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佐々木 隆之*; 吉田 初美*; 北辻 章浩; 高木 郁二*; 森山 裕丈*
Chemistry Letters, 40(8), p.870 - 871, 2011/08
被引用回数：1 パーセンタイル：6.61(Chemistry, Multidisciplinary)有機配位子の錯生成定数を決定するために、ビスジフェニルフォスフォリルメタンをイオノフォアとする3価金属イオン用イオン選択性電極を開発した。作製したイオン選択性電極は、試料溶液中のEu(III)イオン濃度に対しネルンスト応答した。マロン酸などのカルボン酸が共存する試料溶液に対しても安定的かつ再現性よく測定が可能であった。同法を用いて決定したEuのカルボン酸錯体の錯生成定数は、既報の値と良い一致を示した。
山口 彰*; 柳澤 務; 森山 裕丈*
日本原子力学会誌ATOMO
, 52(10), p.626 - 637, 2010/10
3回連載の最終回として、高速炉サイクルシステムの本格的な実用化に向けた取り組みの観点から、ナトリウム冷却高速炉に採用を検討している革新技術について、2009年12月にIAEA主催で開催された高速炉システム国際会議(FR09)での議論を中心に紹介する。開発主要国で検討されている炉型,原子炉構造,冷却系機器等の炉関連技術、及びそれに関連する燃料開発や湿式や乾式再処理技術に関する技術,シミュレーションの最新の状況、及び今後の展望について解説する。さらに高速炉開発を取り巻く今後の課題として近年関心が高まっている、安全性や核不拡散,運転経験,技術伝承や人材育成の問題についての各国の取り組み,「もんじゅ」及び「常陽」を活用した日本への期待について述べる。
戸田 太郎*; 丸山 雄大*; 森谷 公一*; 森山 裕丈*; 林 博和
電気化学および工業物理化学, 77(8), p.649 - 651, 2009/08
被引用回数：8 パーセンタイル：18.95(Electrochemistry)LiCl-KCl共晶溶融塩/液体ガリウム系(773K)におけるアメリシウムとセリウムの分配係数をZrCl
を共存させて塩中の酸化物イオン濃度を制御しMO
イオンの生成を抑制した条件で測定した。得られた分配係数から得られたアメリシウム/セリウムの分離係数は約100であった。本実験結果を他の系の報告値及び理論的予想値と比較することによって、ガリウムを使用した系はビスマスやカドミウムを用いた還元抽出系よりもアメリシウム/セリウムの分離性能が大きいことを明らかにした。
森山 裕丈*; 森谷 公一*; 戸田 太郎*; 林 博和
Radiochimica Acta, 97(4-5), p.233 - 236, 2009/05
被引用回数：2 パーセンタイル：17.24(Chemistry, Inorganic & Nuclear)溶融塩と液体金属を用いた還元抽出系であるNaCl-KCl/液体Ga系(1073K)において、Am, Ce及びEuの分配係数を測定した。溶質濃度を変化させた実験結果より、分配係数は系内の酸化物イオン濃度に強く影響され、AmO
やCeOなどが生成することが示唆された。また、Amのマスバランスは酸化塩化物や酸化物といった沈殿物の生成に影響されることが示された。これらを考慮に入れると、この系におけるAmとCeの分離係数は下限値として約30と評価された。
高木 郁二*; 小林 卓志*; 上山 裕*; 森山 裕丈*; 中道 勝; 中村 博文; 林 君夫
Journal of Nuclear Materials, 386-388, p.682 - 684, 2009/04
被引用回数：8 パーセンタイル：48.41(Materials Science, Multidisciplinary)核融合炉ブランケットにおいては、トリチウム増殖材から生成したトリチウムが構造材を透過して冷却材中へ漏洩しないようにするため、ブランケット容器構造材上に緻密なセラミック皮膜を成膜し、トリチウムの透過を低減することが考えられている。トリチウム透過低減皮膜の物性評価のため、核反応法(NRA法)を用いて皮膜の重水素拡散係数の測定を実施した。その結果、300
Cで7
10
m
s
と、鋼材(SS304)と比較して5桁程度低く、本皮膜が十分な透過低減能を有していることが明らかになった。
戸田 太郎*; 丸山 雄大*; 森谷 公一*; 森山 裕丈*; 林 博和
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(1), p.18 - 25, 2009/01
