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論文

Dense radical formation in L-alanine-3,3,3-d3 and L-alanine-d4 by 1.5 keV soft X-ray irradiation

中川 清子*; 岡 壽崇; 藤井 健太郎*; 横谷 明徳*

Radiation Physics and Chemistry, 192, p.109884_1 - 109884_5, 2022/03

L-alanine-3,3,3-d3およびL-alanine-d4の結晶中に生成したラジカルを、1.5keVの軟X線照射中に電子スピン共鳴(ESR)法で観測した。L-アラニン-3,3,3-d3では、水素交換反応による$$^{cdot}$$CHCD3COOHから$$^{cdot}$$CDCD3COOHへのスペクトル変化が直接観測された。軟X線を照射して得られたESRスペクトルの線幅は、硬X線を照射した場合の線幅の1.5倍であり、ラジカル密度が高いとわかった。一方、ラジカル収量の効率は$$gamma$$線照射による収量に対して10$$^{-6}$$と低かった。軟X線照射では、低エネルギー光子の高LET性のため、重イオンによる高LET照射と同様にラジカルの密度が高く、その結果、効率的なラジカル-ラジカル再結合によって多くのラジカルが失われたとわかった。

論文

Sequence-dependent hydration water dynamics of dodecameric DNA

中川 洋; 米谷 佳晃*; 中島 健次; 河村 聖子; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 片岡 幹雄*; 河野 秀俊*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011101_1 - 011101_6, 2021/03

5'CGCG$$underline{rm AATT}$$CGCG'3 and 5'CGCG$$underline{rm TTAA}$$CGCG'3のDNAについて、軽水と重水のコントラストを利用した中性子準弾性散乱による水和水ダイナミクスを測定した。この2つのDNAは計算機によってそれぞれ硬い分子と柔らかい分子であることが分かっている。どちらの配列も約240KにDNAと水和水のどちらも動力学転移が観測された。転移温度以上では、水和水の平均自乗変位は硬い配列の方が小さかった。また水和水の緩和時間は硬いほうが長かった。ピコ秒時間スケールの水和水ダイナミクスは配列依存的なDNAの硬さと関係していることを示唆した。

論文

Inelastic and quasi-elastic neutron scattering spectrometers in J-PARC

瀬戸 秀紀; 伊藤 晋一; 横尾 哲也*; 遠藤 仁*; 中島 健次; 柴田 薫; 梶本 亮一; 河村 聖子; 中村 充孝; 川北 至信; et al.

Biochimica et Biophysica Acta; General Subjects, 1861(1), p.3651 - 3660, 2017/01

 被引用回数:21 パーセンタイル:80.69(Biochemistry & Molecular Biology)

1MWクラスのパルス中性子源であるJ-PARCの物質・生命科学実験施設には、23の中性子ビームラインがあり、21台の装置が稼働、建設中である。このうち6台は中性子非弾性、及び、準弾性実験のための装置であり、生命科学研究に大いに寄与するものである。

論文

LET and dose rate effect on radiation-induced copolymerization in physical gel

中川 清子*; 田口 光正; 木村 敦; 長澤 尚胤; 廣木 章博

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 334, p.64 - 68, 2014/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.72(Instruments & Instrumentation)

重粒子線治療に利用可能な3次元ポリマーゲル線量計の開発の一環として、マレイミド-スチレン溶液で膨潤した、ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルへの重イオン照射によるLET効果について調べた。TIARA施設において、透明なHPCゲル試料に20MeV Hイオン(LET=2.2eV/nm)、107MeV Heイオン(7.1eV/nm)、50MeV Heイオン(13eV/nm)、320MeV Cイオン(75eV/nm)を照射したところ、白濁化が観測された。この白濁化の感度(単位線量当りの吸光度の増加率)はLET値の増加に伴い減少した。白濁成分についてGPC(ゲル浸透クロマトグラフ)分析したところ、数平均分子量40,000から45,000の高分子の生成が確認され、分子量は照射イオンのLET値にはほとんど影響を受けなかった。以上の結果から、白濁化のLET依存性は、LETの増加に伴い照射初期に生成した活性種の密度が高くなり、ラジカル再結合により消滅したことが原因と考えられる。また、再結合反応を逃れた活性種は一定回数重合し、白濁成分を生成すると考えられる。

