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論文

Correlation between intermolecular hydrogen bonds and melting points of uranyl nitrate complexes with cyclic urea derivatives

鈴木 智也; 鷹尾 康一朗*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 池田 泰久*

Polyhedron, 96, p.102 - 106, 2015/08

https://doi.org/10.1016/j.poly.2015.04.034
 被引用回数：8 パーセンタイル：51.95(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

X線単結晶解析によりUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 0a}$)$$_{2}$$ (${bf 0a}$: 2-imidazolidone)とUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 0b}$)$$_{2}$$ (${bf 0b}$: tetrahydro-2-pyrimidone)及びUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 1a}$)$$_{2}$$ (${bf 1a}$: 1-methyl-2-imidazolidone)の錯体構造を明らかにした。また、融点と分子間水素結合距離を評価し、その関係を評価した。

論文

Precise determination of precipitation yield of uranyl nitrate with $$N$$-alkylated 2-pyrrolidone derivatives

鷹尾 康一朗*; 川田 善尚*; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.294 - 298, 2015/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.937782
 被引用回数：2 パーセンタイル：15.66(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$ (NRP=$$N$$-アルキル-2-ピロリドン)の沈殿率について、沈殿生成前後の硝酸濃度変化から見積もられる溶液の体積変化を考慮して正確に評価した。検討したピロリドン誘導体は、$$N$$-ブチルピロリドンと$$N$$-プロピルピロリドンである。どちらの場合でも、正確に評価された沈殿率は、単純に沈殿生成前後のウラン濃度の比から求められる値よりも常に大きくなったが、その差は0.6%-2.6%であった。この差が実質的に無視できるものなら、沈殿生成に伴う体積変化は、分析操作の単純化のため、考慮する必要がない。

論文

Stability of polyvinylpolypyrrolidone against $$gamma$$-ray irradiation in HNO$$_{3}$$ media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(1), p.423 - 427, 2013/04

https://doi.org/10.1007/s10967-012-2121-3
 被引用回数：6 パーセンタイル：41.10(Chemistry, Analytical)

6価のウランに対する選択的吸着剤として利用できるポリビニルポリピロリドン(PVPP)の$$gamma$$線照射に対する安定性を硝酸溶液中で調べた。試験の結果、吸着容量は照射により減少することはないこと、6M硝酸溶液で照射した試料ではむしろ増加することを明らかにした。これは、$$gamma$$線照射によりPVPPのピロリドン環が開環するが、その生成物もU(VI)に対する吸着性能を有するためと考えられる。

論文

Stability of pyrrolidone derivatives against $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Science China; Chemistry, 55(9), p.1739 - 1745, 2012/09

https://doi.org/10.1007/s11426-012-4698-3
 被引用回数：4 パーセンタイル：18.85(Chemistry, Multidisciplinary)

6価及び4価のアクチノイド元素に対して沈殿剤として利用できるN-アルキルピロリドン誘導体について、放射線に対する安定性を$$^{60}$$Coの$$gamma$$線照射により調べた。3M硝酸中での照射試験の結果、1MGyの照射で約20%のN-ブチルピロリドンが分解すること、しかしU(VI)の沈殿率は余り変化しないことを明らかにした。また、分解生成物の分析により、ピロリドン環の開環を含む分解のメカニズムを検討した。

論文

Development of advanced reprocessing system based on precipitation method using pyrrolidone derivatives as precipitants; Overall evaluation of system

池田 泰久*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 川田 善尚*; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 染谷 浩*; 菊池 俊明*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の成果を総合的に発表する。U, Puや他の元素の沈殿挙動、沈殿剤の安定性等の観点から、N-n-ブチル-2-ピロリドンとN-ネオペンチル-2-ピロリドンが、U選択的分離の第一沈殿工程及びU-Pu分離の第二沈殿工程にそれぞれ最適な沈殿剤と判断した。工学的規模の装置による沈殿生成、沈殿分離の試験を実施し、プロセスの成立性を確認するとともに沈殿の直接焼成により燃料ペレットを製造できることを明らかにした。以上の結果から、本システムが将来の高速炉燃料再処理法の一つの候補となりうると評価した。