被引用回数：43 パーセンタイル：92.27(Nuclear Science & Technology)乾式法によるマイナーアクチノイド(MA)の溶融塩/液体金属系における還元抽出工程の基礎データとなる溶融塩相及び液体金属相におけるランタノイド及びアクチノイドの過剰熱力学量について理論的な考察を行った。既に報告されているデータを解析した結果、各元素の過剰エンタルピーと過剰エントロピーは、溶融塩相では金属イオン周辺の配位構造に影響を与えるイオン半径のみの関数で表され、液体金属相では合金生成を考慮したMiedimaのモデルによって表されることがわかった。これらの関係を用いてこれまでに実験データが報告されていない系の過剰熱力学量を評価し、溶融塩/液体金属系におけるMAとランタノイドの分離係数を計算した。その結果、液体金属相としてビスマスやカドミウムを用いるよりもアルミニウムやガリウムを用いる系の方が高い分離係数が得られることを示した。
戸田 太郎*; 丸山 雄大*; 森谷 公一*; 森山 裕丈*; 林 博和
Proceedings of 2008 Joint Symposium on Molten Salts (USB Flash Drive), p.933 - 938, 2008/10
溶融塩と液体金属を溶媒として用いる還元抽出法はマイナーアクチノイド(MA)の分離回収に有効な方法であると考えられている。本研究では、優れたMA分離性能を示すことが期待されているガリウムを用いる系におけるMA/希土類分離性能を評価するため、773KにおけるLiCl-KCl/Ga系のAm及びCeの分配係数を測定した。系にZrClを共存させることによってCeOイオン及びAmOイオン等の生成を防ぎ、酸化物イオンの影響を小さくすることができた。本研究で得られた酸化物イオンの影響が小さい場合のAmとCeの分離係数は約100であった。本実験結果を他の既報告値及び理論的予想値と比較することによって、AmとCeの分離係数はAl
GaBiCdの順序であることを明らかにした。
佐々木 隆之*; 久保 新太郎*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 木村 貴海; 窪田 卓見*; 高木 郁二*; 森山 裕丈*
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.51 - 54, 2005/07
第2アミン,エーテル酸素などの中性ドナーを含むジカルボン酸とEu, Am及びCmなどの3価f元素との安定度定数を25C、0.1M過塩素酸ナトリウム溶液中で溶媒抽出法により決定し、6種類のカルボン酸(グルタル酸,ジグルコール酸,イミノ二酢酸,エチレンジアミン二酢酸など)を系統的に比較検討した。さらに、時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、1:2錯体中のEu(III)の内圏水和数を決定した。以上のデータに基づいて、f元素の錯形成におけるソフトドナー原子の役割とアクチノイドとランタノイドの選択性に関する多重ソフトドナー原子の影響について議論した。
, PuO and rare earth oxides using ZrCl
in LiCl-KCl eutectic melt坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*
Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04
被引用回数：46 パーセンタイル：92.69(Materials Science, Multidisciplinary)使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl)を用いた新しい塩化法を開発した。UO, PuO及び希土類酸化物(LaO
, CeO, NdO and YO)をLiCl-KCl溶融塩中、500CにおいてZrClと反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。
森山 裕丈*
JNC TJ8400 2004-029, 45 Pages, 2005/02
JNC-TJ8400-2004-029.pdf:1.01MB
高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、Zr(IV)の溶解度測定を行うとともに、アクチニドイオンの加水分解定数を検討した。Zr(IV)の溶解度測定においては、イオン強度0.1M, 0.5M, 1.0Mの各水溶液中でpHを1から14まで変化させてZr(IV)の溶解度を測定し、溶解度積と加水分解定数を求めた。また、アクチニドイオンの加水分解定数については、特に6価のアクチニドイオンについて報告されている多核の加水分解定数を検討し、剛体球モデルによる予測を試みた。
森山 裕丈*
JNC TJ8400 2003-058, 41 Pages, 2004/02
JNC-TJ8400-2003-058.pdf:1.84MB
高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため,アルカリ性の領域におけるU(IV)の溶解度測定を行うとともに,熱力学データを調査した。その結果,U(IV)の溶解度測定においては,アルカリ性の領域でU(IV)の溶解度が上昇することを観測するとともに,測定された溶解度曲線を行い,高次の加水分解定数.