論文

Local dynamics coupled to hydration water determines DNA-sequence-dependent deformability

中川 洋; 米谷 佳晃; 中島 健次; 河村 聖子; 菊地 龍弥; 稲村 泰弘; 片岡 幹雄; 河野 秀俊

Physical Review E, 90(2), p.022723_1 - 022723_11, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:50.1(Physics, Fluids & Plasmas)

CGCGAATTCGCGとCGCGTTAACGCGの柔軟性の異なる二つの配列のDNAの分子シミュレーションと中性子準弾性散乱実験を行った。前者は硬く、後者は柔らかいことが知られている。両方の配列のDNAで、200-240Kに動力学転移が見られた。DNA配列依存的なダイナミクスを調べるために、転移温度以上でDNAと水和水のダイナミクスを分子シミュレーションと中性子準弾性散乱によって調べた。12merDNAの真ん中の4merについて、AATTはTTAAと比べて揺らぎの振幅が小さく、緩和時間が長いことが分かった。これはATステップの方が、TAステップよりも、速度論的に安定であることを示唆している。配列依存的な局所的な塩基対のダイナミクスは、DNAと水和水の間の水素結合ダイナミクスと相関がある。配列依存的なDNAの塩基対の揺らぎは動力学転移温度以上で現れる。これらの結果を総合すると、DNAの柔軟性は塩基対の局所的なダイナミクスと関係があり、DNAのマイナー溝に存在する水和水とカップルしていると結論付けた。

論文

Solvent effect on copolymerization of maleimide with styrene induced by irradiation of ion and electron beams

中川 清子*; 田口 光正; 木村 敦

Radiation Physics and Chemistry, 91, p.143 - 147, 2013/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:29.69(Chemistry, Physical)

マレイミドとスチレンの共重合体の生成メカニズムと、その溶媒効果を明らかにすることを目的に、窒素飽和したマレイミド及びスチレンを含むメタノール,エタノール、及び2-プロパノール溶液に、電子線及び炭素イオンを照射し、生成する共重合体の収率に与える影響について調べた。その結果、溶媒のラジカルを起点とした重合によりマレイミド-スチレン共重合体が生成し、その共重合体の生成収率は、1MeV電子線及び320MeV炭素イオン照射において、メタノール(2.45及び1.85mg/mL/kGy), エタノール(4.41及び3.16mg/mL/kGy), 2-プロパノール(4.77及び3.67mg/mL/kGy)の順に増加した。これは、マレイミド-スチレン共重合開始反応に寄与する溶媒ラジカルの反応性が、メタノール,エタノール,2-プロパノールの順に増加するためと考えられる。また、LET値の高い炭素イオン(600eV/nm)の共重合体の生成収率は、LET値の低い電子線(0.2eV/nm)より低くなることがわかった。

論文

LET and dose rate effect on radiation-induced copolymerization of maleimide with styrene in 2-propanol solution

中川 清子*; 田口 光正; 木村 敦

Radiation Physics and Chemistry, 80(11), p.1199 - 1202, 2011/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:42.62(Chemistry, Physical)

マレイミドとスチレンの共重合体の生成メカニズムと、その線質効果を明らかにすることを目的に、窒素飽和したマレイミド及びスチレンを含む2-プロパノール溶液に、異なるLET値(0.2$$sim$$600eV/nm)を持つ電子線、プロトン,ヘリウムイオン、及び炭素イオンを照射し、生成する共重合体の収率及び分子量に与える影響について調べた。その結果、溶媒のラジカルを起点とした重合によりマレイミド-スチレン共重合体が生成し、その共重合体の生成収率は、イオンビームの照射電流値を一定とした場合には、LET値の増加に伴い3.7g/L/kGy(プロトン)から0.7g/L/kGy(炭素イオン)に減少することがわかった。さらに、その共重合体の分子量も同様にLETの増加に伴い57100から44500に減少した。また、いずれのイオン種においても照射線量率を下げた場合には、生成収率,分子量ともに増加することがわかった。以上の結果より、共重合体の生成収率及び分子量が、放射線照射によって生成するラジカルの空間分布や生成速度に影響を受けることを明らかにした。

