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-alkylated 2-pyrrolidone derivatives鷹尾 康一朗*; 川田 善尚*; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.294 - 298, 2015/02
被引用回数：2 パーセンタイル：17.52(Nuclear Science & Technology)UO
(NO
)(NRP) (NRP=-アルキル-2-ピロリドン)の沈殿率について、沈殿生成前後の硝酸濃度変化から見積もられる溶液の体積変化を考慮して正確に評価した。検討したピロリドン誘導体は、-ブチルピロリドンと-プロピルピロリドンである。どちらの場合でも、正確に評価された沈殿率は、単純に沈殿生成前後のウラン濃度の比から求められる値よりも常に大きくなったが、その差は0.6%-2.6%であった。この差が実質的に無視できるものなら、沈殿生成に伴う体積変化は、分析操作の単純化のため、考慮する必要がない。
森田 泰治; 鷹尾 康一朗*; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(12), p.1129 - 1136, 2009/12
被引用回数：18 パーセンタイル：74.57(Nuclear Science & Technology)ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程において低疎水性・低配位性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)を沈殿させ、次に第2沈殿工程において高い沈殿生成能力を示すピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)とPu(IV, VI)を同時に沈殿させる。本研究では、第1沈殿工程に最適の沈殿剤を選択することを目的に、
-プロピルピロリドン(NProP), -ブチルピロリドン(NBP), 
-ブチルピロリドン(NiBP)及びシクロヘキシルピロリドン(NCP)を用いて、U(VI), Pu(IV)及びPu(VI)の沈殿挙動を調べた。その結果、NBPが第1沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることがわかった。
-Alkyl-2-pyrrolidone derivatives (Alkyl = -propyl, -butyl, -butyl, and cyclohexyl)鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(10), p.995 - 999, 2009/10
被引用回数：14 パーセンタイル：66.87(Nuclear Science & Technology)ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、硝酸濃度0
5.0Mの溶液におけるUO(NO)(NRP)(NRP=-アルキル-2-ピロリドン,アルキル基=-プロピル, -ブチル, -ブチル,シクロヘキシル)の溶解度を測定した。その結果、UO(NO)(NRP)の溶解度は、上澄み液における硝酸及びNRPの濃度が上昇するほど減少することがわかった。溶解度は、NRPの種類にも依存し、基本的にNRPが高疎水性であるほど溶解度は減少した。また、溶解度の評価に溶解度積の導入が有効であることがわかった。
森田 泰治; Kim, S.-Y.; 池田 泰久*; 野上 雅伸*; 西村 建二*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1508 - 1512, 2007/09
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本研究では、NCPより低疎水性で選択的U沈殿工程の適用が期待されるN-ブチルピロリドン(NBP)及びN-プロピルピロリドン(NProP)を用いてPuの沈殿挙動を調べた。Pu(IV)あるいはPu(VI)の単独溶液及びU(VI)-Pu(IV)混合溶液による試験の結果、NBP及びNProPは、NCPと比べて、Puを沈殿させにくく、U(VI)をより選択的に沈殿させることがわかった。この結果より、NBPあるいはNProPの利用は、選択的U沈殿工程をより選択的に、より効率的にすることが期待できる。
池田 泰久*; 鷹尾 康一朗*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1503 - 1507, 2007/09
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本研究では、NCPより疎水性が低い沈殿剤の選択的U沈殿工程への適用性を検討するため、N-ブチルピロリドン(NBP)及びN-プロピルピロリドン(NProP)によるU(VI)の沈殿試験を行い、核分裂生成物に対する除染係数を測定した。その結果、U(VI)の沈殿挙動には大きな差はなく、核分裂生成物に対する除染係数はNCPより大きな値が得られることがわかった。
原田 雅幸*; 池田 泰久*; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*
no journal, ,
硝酸水溶液中のウラニルイオンを選択的に沈殿させうるN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)より低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体であるN-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及び N-プロピル-2-ピロリドン(NProP)のU(VI), Pu(IV)及びPu(VI)に対する沈殿能を検討した。2つの沈殿工程から構成される開発中の簡易再処理システムにおいてUのみを沈殿させる第1沈殿工程を想定した試験を実施し、2M U(VI)系で、U(VI)濃度に対して約1.5倍モル量の沈殿剤を加えることで、U回収率70%を達成できることが確認された。また、NBP及びNProPのPu(IV)及びPu(VI)に対する沈殿反応は、NBP-Pu(IV)の系でNBPの添加量が多いときに沈殿生成が見られたが、NBP-Pu(VI)系及びNProP-Pu(VI), -Pu(IV)系のいずれの場合も、今回の試験条件では沈殿が生成せず、本沈殿剤の第1沈殿工程への適用性が明らかとなった。
