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鈴木 智也; 鷹尾 康一朗*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 池田 泰久*
Polyhedron, 96, p.102 - 106, 2015/08
被引用回数：9 パーセンタイル：53.89(Chemistry, Inorganic & Nuclear)X線単結晶解析によりUO
(NO
)(
) (: 2-imidazolidone)とUO(NO)(
) (: tetrahydro-2-pyrimidone)及びUO(NO)(
) (: 1-methyl-2-imidazolidone)の錯体構造を明らかにした。また、融点と分子間水素結合距離を評価し、その関係を評価した。
-alkylated 2-pyrrolidone derivatives鷹尾 康一朗*; 川田 善尚*; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.294 - 298, 2015/02
被引用回数：2 パーセンタイル：14.58(Nuclear Science & Technology)UO(NO)(NRP) (NRP=-アルキル-2-ピロリドン)の沈殿率について、沈殿生成前後の硝酸濃度変化から見積もられる溶液の体積変化を考慮して正確に評価した。検討したピロリドン誘導体は、-ブチルピロリドンと-プロピルピロリドンである。どちらの場合でも、正確に評価された沈殿率は、単純に沈殿生成前後のウラン濃度の比から求められる値よりも常に大きくなったが、その差は0.6%-2.6%であった。この差が実質的に無視できるものなら、沈殿生成に伴う体積変化は、分析操作の単純化のため、考慮する必要がない。
-ray irradiation in HNO media野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(1), p.423 - 427, 2013/04
被引用回数：6 パーセンタイル：39.52(Chemistry, Analytical)6価のウランに対する選択的吸着剤として利用できるポリビニルポリピロリドン(PVPP)の線照射に対する安定性を硝酸溶液中で調べた。試験の結果、吸着容量は照射により減少することはないこと、6M硝酸溶液で照射した試料ではむしろ増加することを明らかにした。これは、線照射によりPVPPのピロリドン環が開環するが、その生成物もU(VI)に対する吸着性能を有するためと考えられる。
-ray irradiation野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Science China; Chemistry, 55(9), p.1739 - 1745, 2012/09
被引用回数：4 パーセンタイル：18.45(Chemistry, Multidisciplinary)6価及び4価のアクチノイド元素に対して沈殿剤として利用できるN-アルキルピロリドン誘導体について、放射線に対する安定性を
Coの線照射により調べた。3M硝酸中での照射試験の結果、1MGyの照射で約20%のN-ブチルピロリドンが分解すること、しかしU(VI)の沈殿率は余り変化しないことを明らかにした。また、分解生成物の分析により、ピロリドン環の開環を含む分解のメカニズムを検討した。
池田 泰久*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 川田 善尚*; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 染谷 浩*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の成果を総合的に発表する。U, Puや他の元素の沈殿挙動、沈殿剤の安定性等の観点から、N-n-ブチル-2-ピロリドンとN-ネオペンチル-2-ピロリドンが、U選択的分離の第一沈殿工程及びU-Pu分離の第二沈殿工程にそれぞれ最適な沈殿剤と判断した。工学的規模の装置による沈殿生成、沈殿分離の試験を実施し、プロセスの成立性を確認するとともに沈殿の直接焼成により燃料ペレットを製造できることを明らかにした。以上の結果から、本システムが将来の高速炉燃料再処理法の一つの候補となりうると評価した。
野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.948 - 951, 2011/09
被引用回数：5 パーセンタイル：35.23(Nuclear Science & Technology)硝酸溶液系における1,3-ジメチルイミダゾリドン(DMI)のU(VI)及びU(IV)に対する沈殿生成能力を調べた。その結果、3M硝酸においてU(VI)を沈殿させるもののPu(IV)の模擬であるU(IV)に対しては5倍当量を添加しても沈殿を生じさせないことを明らかにした。このようにDMIにはU(VI)に対する選択性が高いという特徴があるが、その化学構造の性質上加水分解が生じやすく化学的に安定でないという欠点を有する。硝酸溶液系における線照射及び加熱による安定性試験の結果、安定性は硝酸濃度に大きく影響されることが明らかとなり、硝酸が2M程度以下の濃度であれば適用の可能性があることが示唆された。
野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 283(2), p.541 - 546, 2010/02
被引用回数：22 パーセンタイル：78.12(Chemistry, Analytical)硝酸溶液からのU(VI)分離用吸着剤開発として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)によるさまざまな元素の吸着性を検討した。PVPPは、広い範囲の濃度の硝酸溶液よりU(VI)を強く吸着することがわかり、強い結合にはカルボニル基の酸素とピロリドン環の窒素がともに関与していることが示唆された。核分裂生成物では、Pd(II)とTc(VII)の模擬元素であるRe(VII)以外はほとんど吸着されないこと、Pd(II)とRe(VII)は低濃度硝酸溶液からわずかに吸着されるが、Pd(II)の吸着速度はU(VI)のそれに比べ極端に遅いことがわかった。これらの結果は、PVPPによる吸着法がU(VI)の他の元素からの分離に適用できることを示す。