論文

Degradation of hydroxymaleimide in 2-propanol by irradiation of energetic heavy ions, 2; N$$_{2}$$-saturated system

中川 清子*; 田口 光正; 広田 耕一; 村上 健*

Radiation Physics and Chemistry, 79(8), p.890 - 893, 2010/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.36(Chemistry, Physical)

重イオンの線質・線量率効果を解明することを目的に、窒素飽和により脱酸素したヒドロキシマレイミドの2-プロパノール溶液試料に、2から400eV/nmのLET値を有するHe, C及びNeイオン照射を行った。ヒドロキシマレイミドの分解G値(収率)は、LET値が8eV/nmより小さい場合には$$gamma$$線で得られている値(0.78)ものよりもやや低い値(0.65)を示すものの、LETが増加するに伴い0.02程度にまで減少した。さらに、同じLET値で比較した場合ではイオン種が重くなるほど小さくなった。また、5.0$$times$$10$$^{8}$$ions/cm$$^{2}$$/s程度のフルエンス率でイオン照射した場合と比べ、フルエンス率を一桁下げると分解G値は約1.5倍大きくなり、線量率依存性が観測された。以上、重イオン照射によって生成する活性種の空間及び時間分布が反応収率に大きく関与することを明らかにした。

論文

Degradation of hydroxymaleimide in 2-propanol by irradiation of energetic heavy ions, 1; Air-saturated system

中川 清子*; 田口 光正; 太田 信昭*; 広田 耕一

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1230 - 1232, 2008/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.93(Chemistry, Physical)

ヒドロキシマレイミド(HMI)を2-プロパノールに溶かした後、大気圧条件で50MeV又は、100MeV Heイオン,220MeV Cイオン及び350MeV Neイオンを照射した。試料への入射エネルギーはセルの上部に150$$sim$$1000$$mu$$mのアルミ箔を置くことで任意に減衰させた。照射後の試料はHPLCにより定性・定量分析を行った。HMIの分解率から見かけ上の分解収率を求めた。重イオン照射下場合の分解収率は$$gamma$$線照射したときに得られる分解収率よりも小さかった。分解収率は重イオンの入射エネルギーが増加するに従い増加した。この分解収率から分解の微分G値を求めたところ、微分G値はいずれのイオン種においてもLETの増加に伴い減少した。また、Heイオンで見られる微分G値のLET依存性カーブとCやNeイオンのカーブは重ならなかった。これは照射イオンの核種による効果が観測されたものである。

論文

LET effect on irradiation of hydroxymaleimide in alcohol solution

中川 清子*; 太田 伸昭*; 田口 光正; 広田 耕一

JAEA-Review 2007-060, JAEA Takasaki Annual Report 2006, P. 159, 2008/03

ヒドロキシマレイミドを2-プロパノールに溶かし脱酸素した後、TIARA施設において重イオン照射し、生成物収量を調べた。吸収線量あたりのヒドロキシマレイミドの減少割合から分解効率を求めた。得られた分解効率をイオンの入射エネルギーあたりで規格化すると、見かけのG値が得られる。初期エネルギーの増加に伴い、G値は増加した。これは、溶媒分子のラジカルなど、生成物の反応に関与する活性種の生成量のLET依存性に対応すると考えられる。アルミ箔によるエネルギー減少過程で微分G値が一定とみなし、見かけのG値から微分G値を概算した。Heイオン照射では、50MeVと100MeVで得られた微分G値はほぼ直線関係にあるが、CやNeイオン照射ではHeイオンの延長線上よりも大きな値が得られた。これは、溶媒をメタノールに代えた場合、より明確に観測された。

