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論文

Combined in situ quick X-ray absorption fine structure and X-ray diffraction systems for ultra-high temperature metal oxides

谷田 肇; 小林 徹; 矢板 毅; 小畠 雅明; 福田 竜生; 伊藤 あゆみ*; 小無 健司*; 有田 裕二*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 98(10), p.uoaf088_1 - uoaf088_5, 2025/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

Structural analysis using synchrotron radiation, such as X-ray diffraction (XRD) and X-ray absorption fine structure (XAFS), is an effective means of investigating physical properties of materials at high temperatures in order to experimentally clarify their physical properties. However, accurate temperature measurements above 2800 K are difficult, complicating the assessment of structural changes in materials. This study addresses these issues by employing a newly developed furnace capable of reaching 2800 K and performing in situ rapid XAFS and XRD measurements. These advances will improve our understanding of metal oxides at melting points and provide valuable insights into their behaviour under extreme conditions.

論文

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:47.83(Physics, Applied)

Recently, gallium oxide (Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn$$^{4+}$$ oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) is the active site of the Sn dopant.

報告書

Kirkpatrick-Baez(KB)ミラーを用いたマイクロビームX線の調整

谷田 肇; 辻 卓也; 小畠 雅明

JAEA-Technology 2021-031, 25 Pages, 2022/02

JAEA-Technology-2021-031.pdf:2.3MB

東京電力(株)福島第一原子力発電所の廃炉措置において、燃料デブリ等の分析は極めて重要である。試験的に取り出される燃料デブリのうち、分析に利用できる試料は1mm以下の微粒子状であると予想される。この様な試料の分析法として、非破壊のX線分析方法は有効であるが、そのような微粒子に適用するためにはX線をマイクロメートルオーダーに集光する必要がある。そのためにKirkpatrick-Baez(KB)ミラーを導入した。その選定、仕様決定から調整方法、1$$mu$$mの位置分解能での元素分布取得と価数評価などの例について記録として残す。

論文

Vertical distributions of Iodine-129 and iodide in the Chukchi Sea and Bering Sea

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(5), p.537 - 545, 2020/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:15.49(Nuclear Science & Technology)

本研究では、チャクチ海, ベーリング海において人為起源の放射性核種であるIodine-129($$^{129}$$I)の鉛直分布の観測を実施した。現在、$$^{129}$$Iの主なソースはヨーロッパの核燃料再処理施設である。2013年6月から8月の観測結果よりチャクチ海, ベーリング海における$$^{129}$$I濃度はフォールアウトレベルであった。ヨーロッパの核燃料再処理施設から海洋に放出された$$^{129}$$Iを高濃度に含んだ海水の流入は確認できなかった。また、海洋の生物生産に重要な役割を果たしているヨウ化物イオンの鉛直分布をチャクチ海, ベーリング海にて初めて観測した。観測の結果、当海域においては海底付近でヨウ化物イオンの濃度が高くなる傾向が見られた。

論文

Rapid collection of iron hydroxide for determination of Th isotopes in seawater

大久保 綾子; 小畑 元*; 間柄 正明; 木村 貴海; 小川 浩史*

Analytica Chimica Acta, 804, p.120 - 125, 2013/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.03(Chemistry, Analytical)

本研究では、海水中のトリウム同位体を、扇状磁場型-誘導結合プラズマ質量分析測定するために、ダイヤイオンCR-20キレート樹脂を用いて、水酸化鉄を迅速に回収する方法を開発した。海水中のトリウム同位体は水酸化鉄に共沈させ、この沈殿をキレート樹脂カラムに流した。キレート樹脂カラムにより、20-25mL/minの流速で$$^{232}$$Thを定量的に回収できた。この流速で計算すると、5Lの試料を3-4時間で処理することが可能である。

論文

Atmospheric deposition of trace metals to the western North Pacific Ocean observed at coastal station in Japan

大久保 綾子; 武田 重信*; 小畑 元*

Atmospheric Research, 129-130, p.20 - 32, 2013/07

 被引用回数:43 パーセンタイル:69.84(Meteorology & Atmospheric Sciences)

