いHやHeなどの二次イオンの照射により、OHラジカル収率は急激に高くなることを明らかにした。核破砕を考慮して上記のようなOHラジカル収率の変化を定量的に説明するために粒子・重イオン汎用3次元モンテカルロコードPHITSを用いて粒子輸送計算を実施したところ、ブラッグピークより上流の領域では測定結果を精度よく説明できた。しかしブラッグピークより下流の領域では測定値に対して、シミュレーションに基づく推定値は15-45%過小評価となり、この差異は線量測定で用いた電離箱と試料セルとのジオメトリの違いが主因となって生じている可能性が高いことが示された。

論文

Production of a fluorescence probe in ion-beam radiolysis of aqueous coumarin-3-carboxylic acid solution, 1; Beam quality and concentration dependences

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介

Radiation Physics and Chemistry, 80(4), p.535 - 539, 2011/04

 被引用回数:42 パーセンタイル:93.07(Chemistry, Physical)

水の放射線分解で生成するOHラジカルをクマリン-3-カルボン酸(3CCA)により捕捉させると、一部が蛍光体である7OH-3CCAになる。この7OH-3CCAの放射線化学収率($$G$$値)を8種のイオンビーム照射に対して測定した。この際、3CCA濃度を0.1から26mMの間で変化させることで、捕捉反応が起こる時間スケールを5.6ナノ秒から1.5マイクロ秒の間で変化させた。報告のあるOHラジカル収率と比べたところ、時間スケールが数十ナノ秒よりも遅い場合には7OH-3CCA収率がOHラジカル収率の約(4.7$$pm$$0.6)%で一定となることがわかり、ビームの種類に依存しないことも明らかとなった。数cGyという低線量でも検出可能なことから、3CCA水溶液中で生成する蛍光体7OH-3CCAはOHラジカルの高感度なプローブとしてさまざまな放射線に対して利用できることが示された。

論文

Determination of the time-dependent OH-yield by using a fluorescent probe; Application to heavy ion irradiation

Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*

Chemical Physics Letters, 468(4-6), p.275 - 279, 2009/01

 被引用回数:44 パーセンタイル:81.82(Chemistry, Physical)

高エネルギー重粒子線による水の放射線分解で生成される$$^{bullet}$$OHをHPLC-ケイ光測定により検出した。$$^{bullet}$$OHのプローブとしてクマリン-3-カルボキシル酸(3CCA)を用いた。このCCAは$$^{bullet}$$OHとの反応の後、ケイ光物質7-hydroxy-coumarin-3-carboxylic-acid (7OH-3CCA)を生成する。7OH-CCAの検出下限は1nMよりも低いため、放射線分解収量が2$$times$$10$$^{-9}$$mol/Jという高い感度で測定できた。4.8-GeV-$$^{12}$$C$$^{6+}$$及び20-GeV-$$^{40}$$Ar$$^{18+}$$照射時の$$^{bullet}$$OH収量をnsから$$mu$$sの間で測定し、$$^{bullet}$$OH収量はそれぞれ2.8$$times$$10$$^{-7}$$から1.3$$times$$10$$^{-7}$$mol/J(LET 11eV/nmの$$^{12}$$C$$^{6+}$$)と1.5$$times$$10$$^{-7}$$から0.9$$times$$10$$^{-7}$$mol/J(LET 90eV/nmの$$^{40}$$Ar$$^{18+}$$)と推移した。これらの結果は文献値とよく一致した。

論文

Water radiolysis with heavy ions of energies up to 28 GeV, 2; Extension of primary yield measurements to very high LET values

山下 真一; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 前山 拓哉*; 村上 健*

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1224 - 1229, 2008/10

 被引用回数:22 パーセンタイル:78.39(Chemistry, Physical)

重粒子線照射から100ns後の収量であるプライマリ${it g}$値をこれまで主要な生成物である水和電子,OHラジカル,過酸化水素について中性条件下で測定してきた。この際放射線医学総合研究所の重粒子線加速器HIMACからの$$^{4}$$He$$^{2+}$$, $$^{12}$$C$$^{6+}$$, $$^{20}$$Ne$$^{10+}$$, $$^{28}$$Si$$^{14+}$$, $$^{40}$$Ar$$^{18+}$$, $$^{56}$$Fe$$^{26+}$$といったビームを150-500MeV/uという高いエネルギーを用いてきたが、本研究ではよりブラッグピークに近い領域で照射を実施することにより、LET(線エネルギー付与)をおよそ700eV/nmまで増加させ、従来よりも高いLETビームを用いての測定を実施した。この際、PMMA製のエネルギー吸収材を厚さを制御しながら用いてビームエネルギーを下げたため、飛程末端の確認や、線量較正も注意深く行った。この結果広い範囲のビーム条件で測定結果が得られ、さらにこれをLET依存性だけでなく(${it Z}$$$_{eff}$$/$$beta$$)$$^{2}$$依存性としてプロットしたところLETよりも統一的に異なるイオンを用いた場合の測定結果を表すことがわかった。