論文

アルコール溶媒中ヒドロキシイミド化合物の放射線照射におけるLET効果の検討

中川 清子*; 太田 信昭*; 田口 光正; 小嶋 拓治

JAEA-Review 2006-042, JAEA Takasaki Annual Report 2005, P. 142, 2007/02

ヒドロキシマレイミドを2-プロパノールに溶解し窒素置換した後、$$gamma$$線及び220MeV, Cイオンを照射し生成物収率の比較を行った。$$gamma$$線照射によるヒドロキシマレイミドの分解のG値は0.5であり、Cイオン照射ではその1/10以下であった。また、Cイオンの照射エネルギーが低いほど、G値はわずかに小さくなることがわかった。すなわち、LETが高くなると微分G値が小さくなると考えられる。また、$$gamma$$線照射での主反応生成物であるヒドロキシスクシンイミドは、Cイオン照射ではほとんど生成せず、未同定の新しい生成物が観測されることが見いだされた。

口頭

2-プロパノール中ヒドロキシマレイミドの放射線照射におけるLET効果,1

中川 清子*; 田口 光正; 小嶋 拓治

no journal, , 

ヒドロキシマレイミドを含む2-プロパノールに、TIARA施設サイクロトロンからの220MeV, Cイオンを照射し、HPLCにより照射生成物の分析を行った。また比較のために$$^{60}$$Co$$gamma$$線照射した試料も調べた。放射線照射ではヒドロキシマレイミドがヒドロキシスクシンイミドに変わるが、$$gamma$$線照射の場合の収率は6割であったが、イオン照射ではそれより一桁程度低いことがわかった。これはトラック内に高密度で生成する活性種の分布や拡散,反応に密接に関連していると考えられる。

口頭

アルコール溶媒中ヒドロキシイミド化合物の放射線照射におけるLET効果の検討

中川 清子*; 太田 信昭*; 田口 光正; 小嶋 拓治

no journal, , 

ヒドロキシマレイミドを2-プロパノールに溶かし窒素置換した後、$$^{60}$$Co$$gamma$$線及びAVFサイクロトンのCイオン(220MeV)をそれぞれ照射したときの生成物収量の比較を行った。$$gamma$$線照射では分解のG値は0.5であったが、Cイオン照射では微分G値は1/10以下であった。また、入射エネルギーの減少に伴い、微分G値はわずかに減少することがわかった。これは、LETの増加で再結合反応の寄与が増加し、微分G値が減少することが原因と考えられる。

口頭

2-プロパノール中ヒドロキシマレイミドの放射線照射におけるLET効果の検討

中川 清子*; 田口 光正; 小嶋 拓治

no journal, , 

ヒドロキシマレイミドを2-プロパノールに溶解し窒素置換した後、$$gamma$$線及び220MeV Cイオンを照射し生成物収率の比較を行った。$$gamma$$線照射によるヒドロキシマレイミドの分解のG値は0.5であり、Cイオン照射では1/10以下であった。また、Cイオンの照射エネルギーが小さくなるにつれて、G値はわずかに小さくなることがわかった。また、$$gamma$$線照射で主生成物であったヒドロキシスクシンイミドの生成が、Cイオン照射では抑えられた。以上の結果は、分解生成物の収率に重イオンエネルギー付与構造が影響を及ぼすことを実験的に明らかにしたものである。

口頭

アルコール溶媒中ヒドロキシマレイミドの放射線照射におけるLET効果の検討

中川 清子*; 太田 信昭*; 田口 光正

no journal, , 

ヒドロキシマレイミドを2-プロパノールに溶かし脱酸素した後、$$gamma$$線あるいは重イオン照射し生成物収量を調べた。$$gamma$$線照射でのヒドロキシスクシンイミド(HSI)生成のG値は0.3であった。エネルギーの異なるHe及びCイオンを照射したところ、LETの増加に伴いHSI生成の微分G値が減少することがわかった。一方、溶媒にメタノールを使用した場合には、HSI生成の微分G値は0.02程度で、ほとんどLET依存性を示さなかった。このことから上記2種類のアルコール溶媒中でのヒドロキシマレイミドの分解機構が異なることが推測される。

口頭

Degradation of hydroxymaleimide in 2-propanol by irradiation of $$gamma$$-ray and energetic heavy ions

