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報告書

プルトニウム研究1棟核燃料物質全量搬出作業

伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.

JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08

JAEA-Technology-2021-001.pdf:12.98MB

プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。

論文

Solvent extraction of cesium using DtBuDB18C6 into various organic solvents

佐々木 祐二; 森田 圭介; 北辻 章浩; 伊藤 圭祐*; 吉塚 和治*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 28(2), p.121 - 131, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

Csは高レベル廃液中で分離対象元素の一つである。しかし、Csはアルカリ金属に属し分離が難しい元素である。DtBuDB18C6はCs抽出に有効な化合物であるとされる。しかし、プロセスで用いられる希釈剤(ドデカンやオクタノール)への溶解度が低く、利用しづらく、他の希釈剤を検討した。その結果、ケトン,エーテル,エステル系の溶媒中にDtBuDB18C6の溶解度は高く、また、ケトン,アルコールを用いる場合、Cs分配比は比較的高いことが分かった。それぞれの抽出溶媒を用いて、Csの分配挙動,抽出条件,抽出容量などを検討した。

論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool; Confirmation of fuel temperature calculation function with oxidation reaction in the SAMPSON code

鈴木 洋明*; 森田 能弘*; 内藤 正則*; 根本 義之; 加治 芳行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00450_1 - 19-00450_17, 2020/06

本研究では使用済み燃料プール(SFP)における重大事故解析のため、SAMPSONコードの改良を行った。空気中酸化モデルとして、ジルカロイ4(ANLモデル)とジルカロイ2(JAEAモデル)の酸化試験データに基づく、それぞれの酸化モデルをSAMPSONコードに導入した。改良コードの有効性確認のため、米国サンディア国立研究所がこれまでに実施した、BWR燃料集合体の実規模モデルを用いての空気中酸化試験の解析を行った。その結果、Zrの空気中酸化に基づく急激な温度上昇を良い精度で再現できた。またSFP事故解析をSFPの初期水位がゼロの場合、燃料有効長の最下端位置の場合、中間位置の場合、の3ケースについて実施した。その結果、SFPの冷却水が完全に失われ、燃料集合体中の空気の自然循環が起きる場合にのみ、事故時初期の急激な温度上昇が起きることが示された。

論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 6; Analysis on oxidation behavior of fuel cladding tubes by the SAMPSON code

森田 能弘*; 鈴木 洋明*; 内藤 正則*; 根本 義之; 加治 芳行

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 9 Pages, 2019/05

本研究では使用済燃料プールでの事故解析を目的としてシビアアクシデントコードSAMPSONの高度化を実施した。新たに組み込んだ空気中Zr酸化反応モデルの機能確認のために、既存の酸化モデルと、本研究で開発した酸化モデルを用いて、米国サンディア国立研究所の実施したBWR燃料集合体モックアップの空気中酸化試験の解析を行った。検証解析の結果に基づき、酸化反応モデルの違いが燃料棒温度変化の解析結果に及ぼす影響及び使用済燃料プール事故時の初期水位が酸化反応挙動に及ぼす影響について検討した結果を報告する。

論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 7; Analysis on effectiveness of spray cooling by the SAMPSON code

鈴木 洋明*; 森田 能弘*; 内藤 正則*; 根本 義之; 永武 拓; 加治 芳行

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 7 Pages, 2019/05

使用済燃料プール(SFP)での事故解析を目的としてシビアアクシデントコードSAMPSONの高度化を実施した。新たに組み込んだスプレイ冷却モデルの機能確認のため検証解析を実施した。また実機におけるスプレイ流量が燃料棒温度変化に及ぼす影響評価や、効率的なスプレイ冷却の手法に関する評価等を行なった。その結果、SFPの真上からスプレイを降らせることにより、冷却水損失で大気中に露出した燃料集合体の冷却を有効に行なうことができ、燃料の破損を防ぎ得ることが示された。

論文

Determination of fusion barrier distributions from quasielastic scattering cross sections towards superheavy nuclei synthesis

