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田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.
小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.
廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11
令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。
ion complex; Presence of a Rh
Intermediate in Direct Photoreduction佐伯 盛久*; 松村 大樹; 中西 隆造*; 蓬田 匠; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*
Journal of Physical Chemistry C, 126(12), p.5607 - 5616, 2022/03
被引用回数：2 パーセンタイル：16.27(Chemistry, Physical)パルス紫外線レーザー照射によって引き起こされるRhイオン錯体のRh
種への直接光還元反応機構を、分散型X線吸収微細構造(DXAFS)分光法によって調べた。時間分解X線吸収端近傍構造(XANES)には等吸収点がなく、Rhの直接光還元に2種類以上のRh
が寄与することを示した。時間分解XANESデータの特異値解析から、直接光還元には3つのRh種が関与することが示唆された。時間分解XANESデータを、交互最小二乗法による多変量解析(MCR-ALS)により解析したところ、3つのRh種の純粋なスペクトルと濃度プロファイルが得られた。Rh種は、3つのXANESスペクトルの特徴から、Rh, Rh, Rh種に分類できた。得られた濃度プロファイルから、Rhの直接光還元はRh 
Rh Rhの順で進行することが示唆され、RhとRhの光還元、RhとRhの光による自己触媒的還元、Rhの光酸化による反応機構により、3種のRhの濃度プロファイルがよく再現できることが示された。
中西 隆造; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*
Optics Express (Internet), 29(4), p.5205 - 5212, 2021/02
被引用回数：18 パーセンタイル：85.63(Optics)液体ジェットと組み合わせたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を、水溶液中の微量ナトリウム(Na)の検出に適用した。直径500
mの液体円筒ジェットと厚さ20mの液体シートジェットの2種類の液体ジェットの感度を比較した。液体シートジェットは、円筒形ジェットと比較して、レーザー照射面からの飛沫を効果的に低減し、長寿命の発光プラズマを生成した。Naの検出限界(LOD)は、シートジェットで0.57g/L、円筒ジェットで10.5g/Lと決定された。シートジェットで得られたLODは、市販の誘導結合プラズマ発光分析計で得られたLODと同等であった。
佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 中西 隆造*; 辻 卓也; 大場 弘則*
Analytical Sciences, 36(11), p.1371 - 1378, 2020/11
被引用回数：4 パーセンタイル：18.15(Chemistry, Analytical)モリブデンイオンMoO
水溶液に酸を加えると、複数のモリブデン原子が酸素を介して結合したポリモリブデン酸が形成され、さらに酸濃度に応じてポリモリブデン酸の化学形態は大きく変化する。我々は、これまで研究例の少なかった高酸性水溶液中(0.15-4.0M)でのポリモリブデン酸の化学形態を、ラマン分光法およびX線吸収微細構造(XAFS)分光法により調べ、測定したスペクトルを多変量スペクトル分解法(MCR-ALS)により解析した。MCR-ALS解析では実験データ解析により得られるスペクトルの任意性が問題になり、XAFSデータのみの解析ではこれが顕著になるが、XAFSデータとラマンデータを同時にMCR-ALS解析することで、信頼性の高い3成分のXAFSスペクトルを得ることに成功した。構造解析の結果から、硝酸濃度が高くなるにつれポリモリブデン酸の化学種が[Mo
O
(H
O)
]
[MoO
(HO)
][HMoO
(HO)]へと変化する様子を明らかにした。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。特に反応性残存燃料デブリの確認方法は残存物質耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便な手法の候補の一つであり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これまでの取り組みと成果の概要、今後の取り組み(計画)の概要について紹介する。成果の概要では、耐放射線性光ファイバーを利用した長さ50mのLIBSプローブの基本特性と耐放射線性、レーザー誘起プラズマの放射線環境下で安定性が確認されたこと、より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSプローブの導入を図ったことを報告する。今後の取り組みでは、本手法の信頼性確保に向け、廃炉・汚染水対策補助金事業で使用済み燃料による実証を行う計画や、1FNPS廃炉現場において可搬型LIBSシステムを導入するために必要となる特殊な周辺機器の準備状況等について報告する。
若井田 育夫; 大場 弘則; 中西 隆造; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥
no journal, ,
In the decommissioning of 1FNPS, a large amount of fuel debris and radioactive wastes with extremely high radiation dose rate were existed, and a radiation resistant remote screening analysis has been strongly required. The combination of radioactive resistant optical fiber and LIBS will be one of the promising choices for the remote screening analysis under extremely high radiation condition, and basic performances of remote operability and radiation resistance has been demonstrated over 50 m long laser delivery and radiation resistance more than MGy under at a dose rate of 10 kGy/h. And especially, it has been successfully performed that the calibration curve will not change even under the radiative environment of 10 kGy/h. The challenging plan to install the LIBS system as a trial use in an actual working environment of 1FNPS has been currently approved for collected radioactive samples. A simple pollution protection unit with a cleaned air ventilation system has been installed to the previously developed portable LIBS system, and also the Remote controlled XYZ Sample Stage for LIBS Probe has been combined for the challenge at the actual working site in 1FNPS where air contamination is undeniable. The maximum surface dose rate of the sample was about 20 mSv/h.