口頭

ケイ光プローブを用いたOH収量高感度測定,2; GeV級重粒子線照射における時間挙動の評価

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*

no journal, , 

放射線医学総合研究所HIMACでガン治療用重粒子線をCoumarin-3-carboxylic acid(CCA)水溶液に照射し、ケイ光プローブ7OH-CCA生成収量からOH収量の時間挙動を評価した。イオン種を変化させ、OHの時間挙動やそこから推察されるトラック構造についても検討した。従来の吸光分析による測定と比べ、線量は二割程度で十分であり結果もよく対応していた。

口頭

治療用重粒子線のブラッグピーク付近のOHラジカル収量,1; スカベンジャCCAを用いた収量測定

山下 真一; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

これまでケイ光プローブを用いた高感度OH収量測定手法を開発し、重粒子線照射に対して実際の測定を行ってきた。これをさらに拡張し、高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定した。ブラッグピーク付近で収量が極小値をとること,加速エネルギーが異なると同一のイオンでも異なる収量となることなどが明らかとなった。

口頭

治療用重粒子線のブラッグピーク付近のOHラジカル収量,2; HIBRACコードによるフラグメンテーションの寄与の検討

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

これまでガン治療用高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定してきた。本研究では高エネルギー重粒子線で顕著となるフラグメンテーション(核破砕)をシミュレーションにより評価し、これを元に測定結果を再現し、計算コードの検証を行うとともに各イオンの寄与がOH収量の点でどの程度あるのかについて検討した。

口頭

Ion beam radiation chemistry relevant to radiation therapy

勝村 庸介; 山下 真一; Lin, M.; 前山 拓哉*; 室屋 裕佐*; Baldacchino, G.*; Jay-Gerin, J.-P.*; Meesungnoen, J.*; 村上 健*

no journal, , 

In Japan, cancer is the first place of the death rate and radiation treatment becomes more and more popular. Especially, ion beam treatment receives much attention because it is effective against even some radioresistant cancers. Consequently, several ion beam facilities have been constructed. Since about 70 % of our body is water, understanding of water radiolysis with ion beams is essential for the evaluation of the biological effect of ion beams. In the present experiment, radiolysis of water has been investigated with ions beams from $$^{4}$$He$$^{2+}$$ to $$^{132}$$Xe$$^{54+}$$ of a few hundreds MeV per u, which are provided at HIMAC facility installed in National Institute of Radiological Sciences. The $$it g$$-values of e$$^{-}$$$$_{aq}$$, $$^{.}$$OH and H$$_{2}$$O$$_{2}$$ as a function of LET at 100 ns after the energy deposition have been determined. The radical yields decrease but the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ yield increases with the increase of LET due to the track reaction. The experimental data is compared with the Monte Carlo simulation and it was found that the simulation could reproduce the results, indicating the validity of the simulation. Similar experiment has been done at the Bragg peak. The data were analyzed considering the contribution of secondary ions produced through the fragmentation reactions of the primary projectiles. The HIBRAC code can reproduce the experimental results successfully. In the high energy ion beam treatments, the evaluation of the secondary ions is inevitably important.

口頭

高エネルギー粒子線のラジカル収量の評価

前山 拓哉*; 勝村 庸介; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

これまでケイ光プローブを用いた高感度$$bullet$$OH収量測定手法を開発し、種々の重粒子線に対して$$bullet$$OH収量の時間変化を測定してきた。実際の粒子線治療ではガン患部にブラッグピーク(以下、BP)が重なるようにする。そこで本研究では従来の測定を拡張し、BP近傍での$$bullet$$OH収量を測定した。高エネルギー炭素線の場合、核破砕(フラグメンテーション)により、ほぼ等速の炭素より軽い$$^{1}$$H$$^{+}$$, $$^{4}$$He$$^{2+}$$などが発生する。重粒子線の照射効果はイオンの種類と速度に依存するため、これらのイオンの内訳をシミュレーションにより評価し、実験結果と比較した。

口頭

Water radiolysis with heavy ions

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

生成物収量測定とトラック内反応シミュレーションにより高エネルギー重粒子線による水の放射線分解について調べた。核子あたりのエネルギーが最大で500MeVのヘリウムからキセノンまでのイオンを放射線医学総合研究所の重粒子加速器HIMACにおいて照射に用いた。高エネルギー重粒子線の長い飛程(10cm以上)を利用し、トラックセグメント収量を主要生成物であるe$$^{-}$$$$_{aq}$$, $$bullet$$OH, H$$_{2}$$O$$_{2}$$について測定した。さらに、PMMA製のエネルギー吸収材を利用してイオンのエネルギーを核子あたり約10MeVまで減少させ、LETを約2500eV/nmまで増加させて測定を実施した。また、捕捉剤濃度の効果も検討し、モンテカルロシミュレーションによる再現やトラック構造及びトラック内ダイナミクスに関する検討も実施した。

