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論文

Structural analysis of Co-extracted heptavalent technetium and rhenium complexes by EXAFS

鈴木 伸一; 矢板 毅; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 本橋 治彦*

Physica Scripta, T115, p.306 - 307, 2005/00

TBPを用いる核燃料再処理においてテクネチウムは非常に複雑な挙動を示す。特に、U(VI),Pu(IV)やZr(IV)が系内に共存するとテクネチウムは共抽出される。この共抽出のメカニズムとしては硝酸イオンと過テクネチウムイオンとの交換によるものであり、発表においては、U-Tc共抽出錯体の構造について同属であるRe(VII)やMn(VII)と比較しながら報告する。

論文

High-temperature XAFS measurement of molten salt systems

岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 本橋 治彦*; 伊藤 昭憲; 小川 徹

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 487(3), p.605 - 611, 2002/07

 被引用回数:24 パーセンタイル:81.77(Instruments & Instrumentation)

希土類塩化物のような空気中で活性な溶融塩系の局所構造を調べるために、最高到達温度1000$$^{circ}C$$の高温XAFS測定システムを開発した。砂時計型の石英セルの上部タンクに固体試料を減圧状態でセットし、電気炉で溶融させ、厚さ0.1mm(0.2mm)の融体パスを通過するところで、XAFS測定を実施した。石英の吸収のために、10keV以上のエネルギー領域に測定が限られたが、本測定システムで吸湿性の高い活性な溶融塩系のXAFS測定が可能であることを確認した。

論文

XAFS study of molten ZrCl$$_4$$ in LiCl-KCl eutectic

岡本 芳浩; 本橋 治彦*

Zeitschrift f$"u$r Naturforschung, A, 579(5), p.277 - 280, 2002/05

LiCl-KCL共晶塩融体中のZrCl$$_4$$の局所構造について、ZrのK吸収端XAFS測定によって調べた。カーブフィッティング解析の結果、最近接Zr-Cl対の距離が2.51$$pm$$0.02Åで配位数が5.8$$pm$$0.6であることが判明した。これらの結果は、この混合系融体中では(ZrCl$$_6$$)$$^{2-}$$6配位錯体が主に存在することを示唆する。

報告書

逆動特性法を用いる制御棒校正用装置の実用化

山中 晴彦; 林 和彦; 本橋 純; 川島 和人; 市村 俊幸; 玉井 和夫; 竹内 光男

JAERI-Tech 2001-084, 110 Pages, 2002/01

JAERI-Tech-2001-084.pdf:10.15MB

JRR-3における炉心反応度の管理は、制御棒校正結果を用いて行っている。制御棒校正は、年1回の定期自主検査時等に、6本の制御棒の全駆動範囲について逆動特性法(IK法)を用いた反応度測定により行っている。IK法による反応度の測定は、従来のペリオド法(PP法)に比し作業時間が大幅に短縮できる長所がある。JRR-3では、約10年間のIK法を用いた反応度測定の実績を活かした測定装置の高機能化及び測定結果の信頼性向上を図った逆動特性法を用いる制御棒校正用装置を製作し、実用できることを確認した。本報は、JRR-3における制御棒校正の方法,製作した制御棒校正用装置の機能,性能及び平成12年度JRR-3定期自主検査時の制御棒校正データを用いて行った本装置の機能及び性能の検証結果について報告する。

論文

Structural studies of lanthanide(III) complexes with oxydiacetic acid and iminodiacetic acid in aqueous solution by EXAFS

成田 弘一; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 高井 木の実; 館盛 勝一; 本橋 治彦*

Journal of Synchrotron Radiation, 8(Part2), p.672 - 673, 2001/03

3価ランタノイド(Ln(III))に対する分離・精製試薬として利用されているオキシ二酢酸(ODA)及びイミノ二酢酸(IDA)を用い、Ln(III)との溶液内錯体の局所構造解析をEXAFSにより行った。詳細なEXAFSスペクトルの解析を行うことで、錯体中のLn(III)の配位数、ドナー原子とLn(III)間の結合距離等のパラメーターを求めた。Ln(III)の配位数は、ODA,IDA錯体とも、軽ランタノイドから重ランタノイドにかけて9から8へと減少した。Ln(III)-ドナー原子(カルボキシル酸素,エーテル酸素,窒素)間距離もLn(III)のイオン半径の減少とともに短くなった。ODAとIDA錯体とで比較すると、Ln(III)-カルボキシル酸素原子間距離は両錯体とも同様であったが、IDA錯体におけるLn(III)-N原子間距離はODA錯体におけるLn(III)-エーテル酸素原子距離よりも長い値を示した。