論文

Precipitation ability to U(IV) and stability of 1,3-dimethyl-2-imidazolidone for selective precipitation of U(VI) in nitric acid media

野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.948 - 951, 2011/09

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2011.05.025
 被引用回数：4 パーセンタイル：30.81(Nuclear Science & Technology)

硝酸溶液系における1,3-ジメチルイミダゾリドン(DMI)のU(VI)及びU(IV)に対する沈殿生成能力を調べた。その結果、3M硝酸においてU(VI)を沈殿させるもののPu(IV)の模擬であるU(IV)に対しては5倍当量を添加しても沈殿を生じさせないことを明らかにした。このようにDMIにはU(VI)に対する選択性が高いという特徴があるが、その化学構造の性質上加水分解が生じやすく化学的に安定でないという欠点を有する。硝酸溶液系における$$gamma$$線照射及び加熱による安定性試験の結果、安定性は硝酸濃度に大きく影響されることが明らかとなり、硝酸が2M程度以下の濃度であれば適用の可能性があることが示唆された。

論文

Adsorptivity of polyvinylpolypyrrolidone for selective separation of U(VI) from nitric acid media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 283(2), p.541 - 546, 2010/02

https://doi.org/10.1007/s10967-009-0366-2
 被引用回数：20 パーセンタイル：76.60(Chemistry, Analytical)

硝酸溶液からのU(VI)分離用吸着剤開発として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)によるさまざまな元素の吸着性を検討した。PVPPは、広い範囲の濃度の硝酸溶液よりU(VI)を強く吸着することがわかり、強い結合にはカルボニル基の酸素とピロリドン環の窒素がともに関与していることが示唆された。核分裂生成物では、Pd(II)とTc(VII)の模擬元素であるRe(VII)以外はほとんど吸着されないこと、Pd(II)とRe(VII)は低濃度硝酸溶液からわずかに吸着されるが、Pd(II)の吸着速度はU(VI)のそれに比べ極端に遅いことがわかった。これらの結果は、PVPPによる吸着法がU(VI)の他の元素からの分離に適用できることを示す。

論文

Study on degradation properties of NBP precipitant by $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 25, 2009/12

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAEA-Review-2009-041.pdf

FBR燃料用高度化沈殿法再処理システム開発の一環として、U(VI)のみを選択的に沈殿させる第1沈殿工程の候補沈殿剤である$$N$$-$$n$$-ブチル-2ピロリドン(NBP)の$$gamma$$線照射に対する耐久性を、硝酸濃度をパラメーターとして検討した。硝酸濃度3Mにおいては、照射に伴うNBPの残存率は硝酸濃度によらず線量増加とともに直線的に減少し、1MGyの照射で約20%が分解した。一方、6M硝酸水溶液においての劣化は顕著であり、0.1MGyの照射で約30%が分解することがわかった。NBPの劣化機構について検討したところ、照射によりNBPのピロリドン環に酸素原子が付加して開環し、さらなる酸素原子の付加により低分子化が生じ、複数の鎖状モノアミドやC4化合物を経てシュウ酸が生成・蓄積することが明らかとなった。

論文

Development of advanced reprocessing system based on precipitation method using pyrrolidone derivatives as precipitants; Precipitation behavior of U(VI), Pu(IV), and Pu(VI) by pyrrolidone derivatives with low hydrophobicity

森田 泰治; 鷹尾 康一朗*; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(12), p.1129 - 1136, 2009/12

https://doi.org/10.3327/jnst.46.1129
 被引用回数：19 パーセンタイル：74.50(Nuclear Science & Technology)

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程において低疎水性・低配位性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)を沈殿させ、次に第2沈殿工程において高い沈殿生成能力を示すピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)とPu(IV, VI)を同時に沈殿させる。本研究では、第1沈殿工程に最適の沈殿剤を選択することを目的に、$$n$$-プロピルピロリドン(NProP), $$n$$-ブチルピロリドン(NBP), $$iso$$-ブチルピロリドン(NiBP)及びシクロヘキシルピロリドン(NCP)を用いて、U(VI), Pu(IV)及びPu(VI)の沈殿挙動を調べた。その結果、NBPが第1沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることがわかった。