,
を求めた。また,熱力学データの調査においては,溶解度積,加水分解定数及び種々の配位子に対する錯生成定数についての報告値の比較検討を行い,特に4価のアクチニドイオンの.値の誤差が大きいことなどを確認した。この誤差の原因については,8配位に拡張した剛体球モデルを用いて. の値を推定し,中性付近におけるコロイド生成の影響によるものであることを確認した。
武部 愼一; 藤原 啓司*; 森山 裕丈*
日本原子力学会「施設・環境放射能動態」研究専門委員会報告書, p.1 - 9, 2003/03
収着分配係数(Kd)は測定条件等により大きく影響を受ける特性からデータ間の相互比較が難しく、データの範囲を示すことは可能であるが、その信頼性を評価することは容易ではない。そこで、現在までに得られているデータをもとにバッチ法による測定の基本的な条件について標準的と考えられる条件を検討した。この標準的な測定条件は、最新の知見に基づき、その測定方法の化学的・技術的な合理性について検討したうえで、安定した測定値が得られる推奨条件として標準を規定した。このような標準を作製することにより、データの相互比較が容易になることや、データの信頼性,適用性等の判断が容易になり、より信頼性の高い安全評価に繋がるものと考えられる。ここでは、国内外の研究者等の取り組みや日本原子力学会における標準化の状況等について解説報告する。
森山 裕丈*
JNC TJ8400 2002-054, 34 Pages, 2003/02
JNC-TJ8400-2002-054.pdf:0.14MB
高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、U(IV)の加水分解について研究した。U(IV)の加水分解定数は、トリフルオルテノイルアセトン(TTA)と
Uを用いた溶媒抽出法によって測定した。U(IV)の分配係数を、イオン強度
=0.1、0.5および1.0において、水相のpH
値の関数として測定し、標準状態の加水分解定数
、およびを求めた。また、高次の加水分解定数およびを、高pH条件における溶解度測定の結果から求めた。これらの加水分解定数の系統性を改良された剛体球モデルを用いて解析した。
山名 元*; 藤井 俊行*; 森山 裕丈*; 佐藤 史紀; 北谷 文人; 明珍 宗孝; 小島 久雄
JNC TY8400 2002-013, 57 Pages, 2002/03
JNC-TY8400-2002-013.pdf:32.32MB
平成11年度から13年度にかけて、核燃料サイクル開発機構・公募研究の一環として、「乾式再処理工程溶媒中での放射性核種化学状態分析に関わる研究」を実施した。本報告書は、その研究成果をまとめたものである。本研究は、乾式再処理で使用される溶融塩や液体金属の中でのアクチニドやFP元素がどのような溶存状態で存在するかを、電気化学、分光学、熱力学的な視点から実験的に評価するものである。このため、溶融塩紫外可視分光装置の構築、溶融塩ボルタンメトリ系の構築、液体Bi中でのランタニド金属の過剰自由エネルギー(活量)測定、ランタニドのサイクリックボルタンメトリ、ランタニドとアクチニドの熱力学的な系統性の考察、溶融塩中でのランタニドの2価の存在の研究、アクチニド用のボルタンメトリ機器の開発、を行った。この結果、溶融塩および液体Bi中でのランタニドおよびウランの溶存状態に関わる種々の実験的な知見を得た。
山名 元*; 森山 裕丈*; 浅野 秀樹*; 塩川 佳伸*; 山村 朝雄*; 長谷川 一希*; 木村 昭裕*; 梅北 哲史*
JAERI-Tech 2002-018, 33 Pages, 2002/03
JAERI-Tech-2002-018.pdf:1.95MB
アクチノイド元素の電池活物質としての有効な利用法を切り開く研究開発の一環として、溶融塩系ウランレドックスフロー電池あるいはそれに代わるアラン溶融塩電池概念について検討を行った。塩化物溶融塩を用いた「U(Bi)-Cl」電池に着目し、その基礎特性評価のために、UClの代替としてのLaClを用いて電気化学的特性を調べた。起電力法により、液体Bi中でのランタニド金属の活量係数を調べた。サイクリックボルタンメトリーによりLaの電解特性,固体陰極への電解析出特性,液体BiへのLaの還元溶解特性,BiClとLaClの同時析出による金属間化合物の形成に伴う還元波の特性,などを調べた。また、溶融塩中のウランの溶存状態分析を行うために、溶融塩紫外可視吸光分光系を構築し、NdClの吸収スペクトルの測定により同系の特性を調べた。
森山 裕丈*
JNC TJ8400 2001-048, 40 Pages, 2002/02