論文

Structural study of lanthanides(III) in aqueous nitrate and chloride solutions by EXAFS

矢板 毅; 成田 弘一*; 鈴木 伸一; 館盛 勝一; 本橋 治彦; 塩飽 秀啓

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.371 - 375, 1999/00

 被引用回数:89 パーセンタイル:98.35(Chemistry, Analytical)

塩化物、硝酸イオン性水溶液におけるランタノイドイオンの構造研究がEXAFS法により行われた。EXAFSによって得られる動径構造関数から、ランタノイドイオンの第一配位圏には、水あるいは硝酸イオンの酸素が存在し、一方塩化物イオンは存在しないことが明らかとなった。また、ランタノイドイオンの配位数はNd,Smでおよそ8,Eu~Luでおよそ9であることが確かめられた。これは、硝酸イオンの配位の前後で変化はなかった。また、硝酸イオン、水のランタノイドとの結合距離の比較において、硝酸イオンの酸素の方が約10pm外側に存在することが明らかになった。このことから、硝酸イオンは、水より穏やかにランタノイドに結合していると考えられる。

論文

Structural study of holmium(III) and uranium(VI) organic ligand complexes by extended X-ray absorption fine-structure spectroscopy

矢板 毅; 成田 弘一*; 鈴木 伸一; 館盛 勝一; 本橋 治彦; 塩飽 秀啓

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.184 - 188, 1998/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:68.56(Chemistry, Physical)

ランタノイド、アクチノイドの溶液中における配位特性に関する知見を得る目的で、ランタノイド、ウラン-有機化合物錯体の溶液中における構造を、EXAFS法により決定した。本研究で用いた有機配位子は、一連のアルキル及びアリル基によって置換された有機リン化合物及びアミド化合物である。これらの化合物は、ランタノイド、アクチノイドに強く配位し、抽出剤として利用されている。ランタノイドと配位子との原子間距離及び配位数は、配位子の塩基性及び嵩高さと関連して変化した。結果に基づき、有機配位子の金属に対する選択性についてに関する重要な要因について議論する。

論文

Local structure of (U,Zr)Pd$$_{3}$$ by EXAFS

赤堀 光雄; 小川 徹; 伊藤 昭憲; 本橋 治彦; 塩飽 秀啓

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.363 - 366, 1998/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.63(Chemistry, Physical)

(U,Zr)Pd$$_{3}$$合金のEXAFS測定を行い、理論パラメータを用いた最適化法によりU-Pd,Zr-Pd原子間距離の濃度依存性を調べた。EXAFS測定は、高エネルギー物理学研究所の放射光施設内BL-27X線ラインで実施した。ZrPd$$_{3}$$組成の増加に伴うU-Pd原子間距離の減少は、X線回折による格子定数から求めた平均の原子間距離よりも少ないことが解った。このことは、UPd$$_{3}$$での局在化した5-f電子構造が(U,Zr)Pd$$_{3}$$でも維持されていることを示していた。

論文

XAFS studies of uranium(VI) and thorium(IV)-amide and TBP complexes in ethanol solution

矢板 毅; 成田 弘一*; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 本橋 治彦; 大野 英雄; 宇佐美 徳子*; 小林 克己*

Photon Factory Activity Report 1997, P. 81, 1997/00

ウラン(VI)、トリウム(IV)-アミド(N,N-dihexyl-2-ethylhexanamide:DH2EHA,N,N-dihexyl-3-ethylhexanamide:DH3EHA)あるいはTBP錯体のアルコール溶液中での錯体構造をXAFS法により明らかにした。得られた動径構造関数は、おもにウラニルイオンの軸方向の酸素及び配位子及び硝酸イオンの酸素のピークなどからなることが分かった。アミド化合物の配位酸素のウランとの原子間距離において、DH2EHAとの錯体は、DH3EHAとの錯体より短いことが明らかになった。このことは、原子間距離は配位サイト近傍での立体障害より配位酸素のドナー性に依存することを表している。またTBP錯体は、第一配位圏においてDH3EHA錯体と類似した構造をとるが、第二配位圏より外の中距離構造は見いだされなかった。