論文

Solubility of uranyl nitrate precipitates with $$N$$-Alkyl-2-pyrrolidone derivatives (Alkyl = $$n$$-propyl, $$n$$-butyl, $$iso$$-butyl, and cyclohexyl)

鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(10), p.995 - 999, 2009/10

https://doi.org/10.3327/jnst.46.995
 被引用回数：14 パーセンタイル：65.08(Nuclear Science & Technology)

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、硝酸濃度0$$sim$$5.0Mの溶液におけるUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$(NRP=$$N$$-アルキル-2-ピロリドン,アルキル基=$$n$$-プロピル, $$n$$-ブチル, $$iso$$-ブチル,シクロヘキシル)の溶解度を測定した。その結果、UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$の溶解度は、上澄み液における硝酸及びNRPの濃度が上昇するほど減少することがわかった。溶解度は、NRPの種類にも依存し、基本的にNRPが高疎水性であるほど溶解度は減少した。また、溶解度の評価に溶解度積の導入が有効であることがわかった。

論文

Development of advanced reprocessing system based on use of pyrrolidone derivatives as novel precipitants with high selectivity and control ability, 1; Concept of advanced reprocessing system and precipitation behavior of U(VI)

池田 泰久*; 鷹尾 康一朗*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1503 - 1507, 2007/09

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本研究では、NCPより疎水性が低い沈殿剤の選択的U沈殿工程への適用性を検討するため、N-ブチルピロリドン(NBP)及びN-プロピルピロリドン(NProP)によるU(VI)の沈殿試験を行い、核分裂生成物に対する除染係数を測定した。その結果、U(VI)の沈殿挙動には大きな差はなく、核分裂生成物に対する除染係数はNCPより大きな値が得られることがわかった。

論文

Development of an advanced reprocessing system based on use of pyrrolidone derivatives as novel precipitants with high selectivity and control ability; Precipitation behavior of plutonium

森田 泰治; Kim, S.-Y.; 池田 泰久*; 野上 雅伸*; 西村 建二*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1508 - 1512, 2007/09

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本研究では、NCPより低疎水性で選択的U沈殿工程の適用が期待されるN-ブチルピロリドン(NBP)及びN-プロピルピロリドン(NProP)を用いてPuの沈殿挙動を調べた。Pu(IV)あるいはPu(VI)の単独溶液及びU(VI)-Pu(IV)混合溶液による試験の結果、NBP及びNProPは、NCPと比べて、Puを沈殿させにくく、U(VI)をより選択的に沈殿させることがわかった。この結果より、NBPあるいはNProPの利用は、選択的U沈殿工程をより選択的に、より効率的にすることが期待できる。

論文

A Structural study on uranyl (VI) nitrate complexes with cyclic amides; ${it N-n}$-butyl-2-pyrrolidone, ${it N}$-cyclohexylmethyl-2-pyrrolidone, and 1,3-dimethyl-2-imidazolidone

古志野 伸能*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Inorganica Chimica Acta, 358(6), p.1857 - 1864, 2005/03

https://doi.org/10.1016/j.ica.2004.12.036
 被引用回数：54 パーセンタイル：87.86(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$L$$_{2}$$[L=${it N}$-ノルマルブチル-2-ピロリドン,${it N}$-シクロヘキシル-2-ピロリドン及び1,3-ジメチル-2-イミダゾリドン]の構造をX線回折により解析した。これらの錯体は2の六角錘を合わせた構造であることがわかり、U=O結合及びU-O(配位子)結合の距離、及びU-O-C(カルボニル基)の角度を求めることができた。また、赤外及びラマンスペクトルの測定から錯体の振動周波数を求めた。配位子の配位数とO=U=O結合の振動周波数との関係から、各配位子の配位性を求めた。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,17; マスキング効果の検討

原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。沈殿法再処理システムにおいてU(VI)のみを沈殿させる第1沈殿工程におけるPu(IV)共沈抑制のため、種々のマスキング剤の候補沈殿剤N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)への添加効果を、Pu(IV)を模擬したU(IV)を使用して検討した。その結果、N, N-ジメチルアセトアミド(DMA)等のモノアミド化合物の効果が大きいことが明らかとなった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,18; マスキング効果の検討,2