JNC-TJ8400-2001-048.pdf:0.16MB
高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、超ウラン元素の加水分解及び錯生成について研究した。加水分解については、Pu(IV)に関するデータとの比較のため、還元性条件下でUO2・Xh2Oの溶解度のイオン強度依存性を測定し、溶解度積K0spなどを求めた。得られたK0spの値は、Pu(IV)の場合と同じくRaiらによって示されたイオン半径への依存性から推定される値に比べてきわめて小さいことを確認した。また、酸化性条件下でPuO2(OH)2の溶解度を測定し、溶解度積K0spを求めた。さらに、アクチニドイオンの錯生成定数については、改良された剛体球モデルを用いて報告値の不足している錯生成定数の予測を試みた。
森山 裕丈*
JNC TJ8400 2001-015, 48 Pages, 2001/03
JNC-TJ8400-2001-015.pdf:1.05MB
高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、超ウラン元素の溶解度について研究した。実験においては、還元性条件下でPuO2・xH2Oの溶解度のイオン強度依存性を測定し、溶解度積K0spを求めた。得られたK0spの値は、Raiらによって示されたイオン半径への依存性から推定される値に比べてきわめて小さいことを確認した。また、アクチニドイオンの錯生成定数については、改良された剛体球モデルを用いてその系統性を検討した。その結果、An4+以外のアクチニドイオンについては報告値にみられる錯生成定数の系統性が今回のモデルで良く理解できること、An4+については報告値の信頼性を検討する必要があることなどが明らかとなった。
森山 裕丈*
JNC TJ8400 2000-050, 47 Pages, 2000/03
JNC-TJ8400-2000-050.pdf:1.49MB
高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、超ウラン元素の溶解度について研究した。還元性条件下においてPuO2・xH2Oの溶解度を測定し、溶解度積K0spおよびPu(OH)4の安定度定数4を求めた。得られたK/sup0/subspの値は、Raiらによって示されたイオン半径への依存性から推定される値に比べてきわめて小さいことを確認した。また、酸化性条件下においてPuO3・xH2Oの溶解度を測定し、溶解度積K/sup0/subspを求めた。アクチニドイオンの加水分解定数の解析においては、加水分解定数の系統性が有効電荷の概念を導入した剛体球モデルによってよく表されることを確認した。
森山 裕丈*
JNC TJ8400 99-060, 26 Pages, 1999/02
高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、超ウラン元素の溶解度について研究した。還元性条件下のpH3-8の水溶液中におけるプルトニウムの溶解度を測定した。得られた結果はPuO2(am)の固相と平衡しているPu(III)の溶存種を考慮することで良く説明できた。また、アクチニドイオンの加水分解定数の系統性を簡単な剛体球モデルを用いて検討した。アクチニドイオンの加水分解定数の文献値をモデルによって解析し、系統的な傾向をアクチニドイオンの有効電荷を考慮することにより説明した。本モデルは、系統的な観点からの実験値のチェック、そして未知のデータの予測に有用である。
森山 裕丈*
PNC TJ1604 92-003, 39 Pages, 1992/03
白金族元素を液体金属に抽出するシステムの選択と開発のため、LiCl-KClとSnからなる溶融塩/液体金属二相系において放射性トレーサーによる回収実験を実施した。主な結果は次の通りである。(1)白金族元素の回収率は高く(
100%)、RhやPdばかりではなく、Ruも液体金属にほぼ均一に溶解することが確認された。一方、Moの溶解度は低く、系内では微粒子としての挙動を示す。(2)除染係数は系の酸化還元雰囲気に大きく依存する。HClガスなどを使用して、系を十分酸化性の雰囲気に保つことにより、103を超える除染係数を期待できることが確認された。以上の実験および従来の成果から、液体金属抽出法は、抽出剤の選択や抽出条件の設定を適切に行えば、極めて高い性能を発揮することが明らかとなった。総合的な検討の結果、液体金属抽出法は白金族元素を回収する手段として有効であり、今後の研究開発に値するとの結論を得た。