丸山 幸一*; 野上 雅伸*; 池田 泰久*; 西村 建二*; 森田 泰治
no journal, ,
U(VI)に対し選択的沈殿能を有する低配位性・低疎水性沈殿剤(NProP, NBP)の耐放射線性及び耐熱性を調べるため、
線照射及び加熱による沈殿能の変化及び劣化生成物の検討を行った。NProP及びNBPの耐放射線性試験の結果、ともに照射線量に依存せず、3M硝酸中では0.5MGyまで照射後も当初の沈殿能を維持すること、また、NProP及びNBPの耐熱性試験として3M硝酸中で50
Cに加熱した結果、NBPは4日以内、NProPは10日以内にその構造を大きく変えるが、これはU(VI)に対する沈殿能の劣化につながらず、むしろ沈殿剤の疎水性の増大により沈殿能が向上することが明らかとなった。
原田 雅幸*; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*
no journal, ,
ウランの選択的沈殿剤として研究しているピロリドン誘導体であるN-プロピル-2-ピロリドン(NBP)及びN-ブチル-2-ピロリドン(NProP)のウラニルイオンとの錯体の分子構造を単結晶X線回折により決定し、ラマンスペクトルの測定結果と合わせ、これら錯体の構造と沈殿性との関係について検討した。その結果、NProP錯体はNBP錯体よりも若干弱い配位性を示すことが明らかとなり、また、ウランと配位子の間の距離(U-O)は、NBP錯体で2.373
で、NPrpP錯体で2.389及び2.393であること、また結晶の単位体積は、NBP錯体が577.7
であるのに対し、NProP錯体が1134と嵩高い結晶であることがわかった。
原田 雅幸*; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*
no journal, ,
これまで検討してきたN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)よりも低疎水性のN-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及びN-プロピル-2-ピロリドン(NProP)のウラニルイオン選択的沈殿剤としての性能を調べた。その結果、NBP及びNProPは、ウラニルイオン濃度,硝酸濃度,溶液温度とは無関係にウラニルイオンを化学量論的に沈殿させることを見いだした。また、大過剰のNBP添加ではPu(IV)が沈殿するものの、NProPは0.04Mから0.06Mの濃度範囲のPu(IV)及びPu(VI)を沈殿させないことがわかった。これらの結果より、NBPあるいはNProPを用いた、Pu(IV)の沈殿が生じることなくU(VI)を沈殿させうるプロセスの構築が期待できる。
野田 恭子*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 丸山 幸一*; 高橋 宏明*; Kim, S.-Y.; 佐藤 真人; 峯尾 英章; et al.
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本報告では、本研究開発の概要とこれまでの主要な成果を紹介する。本研究開発では、新規沈殿剤を用いることによるシステムの分離性・安全性・経済性向上を目指しており、これまでに低配位性・低疎水性新規沈殿剤であるN-ブチルピロリドン(NBP)あるいはN-プロピルピロリドン(NProP)を用いることで選択的U沈殿工程の効率化が可能であることを明らかにした。
線照射に対する沈殿物の安定性についての検討森田 泰治; Kim, S.-Y.; 池田 泰久*; 野上 雅伸*; 西村 建二*
no journal, ,
FBR燃料再処理を目的として、ピロリドン誘導体による沈殿法を基本とした、U選択的沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2つの沈殿主工程から構成される簡易再処理システムの開発を行っている。これまでに、N-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)を沈殿剤としたプロセスの成立性を示し、さらにプロセスの効率化を目指して、他のピロリドン誘導体の適用を検討している。いずれにおいても有機物である沈殿剤の耐放射線性,沈殿物の安定性の評価は重要な課題である。本試験では、Pu共存化で、UあるいはU-Puの沈殿を作り、これを長期に渡って観測することで線照射の影響を調べた。線照射の吸収線量を溶液全体の平均値(吸収線量率0.125kGy/h)として単位吸収線量あたりのU溶出量(U溶出速度)を算出した結果、Uのみ約70%沈殿した系で0.87mmol/MGy、U, Puともに98%が沈殿した系で0.22mmol/MGyであった。線照射の場合のU溶出速度は、線量率4.0kGy/hで3.91mmol/MGy、1.9kGy/hで1.7mmol/MGyとすでに求められており、線照射と線照射とでその影響が根本的に異なることはないことがわかった。
沈殿剤としての性能評価-結晶学的観点より鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。最適沈殿剤の選択に資することを目的として、11種のピロリドン誘導体が配位した硝酸ウラニル錯体の単結晶X線構造解析を行い、これらの硝酸ウラニル錯体の分子及び結晶構造を明らかにした。それらの比較により、一連のピロリドン誘導体のUOに対する沈殿剤としての性能評価について、結晶学的観点から考察を行った。その結果、N-iso-butyl-2-pyrrolidoneを有する錯体が、結晶中で最も効率的なパッキングを形成することを明らかにした。
鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。以前の研究でN-シクロ-2-ヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。本研究では、U及びPuを共沈させる第2沈殿工程の効率化を目指して検討している新規高疎水性沈殿剤の候補として選定されたN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP), N-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)について、詳細なU(VI)沈殿試験及び模擬FP元素を用いた除染試験を行った。試験の結果、これら沈殿剤のU(VI)に対する沈殿能の序列はNCP