若井田 育夫; 大場 弘則; 中西 隆造; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 狩野 貴宏
no journal, ,
Remote analysis by optical fiber base Laser Break down Spectroscopy (LIBS) has been developed and successfully performed under a radiation of 10kGy/h and total dose more than MGy. A simple pollution protection unit with a cleaned air ventilation system has been installed to the previously developed portable optical fiber LIBS system, and also the Remote controlled XYZ Sample Stage for LIBS Probe has been combined for the challenge at the actual working site in FDNPS where air contamination will be undeniable. The dose rate of the working environment was about 10Sv/h, and the maximum surface dose rate of the sample was about 20mSv/h. The ablation fumes induced by laser irradiation has a high potential to make a internal exposure when they are mixed with human breath air. The special filtering system based on the medical surgical smoke removal technology has been constructed and succeeded to remove the ablation fumes.
イオン錯体のレーザー誘起還元反応に関する時間分解XAFS研究佐伯 盛久*; 松村 大樹; 中西 隆造*; 蓬田 匠; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*
no journal, ,
Rhイオン錯体のRh種への直接光還元反応機構を分散型X線吸収微細構造分光法を用いて研究した。時間分解X線吸収端近傍構造(XANES)の結果より、Rhの時間分解XANESスペクトルに等吸収点がないことがわかった。このことは、Rh, Rh以外のRhが反応に寄与していることを示唆している。そこで、時間分解XANESデータに特異値分解法を適用して解析したところ、3つのRh種が直接光還元に寄与していることがわかった。次に、Rh中間体のスペクトル情報を抽出するために、多変量スペクトル解析を用いて時間分解XANESデータを解析することで、Rh種の純粋なスペクトルと濃度プロファイルを得ることができた。最終的に、純粋なスペクトルの特徴から、中間体をRh種に帰属することができた。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 中西 隆造; 柴田 卓弥; 狩野 貴宏
no journal, ,
The decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, which has meltdowned core, it will be required a rapid, remote and in-situ screening analysis of fuel debris and a large amount of waste materials in a narrow and extremely high radiation environment. Radiation-resistant Optical Fiber based portable LIBS probe is one of the practical technology as the remote in-situ simple screening analysis, and the basic performances of remote operability, radiation resistance and challenge application of on-site analysis for radioactive waste materials, have been demonstrated.
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便で実効的な手法の候補であり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これらを基にして新たに開始した経済産業省廃炉・汚染水・処理水対策事業の概要について紹介する。本事業では、原子力機構の総括の下、光ファイバーLIBSの基本特性(原子力機構)、マイクロチップレーザーの高出力化(分子科学研究所)とLIBSプローブによる遠隔性の拡張、耐放射線性の確認(原子力機構)に加え、核燃料物質及び使用済み燃料を用いた性能実証、携帯型XRFの性能確認(日本核燃料開発)を実施して実績を積むとともに、可搬型LIBSシステムの供給を試行する(アイラボ)計画とした。
田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 若井田 育夫
no journal, ,
For the remote elemental analysis in radiation environment, laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) system has been developed, where micro-chip laser (MCL) using a Nd:YAG/Cr:YAG composite was utilized. In this development, composite ceramics was used as a gain medium, because ceramics has various features such as scalability and high dope concentration, which make ceramics gain medium promising for future applications. In this study, for the development of the remote LIBS system applicable in radiation environment, radiation effects to the properties of the ceramics Nd:YAG MCL as well as conventional single crystal Nd:YAG MCL were measured and compared.
中西 隆造; 佐伯 盛久; 大場 弘則
no journal, ,
Quantifying metals in aqueous solutions is crucial in various industrial fields. In particular, the ability to perform real-time and in-situ analysis has been highly desired to monitor alkali contamination of industrial water or to detect residual precious metals in waste liquids for metal recycling. Recently, we have shown that LIBS with liquid sheet jets provide intense and stable plasma emissions. The present study reports the quantitative analysis of trace alkali and precious metals in liquid samples by LIBS with sheet jets.
若井田 育夫; 大場 弘則; 大場 弘則*; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
no journal, ,
The decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station with melt downed core, it will be required a rapid, remote and in-situ screening analysis of fuel debris and a large amount of waste materials in a narrow and extremely high radiation environment. Radiation-resistant optical fiber based LIBS is one of the practical techniques as the remote in-situ analysis. In the ultra-long-distance remote analysis, a microchip laser delivered by 100 m optical fiber was used to simulate a long-distance analysis. Although a little bit attenuation was observed in emission light intensity, there was no effect on the calibration curve, and the same performance by using a 5 m optical fiber was demonstrated. In the analysis of spent fuel, a portable optical fiber LIBS system was prepared, and only the probe head was introduced into the Hot Cell facility. Spent fuel samples containing Zr and Fe oxides were analyzed, and spectra with no change were obtained even in high-dose environments. These demonstrated the applicability of LIBS for in-situ remote analysis of nuclear fuel debris.
佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 中西 隆造*; 辻 卓也; 岡本 芳浩; 大場 弘則*
no journal, ,
モリブデンイオンMoO水溶液に酸を加えると、複数のモリブデン原子が酸素を介して結合したポリモリブデン酸を形成し、さらに酸濃度に応じてポリモリブデン酸の化学形態は大きく変化する。我々は、これまで研究例の少なかった高酸性水溶液中(pH
1)でのポリモリブデン酸の化学形態をラマン分光法およびX線吸収微細構造(XAFS)分光法により調べ、測定したスペクトルをケモメトリクスにより解析した。そして、0.1-4.0M硝酸溶液中では3種類のポリモリブデン酸が共存しており、酸濃度の上昇につれて主要な存在形態が[MoO(HO)]
MoO錯体 MoO錯体へ過渡的に変化する様子を観測できた。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 坂本 寛*; 中西 隆造*; 柏倉 俊介*; 平等 拓範*; 池田 裕二*; 出口 祥啓*
no journal, ,
福島第一原子力発電所廃炉における燃料デブリ等の簡易その場スクリーニング分析を目指し、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)を活用した遠隔その場分析技術開発を実施している。様々な適用場面を想定し、長遠隔分析を実現するためのマイクロチップレーザーLIBS、信号増倍を図るマイクロ重畳LIBS、含水試料に対応するロング・ショートレーザー二重照射LIBS等の光ファイバーLIBS化を図っている。信頼性を図るため、核燃料物質や使用済燃料での評価を進めるとともに、
Co照射による耐放射線性の確認も実施する。また、AI機械学習を導入し、得られたスペクトルから組成比を自動的評価する挑戦も開始した。
佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 中西 隆造*; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*
no journal, ,
アルコールを添加したPdClイオン水溶液に紫外光を照射すると、イオンが還元されてPd微粒子が生成する。本研究では、ナノ秒パルスレーザーを紫外光源として用い、平均出力一定の条件下で、パルスエネルギーと繰り返し周波数を変化させた時の光誘起微粒子化反応の様子を、時間分解X線吸収分光によりその場観測した。その結果、パルスエネルギーが低いとき(5mJ)はPdClは半分程度が還元されたところで定常状態になってしまうのに対し、パルスエネルギーを高く(25mJ)するとPdClはすべてPd原子に還元できた。したがって、Pd原子の生成において、多光子プロセスが関与したレーザー特有の光化学反応が起きていることを明らかにした。
若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 中西 隆造; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; et al.
no journal, ,
For the decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS)", development of quick, easy, onsite and especially in-situ remote analysis/surveillance/screening techniques will be strongly required under the extremely high radioactive condition. Innovative Laser remote analysis combined with radiation resistant optical fiber based laser induced breakdown spectroscopy (Fiber LIBS) and laser ablation resonance absorption spectroscopy (LARAS) are one of the available technique for elemental and isotope analysis of nuclear fuel debris. The Retrieving of nuclear fuel debris of reactor No.2, will be planned and the screening of nuclear fuel debris will be strongly required. In order to establish an actual and applicable technique, basic study for higher sensitivity and more flexible use will be indispensable. For higher sensitivity, LIBS by long pulse laser and Microwave assisted LIBS are under developing. For more flexible and easy laser light delivery, Microchip laser use LIBS (MC-LIBS) is also under developing for higher performance in screening analysis.
イオン錯体のレーザー誘起光還元機構の研究; 多変量スペクトル解析による中間体情報の抽出佐伯 盛久*; 松村 大樹; 中西 隆造*; 蓬田 匠; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*
no journal, ,
溶液中で負イオンや水分子と錯形成した貴金属イオンPM錯体は紫外領域に電荷移動吸収帯をもつ。このようなPM錯体水溶液にアルコールを添加し紫外レーザーを照射すると、PM錯体は電子励起され、アルコールと反応して中性原子PMへ還元される。還元されたPMは溶液中で自発的に凝集し、微粒子を形成する。この一連のプロセスはレーザー誘起微粒子化(Laser-Induced Particle Formation: LIPF)と呼ばれ、貴金属ナノ微粒子創製や工場廃液からの貴金属回収に利用されている。我々はRhイオン錯体を対象にし、エネルギー分散型X線吸収微細構造分光法によるその場観測により、そのLIPF反応機構を調べた。得られたX線吸収スペクトルを解析した結果、Rh還元反応には3つの酸化数をもつRh種が関与し、Rh Rh
(中間体)Rhと進行することを明らかにした。
大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 田村 浩司*; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 平等 拓範*
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回の招待講演では、ファイバーの先端にパルスレーザー光源を装備したマイクロチップレーザー適用ファイバー伝送LIBS装置の開発、過酷環境下での活用として高線量率放射線照射中のLIBS実証、100m超遠隔分析の実証、および燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム-鉄混合物として均一試料および複雑系一試料測定への展開についての成果を紹介する。