口頭

治療用重粒子線による水分解,1; ブラッグピーク付近における$$^{.}$$OH収量測定

前山 拓哉*; 山下 真一; 勝村 庸介; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 翠川 匡道*; Funtowiez, D.*; 村上 健*

no journal, , 

近年高エネルギー重粒子線を用いたガン治療が実用化され、外科手術に匹敵する実績をあげている。放射線誘起細胞死は直接効果と間接効果からなり、ほぼ同等の寄与を有することが知られている。特に後者では水分解で生成するOHラジカルが中心的な役割を示すと考えられているため、その収量は詳細なメカニズム追究だけでなく治療の高度化にも必要な情報と言える。実際の治療においてガン患部に照射されるブラッグピーク付近でOHラジカル収量がどのようになるか実験的に調べた。測定したOHラジカル収量から、イオンの原子番号が大きくなるほど、イオンのエネルギーが高くなるほどあるいは飛程が長くなるほど、フラグメンテーションの影響が大きくなることが示唆された。

口頭

治療用重粒子線による水分解,2; 核破砕の$$^{.}$$OH収量への寄与のPHITSを用いた検討

Funtowiez, D.*; 前山 拓哉*; 山下 真一; 勝村 庸介; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*; 村上 健*

no journal, , 

これまでガン治療に用いられるような高エネルギー重粒子線のブラッグピーク付近におけるOHラジカル収量を測定してきた。この結果、フラグメンテーションの寄与が特にブラッグピークより深い部分では急激に大きくなることがわかっている。そこで本研究では汎用性の高い三次元モンテカルロ法PHITSコードによりフラグメンテーションのシミュレーションを行い、定量的にその寄与を評価した。さらに、これまでより単純な系、すなわちフラグメンテーションが無視できる条件で測定されてきたOHラジカル収量と組合せることでわれわれの測定結果を再現できることを検証した。

口頭

PHITSコードを用いた治療用粒子線ブラッグピーク付近のOHラジカル評価

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 室屋 裕佐*; 工藤 久明*; 岡 壽崇; 佐藤 達彦; 勝村 庸介; et al.

no journal, , 

生体主成分である水の放射線分解は重粒子線の生体影響を明らかにするうえで重要である。DNA損傷の起点の一つとして、DNA周囲の水が分解してできるOHラジカルがあげられ、その生成量や空間的な分布は重要と言える。本研究では、がん治療で患部に重ね合わされるブラッグピーク付近において、高感度ケイ光プローブを利用することでOHラジカルの収率を測定した。この領域では核破砕反応(フラグメンテーション)により、さまざまな二次粒子が混在したビームが試料に照射されるため、高エネルギー粒子線輸送計算が行えるPHITSコードを用いてその寄与についても検討した。ブラッグピークより上流では測定結果をよく説明することができたものの、下流の領域では20$$sim$$30%の差異が見られ、粒子輸送計算における二次粒子内訳をより妥当なものに改善していく必要があると示唆された。

口頭

Water radiolysis with heavy ions of energies up to 28 GeV

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

重粒子線による水の放射線分解について、トラック構造と放射線分解生成物収率の関連を調べた。HIMAC(Heavy Ion Medical Accelerator in Chiba)で得られる28GeVまでの高エネルギー重粒子線を用い、広いビーム条件に対して主要生成物のプライマリ収量を決定した。ケイ光プローブである7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボン酸を、水の放射線分解で生成するOHラジカルの高感度検出・定量に用いた。この手法を拡張し、ブラッグピーク付近における水の放射線分解についても検討を進め、その際、高エネルギー重粒子線で無視できなくなる核破砕反応の寄与についても考慮した。最近、手がけ始めたオンラインガス分析についても簡単に紹介する。

口頭

重粒子線による水の放射線分解; プライマリ収量から見たトラック構造

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

これまで放射線医学総合研究所(NIRS)の重粒子線がん治療装置(HIMAC)においてがん治療用GeV級重粒子線を用い、広いビーム条件で水の放射線分解における主要生成物のプライマリ収量を測定してきた。測定結果をモンテカルロ法,拡散モデルといったシミュレーションの結果と比べ、トラック構造について検討した。

口頭

治療用重粒子線による水の放射線分解; ブラッグピーク付近における$$^{.}$$OH収量

前山 拓哉*; 山下 真一; 勝村 庸介; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

Coumarin-3-carboxylic acid(CCA)は水の放射線分解で生成するOHラジカル($$^{.}$$OH)を捕捉し、その一部は数nMの高い感度で定量可能なケイ光物質となる。実際のがん治療で患部に照射されるブラッグピーク近傍をCCA水溶液に照射し、その際の$$^{.}$$OH収量評価を試みた。高エネルギー重粒子線の特にブラッグピーク付近では核破砕(フラグメンテーション)が無視できなくなる点も検討した。

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