田中 泰貴*; 成清 義博*; 森田 浩介*; 藤田 訓裕*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 山木 さやか*; 若林 泰生*; 田中 謙伍*; 武山 美麗*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(1), p.014201_1 - 014201_9, 2018/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:72.43(Physics, Multidisciplinary)

ガス充填型反跳生成核分離装置GARISを用いて$$^{48}$$Ca + $$^{208}$$Pb, $$^{50}$$Ti + $$^{208}$$Pb, $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm反応系における準弾性散乱断面積の励起関数を測定した。これらのデータから融合障壁分布を導出し、チャンネル結合計算と比較した。$$^{48}$$Ca + $$^{208}$$Pb及び$$^{50}$$Ti + $$^{208}$$Pb反応の障壁分布のピークエネルギーはそれらの反応系における2中性子蒸発断面積のピークエネルギーと良く一致し、一方$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm反応の障壁分布のピークエネルギーは4中性子蒸発断面積のピークエネルギーより少し下に現れることが判った。この結果は超重核合成の際の最適ビームエネルギーの予測に役立つ情報を与える。

論文

Effect of the central frames and substituents attached to N atoms on extraction ability of podand-type extractants

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 津幡 靖宏; 鈴木 智也; 木村 貴海; 森田 泰治

Proceedings of 20th International Solvent Extraction Conference (ISEC 2014), p.431 - 435, 2014/09

ポダンド系を含む8種の異なる抽出剤を開発し、アクチノイド元素に対する分配比を比較した。抽出に関して化合物の中心骨格が大きく影響し、この中でジグリコールアミド(DGA)化合物が最も高い分配比を示した。加えて、DGA化合物の窒素原子に結合する置換基の効果について検討した。立体障害や水素結合などを持つような化合物によるアクチノイドの分配比は低いことが示唆された。

論文

Observation of the laser-induced surface dynamics using the single-shot soft X-ray laser probe

長谷川 登; 越智 義浩; 河内 哲哉; 錦野 将元; 石野 雅彦; 今園 孝志; 海堀 岳史; 守田 利昌; 佐々木 明; 寺川 康太*; et al.

X-Ray Lasers 2012; Springer Proceedings in Physics, Vol.147, p.117 - 120, 2014/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0

フェムト秒レーザーによるアブレーションダイナミクスは数値シミュレーションによる予測が多数されているが、観測が困難であるため実験的な解明が遅れている分野である。われわれはフェムト秒レーザーポンプ・軟X線レーザープローブを用いた時間分解軟X線反射イメージング光学系を構築し、白金におけるアブレーションダイナミクスの観測を行った。ガウス型の強度分布を持ったフェムト秒レーザー光照射によって、スポット内の局所フルエンスの違いに起因した軟X線反射率の時間発展の違いを観測することに世界で初めて成功した。

論文

Mutual separation of Am/Cm/Ln by the use of novel-triamide, NTAamide and water-soluble diglycolamide

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 森田 泰治

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1079 - 1082, 2013/09

高レベル廃液中のAm/Cm/Ln相互分離はその後燃料製造、核変換することで、資源有効利用や環境負荷低減を導く。しかしながらこれら元素は化学的挙動が酷似し、相互分離は困難とされる。我々はAn/Ln分離に有効なソフト配位原子の窒素を包含するNTAアミドを開発し、その分離性能を明らかにした。また、これと水溶性のTEDGAを溶媒抽出に同時に利用することで、Am/Cmに高い分離比を示すことも明らかにした。ここでは、これらの結果についての詳細を報告する。

論文

Novel soft-hard donor ligand, NTAamide, for mutual separation of trivalent actinides and lanthanides

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 森田 泰治

Chemistry Letters, 42(1), p.91 - 92, 2013/01

 被引用回数:28 パーセンタイル:68.24(Chemistry, Multidisciplinary)