-ray irradiation野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 25, 2009/12
FBR燃料用高度化沈殿法再処理システム開発の一環として、U(VI)のみを選択的に沈殿させる第1沈殿工程の候補沈殿剤である-
-ブチル-2ピロリドン(NBP)の線照射に対する耐久性を、硝酸濃度をパラメーターとして検討した。硝酸濃度3Mにおいては、照射に伴うNBPの残存率は硝酸濃度によらず線量増加とともに直線的に減少し、1MGyの照射で約20%が分解した。一方、6M硝酸水溶液においての劣化は顕著であり、0.1MGyの照射で約30%が分解することがわかった。NBPの劣化機構について検討したところ、照射によりNBPのピロリドン環に酸素原子が付加して開環し、さらなる酸素原子の付加により低分子化が生じ、複数の鎖状モノアミドやC4化合物を経てシュウ酸が生成・蓄積することが明らかとなった。
森田 泰治; 鷹尾 康一朗*; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(12), p.1129 - 1136, 2009/12
被引用回数：20 パーセンタイル：74.71(Nuclear Science & Technology)ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程において低疎水性・低配位性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)を沈殿させ、次に第2沈殿工程において高い沈殿生成能力を示すピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)とPu(IV, VI)を同時に沈殿させる。本研究では、第1沈殿工程に最適の沈殿剤を選択することを目的に、-プロピルピロリドン(NProP), -ブチルピロリドン(NBP), 
-ブチルピロリドン(NiBP)及びシクロヘキシルピロリドン(NCP)を用いて、U(VI), Pu(IV)及びPu(VI)の沈殿挙動を調べた。その結果、NBPが第1沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることがわかった。
-Alkyl-2-pyrrolidone derivatives (Alkyl = -propyl, -butyl, -butyl, and cyclohexyl)鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(10), p.995 - 999, 2009/10
被引用回数：14 パーセンタイル：64.00(Nuclear Science & Technology)ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、硝酸濃度0
5.0Mの溶液におけるUO(NO)(NRP)(NRP=-アルキル-2-ピロリドン,アルキル基=-プロピル, -ブチル, -ブチル,シクロヘキシル)の溶解度を測定した。その結果、UO(NO)(NRP)の溶解度は、上澄み液における硝酸及びNRPの濃度が上昇するほど減少することがわかった。溶解度は、NRPの種類にも依存し、基本的にNRPが高疎水性であるほど溶解度は減少した。また、溶解度の評価に溶解度積の導入が有効であることがわかった。
池田 泰久*; 鷹尾 康一朗*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 西村 建二*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1503 - 1507, 2007/09
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本研究では、NCPより疎水性が低い沈殿剤の選択的U沈殿工程への適用性を検討するため、N-ブチルピロリドン(NBP)及びN-プロピルピロリドン(NProP)によるU(VI)の沈殿試験を行い、核分裂生成物に対する除染係数を測定した。その結果、U(VI)の沈殿挙動には大きな差はなく、核分裂生成物に対する除染係数はNCPより大きな値が得られることがわかった。
森田 泰治; Kim, S.-Y.; 池田 泰久*; 野上 雅伸*; 西村 建二*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1508 - 1512, 2007/09
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本研究では、NCPより低疎水性で選択的U沈殿工程の適用が期待されるN-ブチルピロリドン(NBP)及びN-プロピルピロリドン(NProP)を用いてPuの沈殿挙動を調べた。Pu(IV)あるいはPu(VI)の単独溶液及びU(VI)-Pu(IV)混合溶液による試験の結果、NBP及びNProPは、NCPと比べて、Puを沈殿させにくく、U(VI)をより選択的に沈殿させることがわかった。この結果より、NBPあるいはNProPの利用は、選択的U沈殿工程をより選択的に、より効率的にすることが期待できる。
-butyl-2-pyrrolidone, 
-cyclohexylmethyl-2-pyrrolidone, and 1,3-dimethyl-2-imidazolidone古志野 伸能*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Inorganica Chimica Acta, 358(6), p.1857 - 1864, 2005/03
被引用回数：57 パーセンタイル：88.52(Chemistry, Inorganic & Nuclear)UO(NO)L[L=-ノルマルブチル-2-ピロリドン,-シクロヘキシル-2-ピロリドン及び1,3-ジメチル-2-イミダゾリドン]の構造をX線回折により解析した。これらの錯体は2の六角錘を合わせた構造であることがわかり、U=O結合及びU-O(配位子)結合の距離、及びU-O-C(カルボニル基)の角度を求めることができた。また、赤外及びラマンスペクトルの測定から錯体の振動周波数を求めた。配位子の配位数とO=U=O結合の振動周波数との関係から、各配位子の配位性を求めた。