原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 池田 泰久*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。U(VI)のみを沈殿させる第1沈殿工程でのPu(IV)共沈抑制に関し、N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)によるU(VI)沈殿反応へのマスキング剤の添加効果をU(VI), Pu(IV)を含む硝酸水溶液を使用して検討した。その結果、N-メチル-2-ピロリドン(NMP)のマスキング効果が明らかとなり、またNBPの添加方法及び撹拌方法とともにPu(IV)の共沈を制御できることが示された。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,3; ピロリドン誘導体のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$沈殿剤としての性能評価-結晶学的観点より

鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。最適沈殿剤の選択に資することを目的として、11種のピロリドン誘導体が配位した硝酸ウラニル錯体の単結晶X線構造解析を行い、これらの硝酸ウラニル錯体の分子及び結晶構造を明らかにした。それらの比較により、一連のピロリドン誘導体のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に対する沈殿剤としての性能評価について、結晶学的観点から考察を行った。その結果、N-iso-butyl-2-pyrrolidoneを有する錯体が、結晶中で最も効率的なパッキングを形成することを明らかにした。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,20; $$gamma$$線照射による余剰沈殿剤の分解法の検討

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本システムにおける沈殿処理後の余剰沈殿剤の分解を、第1沈殿工程用の低疎水性候補沈殿剤であるN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)を用い、9M硝酸溶液中での$$gamma$$線照射により試みた。その結果、NBPが良好に分解すること、また分解生成物であるシュウ酸や酢酸等が残存するため、処理液の完全な無機化には分解条件をさらに最適化する必要があることが明らかとなった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,23; 総合評価

池田 泰久*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

「高選択・制御性沈澱剤による高度化沈殿法再処理システムの開発」の事業で実施した結果に基づき、高度化沈殿法再処理システムの導入効果を総合的に評価した。その結果、高度化沈殿法プロセスが再処理システムとして成立し得るものであり、FBR再処理システムの候補となり得ると判断された。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,1; 低配位性・低疎水性沈殿剤による沈殿条件の最適化検討

原田 雅幸*; 池田 泰久*; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*

no journal, , 

硝酸水溶液中のウラニルイオンを選択的に沈殿させうるN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)より低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体であるN-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及び N-プロピル-2-ピロリドン(NProP)のU(VI), Pu(IV)及びPu(VI)に対する沈殿能を検討した。2つの沈殿工程から構成される開発中の簡易再処理システムにおいてUのみを沈殿させる第1沈殿工程を想定した試験を実施し、2M U(VI)系で、U(VI)濃度に対して約1.5倍モル量の沈殿剤を加えることで、U回収率70%を達成できることが確認された。また、NBP及びNProPのPu(IV)及びPu(VI)に対する沈殿反応は、NBP-Pu(IV)の系でNBPの添加量が多いときに沈殿生成が見られたが、NBP-Pu(VI)系及びNProP-Pu(VI), -Pu(IV)系のいずれの場合も、今回の試験条件では沈殿が生成せず、本沈殿剤の第1沈殿工程への適用性が明らかとなった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,2; 低配位性・低疎水性ピロリドン誘導体の耐放射線性及び耐熱性の検討

丸山 幸一*; 野上 雅伸*; 池田 泰久*; 西村 建二*; 森田 泰治

no journal, , 

U(VI)に対し選択的沈殿能を有する低配位性・低疎水性沈殿剤(NProP, NBP)の耐放射線性及び耐熱性を調べるため、$$gamma$$線照射及び加熱による沈殿能の変化及び劣化生成物の検討を行った。NProP及びNBPの耐放射線性試験の結果、ともに照射線量に依存せず、3M硝酸中では0.5MGyまで照射後も当初の沈殿能を維持すること、また、NProP及びNBPの耐熱性試験として3M硝酸中で50$$^{circ}$$Cに加熱した結果、NBPは4日以内、NProPは10日以内にその構造を大きく変えるが、これはU(VI)に対する沈殿能の劣化につながらず、むしろ沈殿剤の疎水性の増大により沈殿能が向上することが明らかとなった。

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