新規なN-ドナー抽出剤、NTAアミドを開発し、Am-Cm-Ln相互分離に用いた。0.1-0.2M HNO$$_{3}$$条件で、高いAn-Ln分離比を確認し、これはNTAアミドへのプロトネーションがAn-Ln分離に重要と考えられる。NTAアミドは通常条件下で安定であり、高いAn-Ln分離比を持つ安定な化合物を得ることができた。また、NTAアミドと水溶性ジグリコールアミドを併用し、世界的に見ても高いAm-Cm分離比(6.5)を確認することができた。以上のことからNTAアミドはAm-Cm-Ln分離において有望な化合物であることを確認した。

論文

Multiplier effect on separation of Am and Cm with hydrophilic and lipophilic diamides

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 森田 泰治

Procedia Chemistry, 7, p.380 - 386, 2012/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:93.8

高レベル廃液中のAm, Cm及びランタノイドは異なる処分方法が検討される、すなわちAmは核変換、Cmは中間貯蔵、そしてランタノイドは地層処分。このため、個別に分離する必要があるがこれら元素は化学的性質が酷似しているため分離は困難とされてきた。われわれは水溶性と疎水性の化合物の両方を一つの抽出系に加えて相乗効果による効率的な分離方法を検討してきた。ここでは、DOODAとDGA化合物等による分離を検討しその成果を報告する。

論文

Actinides extractability trends for multidentate diamides and phosphine oxides

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 津幡 靖宏; 木村 貴海; 森田 泰治

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 19, p.51 - 61, 2012/00

多くの中心骨格を持つジアミド,リン酸化物抽出剤を用いてアクチノイドの溶媒抽出を行った。アクチノイドの溶媒抽出の結果から、6員環を形成し、2つのリン酸基を持つBDPPMが最も高い抽出性能を示した。一方、BDPPMはドデカンに溶解しない問題点を持つ。希釈剤への溶解性、合成の容易さ、使用後の燃焼処分の可能性、アクチノイドの抽出性能を考慮すると、ジグリコールアミド化合物が高レベル廃液からの抽出には有効であることが確認された。

論文

Isolation and characterization of the fragrant cyclamen ${it O}$-methyltransferase involved in flower coloration

秋田 祐介; 北村 智; 長谷 純宏; 鳴海 一成; 石坂 宏*; 近藤 恵美子*; 亀有 直子*; 中山 真義*; 谷川 奈津*; 森田 裕将*; et al.

Planta, 234(6), p.1127 - 1136, 2011/12

 被引用回数:22 パーセンタイル:62.41(Plant Sciences)

Anthocyanin ${it O}$-methyltransferase (OMT) is one of the key enzymes for anthocyanin modification and flower pigmentation. We previously bred a novel red-purple-flowered fragrant cyclamen (KMrp) from the purple-flowered fragrant cyclamen "Kaori-no-mai" (KM) by ion-beam irradiation. Since the major anthocyanins in KMrp and KM petals were delphinidin 3,5-diglucoside and malvidin 3,5-diglucoside, respectively, inactivation of a methylation step in the anthocyanin biosynthetic pathway was indicated in KMrp. We isolated and compared ${it OMT}$ genes expressed in KM and KMrp petals. RT-PCR analysis revealed that ${it CkmOMT2}$ was expressed in the petals of KM but not in KMrp. Three additional ${it CkmOMT}$s with identical sequences were expressed in petals of both KM and KMrp. Genomic PCR analysis revealed that ${it CkmOMT2}$ was not amplified from the KMrp genome, indicating that ion-beam irradiation caused a loss of the entire ${it CkmOMT2}$ region in KMrp. In vitro enzyme assay demonstrated that CkmOMT2 catalyzes the 3' or 3',5' ${it O}$-methylation of the B-ring of anthocyanin substrates. These results suggest that CkmOMT2 is functional for anthocyanin methylation, and defective expression of ${it CkmOMT2}$ is responsible for changes in anthocyanin composition and flower coloration in KMrp.