中川 清子*; 田口 光正; 太田 信昭*; 広田 耕一

no journal, , 

ヒドロキシマレイミド(HMI)を2-プロパノールに溶かし脱酸素した後、大気圧条件で50MeV又は、100MeV Heイオン,220MeV Cイオン及び350MeV Neイオンを照射した。試料への入射エネルギーはセルの上部に150-1000$$mu$$mのアルミ箔を置くことで任意に減衰させた。照射後の試料はHPLCにより定性・定量分析を行った。HMIの分解率から見かけ上の分解収率を求めた。分解収率は入射エネルギーが増加するに従い増加した。この分解収率から分解の微分G値を求めたところ、微分G値はいずれのイオン種においてもLETの増加に伴い減少した。また、Heイオンで見られる微分G値のLET依存性カーブとCやNeイオンのカーブは重ならなかった。これは照射イオンの核種による効果が観測されたものである。

口頭

2-プロパノール中ヒドロキシマレイミドの放射線照射におけるLET効果の検討,2

中川 清子*; 太田 信昭*; 広田 耕一; 田口 光正

no journal, , 

ヒドロキシマレイミドを2-プロパノール中で$$gamma$$線及びイオン照射(Ne-350MeV, C-220MeV, He-100MeV, He-50MeV)した。試料へのイオンの入射エネルギーはセルの上部に150-1000$$mu$$mのアルミ箔を置くことで任意に変化させた。生成物を質量分析したところ、溶媒分子のラジカルが付加した化合物が生成することがわかった。また、分解のG値のLET依存性を調べたところ、いずれのイオン種においてもLETの増加に伴い減少したものの、Heイオンでは、CイオンやNeイオンなどの重イオンとは減少率が異なり、イオン種効果があるものと考えられる。

口頭

窒素とリン4価イオンを注入されたポリアニリンのESR

太田 信昭*; 中川 清子*; 西山 文隆*; 森下 憲雄; 大島 武

no journal, , 

直径12mm,厚さ0.5$$sim$$1mm程度のペレット状ポリアニリンに対して、TIARAの3MVタンデム加速器を用いて窒素4価イオン(13.5MeV)及びリン4価イオン(15MeV)を注入した。イオン注入した試料を粉砕し、77Kで電子スピン共鳴(ESR)測定したところ、ポリアニリンラジカルのブロードなピークが観測された。また、ポリアニリンラジカル以外に、窒素イオン注入では2$$times$$10$$^{12}$$ions/cm$$^{2}$$以下で、リンイオン注入では6$$times$$10$$^{12}$$ions/cm$$^{2}$$以上で、新たな信号が観測された。

口頭

Degradation of hydroxymaleimide in N$$_{2}$$-saturated 2-propanol by irradiation of energetic ions

中川 清子*; 田口 光正; 太田 信昭*; 広田 耕一

no journal, , 

窒素飽和したプロパノール中ヒドロキシマレイミドに50あるいは100MeV Heイオンを照射した。試料への入射エネルギーはセルの上部にアルミ箔を置くことで任意に減衰させた。照射後の試料はHPLCにより定性・定量分析を行った。空気飽和した場合と比べて窒素飽和条件ではヒドロキシマレイミドの見かけ上の分解率は3-5倍大きかった。これは溶存酸素が溶媒ラジカルのヒドロキシマレイミドへの付加反応を邪魔しているためと考えられる。また、重イオン照射した場合の分解収率は$$gamma$$線照射したときに得られる分解収率よりも小さかった。

口頭

窒素置換した2-プロパノール中でのヒドロキシマレイミドの放射線照射におけるLET効果

中川 清子*; 太田 信昭*; 田口 光正; 広田 耕一

no journal, , 

窒素飽和したプロパノール中ヒドロキシマレイミド(HMI)に$$gamma$$線照射した場合、溶媒分子のラジカルがHMIに付加した化合物やダイマーが生成することが知られている。そこで、この溶液に50あるいは100MeV Heイオンを照射し、LET効果について調べた。試料溶液への入射エネルギーはセルの上部にアルミ箔を置くことで任意に減衰させた。照射後の試料は液体クロマトグラフにより定性・定量分析を行った。空気飽和した場合と比べて窒素飽和条件ではHMIの見かけ上の分解率は3$$sim$$5倍大きかった。これは溶存酸素が溶媒ラジカルのHMIへの付加反応を邪魔しているためと考えられる。また、重イオン照射した場合の分解収率は$$gamma$$線照射したときに得られる分解収率よりも小さかった。

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