NNpPNDMProPであった。また、NCP, NNpP, NDMProPによるU(VI)沈殿における模擬FP元素の除染係数(DF)を測定した結果、いずれの沈殿剤を用いた場合でもZr(IV), Mo(VI)を除いてDF100が達成されており、NNpP, NDMProPを用いることでNCPと同等もしくはそれ以上の除染性を実現可能であることを確認した。
野上 雅伸*; 野田 恭子*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 川田 善尚; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、Uを選択的に沈殿させる第1沈殿工程用沈殿剤候補の低疎水性沈殿剤であるN-n-プロピル-2-ピロリドン(NProP),N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及びN-イソブチル-2-ピロリドン(NiBP),U及びPuを共沈させる第2沈殿工程用沈殿剤候補の高疎水性沈殿剤N-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)及びN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)について、線照射試験及び加熱試験を行い、その耐久性を検討した。試験の結果、3種の低疎水性沈殿剤が何れも同等かつ十分な耐線性を有することがわかった。高疎水性沈殿剤も十分な耐線性を有したが、低疎水性沈殿剤よりは高線量において沈殿率の低下が大きかった。高疎水性沈殿剤の耐線性はNDMProPNNpPNCPの順に高いと評価した。耐熱性試験では、50C,3日間の加熱では沈殿率に顕著な低下は見られなかった。
野上 雅伸*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 野田 恭子*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
FBR燃料再処理を目的として、ピロリドン誘導体(NRP)によるU(VI)の沈殿を基本とした二つの沈殿主工程から成る簡易再処理システムの開発を行っている。第1沈殿工程はU(VI)のみを沈殿させる工程であるが、沈殿条件によってはPu(IV)が共沈するとの知見が得られている。このPu(IV)共沈を抑制する手法の一つとして、マスキング剤添加法を検討した。Pu(IV)の模擬としてU(IV)を用い、マスキング剤存在下におけるU(IV)の沈殿生成挙動について検討したところ、アセトヒドロキサム酸がU(IV)沈殿生成の抑制に効果的であることが明らかとなった。
野上 雅伸*; 川崎 武志*; 鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; et al.
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程で低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体を用いてウラニルイオン(U(VI))のみを選択的分離し、第2沈殿工程で高配位性・高疎水性のピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)及びPu(IV, VI)を共沈させて回収する。各種ピロリドン誘導体によるU(VI)沈殿試験の結果、第1沈殿工程用の沈殿剤としてN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)あるいはN-iso-ブチル-2-ピロリドン(NiBP)が、第2沈殿工程用の沈殿剤としてN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)あるいはN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)が最適であることがわかった。また、U沈殿物の燃料化についても検討を行い、200C付近でウラン化合物とピロリドン化合物とに熱分解した後に450C以上でか焼することで熱処理後のウラン酸化物中の不純物を低減できることを明らかにした。
Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 菊池 俊明*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程で低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)のみを選択的分離し、第2沈殿工程で高配位性・高疎水性のピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)及びPu(IV, VI)を共沈させて回収する。Puの沈殿挙動を調べることがこのシステムの開発に不可欠であり、Pu単独溶液、U(VI)-Pu(IV, VI)混合溶液を用い、各種ピロリドン誘導体による沈殿試験を実施してきた。その結果、第1沈殿工程用の沈殿剤としてN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)が、第2沈殿工程用の沈殿剤としてN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)が、Puの沈殿性と沈殿物の性状の点から最適であることが明らかとなった。
森 拓雄*; 丹生屋 純夫*; 小林 正人*; 西村 政展*; 中山 雅
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物処分において、廃棄体の定置・回収技術を確立しておくことは事業の推進のために不可欠である。われわれは廃棄体と緩衝材を一体化させたPEM方式による廃棄体の定置・回収技術の開発を行っており、2017年度は地上モックアップ試験で各要素技術の検証を行った。今回、それらの技術の原位置での実現性を確認するため、幌延地層研究センターの試験坑道2(GL-350m)において、実規模実証実験を実施した。本報告ではPEM下部と坑道の間にできる隙間にスクリューコンベアを用いてベントナイトペレットを充填する技術の実証実験結果について述べる。