論文

Separation of Am, Cm and Ln by combination of two novel-diamide compounds at $$n$$-dodecane and HNO$$_{3}$$ system

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 津幡 靖宏; 須郷 由美; 白数 訓子; 森田 泰治

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

高レベル廃液の効率的な処分を目指して、Am, Cmのようなマイナーアクチノイドの分離を検討した。Am, Cmは化学的性質が似通っており、相互分離は大変難しい。われわれは2つの分離剤を組合せた新しい相互分離法を検討した。DGA(ジグリコールアミド)やDOODA(ジオキサオクタンジアミド)のようなジアミド化合物はその合成が比較的簡単であり、疎水性,水溶性の化合物を容易に得ることができる。それぞれの化合物を溶媒抽出の水相,有機相に溶解して、2つの分離性能を組合せる相乗効果で相互分離を試みた。講演では、DGA, DOODAとランタノイド、Am, Cmとの錯形成定数や相互分離比について述べる。

論文

イオンビーム照射で得られたシクラメンの新規色素デルフィニジン3,5-ジグルコサイドによる赤紫の花色

近藤 恵美子*; 中山 真義*; 亀有 直子*; 谷川 奈津*; 森田 裕将*; 秋田 祐介; 長谷 純宏; 田中 淳; 石坂 宏*

JAEA-Review 2010-065, JAEA Takasaki Annual Report 2009, P. 65, 2011/01

埼玉県では、シクラメンの栽培種と芳香性野生種の種間交雑と染色体倍加により、バラやスズランと同様の香気成分を持つ複二倍体の芳香性シクラメンを育成した。しかし、芳香性シクラメンは色や形が限定されているため、幅広い消費者の要望に応じるために、イオンビームによる突然変異育種を試みた。芳香性シクラメン「香りの舞い」に炭素イオンビームを2Gy照射して得られたM2個体の中から、花色変異体が得られた。「香りの舞い」の主要色素がマルビジン3.5-ジグルコサイドであるのに対して、変異体の主要色素はシクラメンでは今までに見いだされていないデルフィニジン3,5-ジグルコサイドであった。以上の結果は、変異体では、デルフィニジンの3'位及び5'位の水酸基のメチル化酵素をコードする遺伝子が、イオンビームの影響を受け、マルビジンへの代謝が阻害されていることを示唆している。

論文

Separation of Am, Cm and lanthanides by solvent extraction with hydrophilic and lipophilic organic ligands

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 津幡 靖宏; 須郷 由美; 森田 泰治

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 18, p.93 - 101, 2011/00

有機相と水相の両相に存在する、水溶性,疎水性化合物によるAm, Cm, Lnの相互分離を調査した。水溶性化合物はジエチレントリアミン5酢酸(DTPA),マロンアミド,アミド酸,テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)、とテトラエチルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C2))を用い、疎水性化合物にはテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA),テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA),テトラオクチルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C8)),テトラドデシルジオクサオクタンジアミド(DOODA(C12))を利用した。DOODAは軽希土類元素に高い選択性を持ち、一方、DGA化合物は中,重希土類と高い反応性を持つ。両方の配位子を水相,有機相に溶解した系では高いLn相互分離性を示した。同じ抽出系を用い相互分離の困難なAm/Cmについて検討した結果、分離比3以上を記録した。

論文

Mutual separation of actinides from middle lanthanides by the combination of two neutral donors, $$N,N,N,N$$-tetraoctyl-3,6-dioxaoctanediamide and $$N,N,N,N$$-tetraetyldiglycolamide

佐々木 祐二; 森田 泰治; 北辻 章浩; 木村 貴海

Chemistry Letters, 39(8), p.898 - 899, 2010/08

 被引用回数:19 パーセンタイル:54.57(Chemistry, Multidisciplinary)

Sm, Eu, Gdからアクチノイド(An)元素であるAm, Cmの分離が、テトラオクチルジオクサオクタンジアミド(DOODA)とテトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)を組合せた抽出系により試みられた。抽出剤のDOODAは軽ランタノイド(Ln)に高い選択性を持ち、マスキング材のTEDGAは重Lnに高い選択性を持つ。これを組合せることにより、Am, Cmと中Lnに高い分離性を生み出すことを検討した。その結果、Am/Sm, Am/Eu, Am/Gdの分離係数それぞれ14.4, 40, 111を見いだした。本方法により、硝酸-ドデカン溶媒抽出系で高いAn/Ln分離性を生み出す可能性を示すことができた。