論文

Synchrotron radiation beamline to study radioactive materials at the Photon Factory

小西 啓之; 横谷 明徳; 塩飽 秀啓; 本橋 治彦; 牧田 知子*; 柏原 泰治*; 橋本 眞也*; 原見 太幹; 佐々木 貞吉; 前田 裕司; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 372, p.322 - 332, 1996/00

 被引用回数:56 パーセンタイル:96.76(Instruments & Instrumentation)

この論文は、高エネルギー物理学研究所(KEK)・放射光実験施設(PF)の放射線管理区域内に設置した、新しいビームラインのデザインとその建設について記したものである。ビームラインはフロントエンド部と2本のブランチライン部から構成されている。ブランチラインの1本はX線光電子分光法と軟X線領域(1.8~6keV)放射線生物学の研究に使用され、もう1本はX線回折、XAFSと軟X線領域(4~20keV)放射線生物学の研究に使用される。前者(軟X線領域)のブランチラインには、放射性物質の飛散事故を防ぐ目的で、真空系内外に特別な装置を備えていることが特徴である。このビームラインを用いた応用実験もすすめられており、最新の結果も併せて報告している。

報告書

計算機シミュレーションによる水冷却式分光結晶の熱解析

中村 有夫*; 橋本 眞也*; 本橋 治彦

JAERI-Research 94-029, 54 Pages, 1994/11

JAERI-Research-94-029.pdf:1.81MB

分光結晶の温度や熱変形を解析し、光学的性能の劣化を議論した。3種の冷却水炉形状について、水冷銅試験体を用いた電子線照射(JEBIS)実験を実施し、結果から各水路面の熱伝達率を得た。同形状のシリコン分光結晶を想定し、得られた熱伝達率を導入して、SPring-8偏向電磁石とWPH-33J(原研試作アンジュレータ)の光を照射した場合の温度分布と熱変形を求めた。結果として、初期温度27〔$$^{circ}$$C〕とすると、偏向電磁石の場合、結晶表面中心は0.27〔MW/m$$^{2}$$〕の熱流束を受けて30〔$$^{circ}$$C〕程度になった。アンジュレータの場合、結晶表面中心は8.2〔MW/m$$^{2}$$〕の熱流束を受けて200~280〔$$^{circ}$$C〕程度になり、結晶表面に23〔$$mu$$rad〕(シリコン(111)のダーウィン幅)以上のうねりが発生することが判明した。

報告書

計算機シミュレーションによる直接水冷式分光結晶の熱解析

松木 信雄*; 橋本 真也*; 本橋 治彦

JAERI-M 93-021, 20 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-021.pdf:0.79MB

SPring-8で使用する分光器は高強度の放射光によって発熱し、分光性能に悪影響を与える。本報告では、有限要素解析コード(ANSYS)を使って、電子線照射法による水冷Cu試験体に対する熱負荷実験をもとに熱伝達率を算定し、偏向電磁石とアンジュレータ光源の2種類についてSi結晶を想定して、上昇温度と熱変形を計算した。この結果偏向電磁石光源では分光結晶は0.27MW/m$$^{2}$$の熱流束を受け、4$$^{circ}$$Cの温度上昇と表面のうねり角0.27arc secが生じることがわかった。一方アンジュレータ光源では8.1MW/m$$^{2}$$の熱流束を受け、85$$^{circ}$$Cの温度上昇と表面うねり角2.1arc secを得た。

口頭

高エネルギーX線照射した導電性セラミックスにおける原子変位過程

石川 法人; 知見 康弘; 道上 修*; 太田 靖之*; 本橋 治彦*; 岩瀬 彰宏*

no journal, , 

本研究では、5$$sim$$9keVのエネルギー範囲の単色高エネルギーX線を導電性セラミックスEuBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$Oy薄膜に低温で照射し、照射効果のX線エネルギー依存性を調べた。その結果、固体内X線吸収に起因する格子欠陥形成を反映した電気抵抗増加を観測することができた。さらに、その電気抵抗変化が、試料の吸収した総エネルギーで決定されることがわかった。固体内電子励起が、高密度でなくとも格子欠陥を生成することを示したものであり、X線照射も高エネルギーイオン照射と同様に電子励起効果を起こすことがわかった。

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