野上 雅伸*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 野田 恭子*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
FBR燃料再処理を目的として、ピロリドン誘導体(NRP)によるU(VI)の沈殿を基本とした二つの沈殿主工程から成る簡易再処理システムの開発を行っている。第1沈殿工程はU(VI)のみを沈殿させる工程であるが、沈殿条件によってはPu(IV)が共沈するとの知見が得られている。このPu(IV)共沈を抑制する手法の一つとして、マスキング剤添加法を検討した。Pu(IV)の模擬としてU(IV)を用い、マスキング剤存在下におけるU(IV)の沈殿生成挙動について検討したところ、アセトヒドロキサム酸がU(IV)沈殿生成の抑制に効果的であることが明らかとなった。
川崎 武志*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の一環として、沈殿剤再利用を目的とした、加熱-気化分離法によるU(VI)-ピロリドン系沈殿物からの沈殿剤成分の回収について検討した。U(VI)のN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)による沈殿物を加熱した場合、約100
Cで溶融が始まり、その後、140-150C付近で気泡の発生が見られ、温度の上昇に伴い気泡の発生が激しくなり、170-180C付近で白煙が生じた。気化成分は冷却により回収でき、そのほとんどはNBPであった。沈殿剤がN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)やN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)の場合でも同様の結果が得られ、沈殿剤成分のほとんどを劣化させることなく回収できる見通しが得られた。
杉山 雄一*; 野上 雅伸*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*
no journal, ,
沈殿法再処理システムにおける沈殿処理後の高レベル廃液処理用として、沈殿剤と同様のピロリドン化合物であるポリビニルポリピロリドン(PVPP)吸着剤の各種金属イオンに対する吸脱着挙動について検討した。バッチ吸着試験の結果、PVPPはいずれの硝酸濃度においてもU(VI)を強く吸着し、かつ低濃度硝酸領域ほど分配比が大きいことがわかった。FPイオンの中ではPd(II)及びRe(VII)のみが低濃度硝酸領域でPVPPに弱く吸着され、その他のFPイオンは非吸着性であった。カラム試験の結果、3M硝酸による洗浄によって弱吸着性のPd(II)もU(VI)から完全に分離し、U(VI)をその他の主要なFPイオンから分離できることがわかった。
野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、沈殿法再処理システムにおけるUを選択的に沈殿させる第1沈殿工程用の低疎水性候補沈殿剤であるN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)の線照射試験及び加熱試験を種々の条件で行い、その劣化機構について検討した。その結果、多官能性の劣化生成物が複数生成するため、これらがこれ以降の工程に与える影響について詳細に検討する必要があることが明らかとなった。
原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。沈殿法再処理システムにおいてU(VI)のみを沈殿させる第1沈殿工程におけるPu(IV)共沈抑制のため、種々のマスキング剤の候補沈殿剤N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)への添加効果を、Pu(IV)を模擬したU(IV)を使用して検討した。その結果、N, N-ジメチルアセトアミド(DMA)等のモノアミド化合物の効果が大きいことが明らかとなった。
野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 菊池 俊明*; 川田 善尚; 森田 泰治
no journal, ,
現在開発中のFBR燃料用高度化沈殿法再処理システムにおいては、燃料溶解液中のほぼ全量のU及びPuを沈殿分離した後の廃液に低濃度のU及びPuが残存する。このU及びPuの分離除去法として、不水溶性ポリマーであるポリビニルポリピロリドン(PVPP)を用いた吸着法を検討している。本研究では、PVPPの硝酸水溶液中での耐放射線性を線照射試験により検討した。硝酸濃度を最大6mol/dm
(=M)としたPVPPのスラリー状試料に、室温,線量率3.6kGy/h,最大線量0.90MGyで線を照射した。試料の安定性は、照射前後のU(VI)に対する吸着容量の変化より評価した。その結果、いずれも吸着容量の顕著な低下は認められず、6M硝酸系試料ではむしろ吸着容量が増加した。これより、PVPPは広範囲な硝酸濃度条件において、線照射下での約10日間の運転によってもU(VI)の吸着性能が維持されることが明らかとなった。照射によりPVPPのピロリドン環が開環するとともにシュウ酸等の低分子フラグメントが生成したことを考慮すると、残基の中にU(VI)に対する選択性がPVPPよりも高い構造のものが存在していることが示唆される。
沈殿剤としての性能評価-結晶学的観点より鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。最適沈殿剤の選択に資することを目的として、11種のピロリドン誘導体が配位した硝酸ウラニル錯体の単結晶X線構造解析を行い、これらの硝酸ウラニル錯体の分子及び結晶構造を明らかにした。それらの比較により、一連のピロリドン誘導体のUOに対する沈殿剤としての性能評価について、結晶学的観点から考察を行った。その結果、N-iso-butyl-2-pyrrolidoneを有する錯体が、結晶中で最も効率的なパッキングを形成することを明らかにした。