論文

Detection and activity of iodine-131 in brown algae collected in the Japanese coastal areas

森田 貴己*; 丹羽 健太郎*; 藤本 賢*; 葛西 広海*; 山田 東也*; 西内 耕*; 坂本 竜哉*; 牛堂 和一郎*; 田井野 清也*; 林 芳弘*; et al.

Science of the Total Environment, 408(16), p.3443 - 3447, 2010/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:34.9(Environmental Sciences)

日本沿岸域で採取した褐藻からヨウ素-131($$^{131}$$I)が検出された。褐藻は高い濃縮係数によって放射性核種を体内に蓄積することから、放射性ヨウ素の生物指標として広く使われている。測定された褐藻に含まれる$$^{131}$$Iの比放射能の最大値は0.37$$pm$$0.010Bq/kg-wetであった。本研究で採取したすべての褐藻からセシウム-137($$^{137}$$Cs)も検出された。これらの海藻における$$^{131}$$Iと$$^{137}$$Csの比放射能には相関はなかった。$$^{137}$$Csの比放射能は0.0034$$pm$$0.00075から0.090$$pm$$0.014Bq/kg-wetの範囲であった。褐藻中$$^{137}$$Csの低い比放射能と変動幅の少ない濃度から、$$^{137}$$Csのソースが過去の核実験であることを示唆している。原子力発電所や核燃料再処理施設は$$^{131}$$Iの汚染源であることは知られているが、$$^{131}$$Iが検出された海域と核関連施設が立地する地域との関連はなかった。$$^{131}$$Iが検出されたほとんどの海域は多くの人口を抱える大都市近傍であった。$$^{131}$$Iは医療の放射線診断や治療にしばしば用いられる。本研究結果から、著者らは褐藻から検出された$$^{131}$$Iのソースは、原子力発電施設起因ではなく、放射線治療行為によるものであると考えている。

論文

Development of a new extractant and a new extraction process for minor actinide separation

森田 泰治; 佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 須郷 由美; 木村 貴海

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012057_1 - 012057_11, 2010/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:93.35

マイナーアクチノイド(特にAm, Cm)分離のための抽出剤としてテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を開発した。新抽出剤を高レベル廃液からのAm-Cm分離プロセスへ適用するためには、核分裂生成物に対する分離係数,耐放射線性,化学的安定性,抽出容量,ドデカンへの溶解性,抽出剤の製造性及びコスト等のパラメータに対する条件を満足しなければならない。抽出容量の観点からTODGAはテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)に改良し、Zr, Pdに対する除染係数向上のため錯形成剤を添加する手法を開発した。TDdDGAのドデカン溶液による、Amを添加した模擬高レベル廃液及びミキサセトラを用いた向流多段連続抽出試験を実施した結果、Am回収率として99.96%以上が得られ、かつZr, Pd等の核分裂生成物から良好に分離された。

論文

Counter-current extraction and separation of Nd from Sr, Zr and Pd by TDdDGA, ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyl-diglycolamide

佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 森田 泰治; 木村 貴海

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00

ジグリコールアミド(DGA)化合物はAn(III), (IV), (VI)を硝酸溶液からドデカン溶媒に効率よく抽出する。DGA化合物に長いアルキル基を修飾したテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は高い抽出容量を持ち、Ndと第三相生成しない。そこで、ホット試験の前にコールド試験による多段抽出実験を行い、TDdDGA化合物のプロセス有効性を調べた。本実験において、Sr, Pd, Zr, Ndの4種の元素を用いた。これらは典型的な核分裂生成物であり、NdはAn(III)やランタノイドの代表元素である。Ndとそのほか3元素の分離について適切な分離条件を計算した後、ミキサセトラで多段抽出実験を行った成果を述べる。

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