西部北太平洋の春季における、大気降下物からの微量金属元素の供給を把握するために、同沿岸域における観測を行った。実測した結果、同域についてのモデリングによる結果の下限値と一致した。スカンジウムと鉄以外の微量金属元素は、大気降下物のpHの低下に応じて、溶解傾向が高くなった。アルミニウムと鉄について、スカンジウムで規格化した濃縮度係数を算出した。鉄にく比べてアルミニウムの方が、pHの低下に伴う溶解傾向が高いことがわかった。

論文

$$^{230}$$Th and $$^{232}$$Th distributions in mid-latitudes of the North Pacific Ocean; Effect of bottom scavenging

大久保 綾子; 小畑 元*; 蒲生 俊敬*; 山田 正俊*

Earth and Planetary Science Letters, 339-340, p.139 - 150, 2012/07

 被引用回数:45 パーセンタイル:71.79(Geochemistry & Geophysics)

$$^{230}$$Th-$$^{234}$$U放射非平衡についてのモデル計算と$$^{232}$$Thの分布から、海洋環境中の微量元素の物質循環を調査した。北太平洋におけるThの分布については、モデルによる解析が確立しているが、実測した結果、深層において、これまでの知見にない著しい濃度の欠損をとらえた。海底付近でのThの除去過程と複雑な海底地形で生じる物理混合によって、低いTh濃度の海水が拡散したと考えられた。

口頭

Pt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合による$$gamma$$線直接エネルギー変換

福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅

no journal, , 

これまで、放射性廃棄物を資源化する試みとして、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での$$gamma$$線直接エネルギー変換発電を試み、さらに接合界面の電子状態をHAXPESにて測定し、報告した。単色放射光をガンマ線に見たてた測定から、放射性廃棄物中の代表的長寿命核種である$$^{237}$$Npおよび$$^{241}$$Amからの$$gamma$$線(およそ30および60keV)を入射した場合、エネルギー変換効率は最高1.6%程度であった。今回は、Siより重い元素を含むことで効率的に$$gamma$$線を吸収することを期待し、さらに耐放射線性が報告されているGa$$_2$$O$$_3$$を用いたPt/Ga$$_2$$O$$_3$$ショットキー接合による発電実験を試みるため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いたHAXPESによる接合界面の分析を行った。廃棄物の資源化の観点から、深宇宙探査などでの利用が期待されている$$^{241}$$Amの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。接合の状態は、光未照射条件下での電圧-電流(I-V)測定により整流特性を確認し(Keithley社ソースメータ2450)、エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行う。詳しい結果は当日報告する。

口頭

核燃料の超高温その場観察技術の開発,3; XAFS-XRD同時測定システムの開発

小林 徹; 矢板 毅; 谷田 肇; 小畠 雅明; 福田 竜生; 伊藤 あゆみ*; 小無 健司*; 有田 裕二*

no journal, , 

核燃料の超高温下での反応をその場観察するためのXAFS-XRD同時計測システムの開発を進めている。本発表では、大型放射光施設SPring-8の原子力機構専用ビームラインBL22XUに整備したXAFS-XRD同時計測システムの概要と性能について紹介する。また、シリーズ(2)で報告する高温加熱装置を用いてZr-Y$$_{2}$$O$$_{3}$$混合試料を加熱し、高温状態でのZrおよびY-K吸収端のXAFSスペクトルとX線回折パターンを同時測定した結果について報告する。

口頭

SPring-8における1F2号機PCV内部調査で採取した放射性微粒子の放射光分析,1; 測定環境整備

谷田 肇; 小林 徹; 小畠 雅明; 藤森 伸一; 岡本 芳浩; 岡根 哲夫; 矢板 毅; 佐藤 志彦; 鈴木 紳悟; 前田 宏治

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)2号機原子炉格納容器(PCV)内部調査で採取した放射性微粒子(以下、「放射性微粒子」という)に対する非破壊分析を目的として、1マイクロメートルの放射光X線による蛍光X線(XRF)による元素マッピングと、同一視野におけるXRFによる元素分析、X線吸収スペクトル(XAFS)による化学状態分析、X線回折(XRD)による結晶構造分析を実現した。

口頭

放射光を利用した福島第一原子力発電所由来放射性物質の分析

小林 徹; 小畠 雅明; 谷田 肇; 藤森 伸一; 辻 卓也; 福田 竜生; 芝田 悟朗; 川崎 郁斗; 松田 晶平; 土井 玲祐; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所1$$sim$$3号機の格納容器内部調査で採取した放射性微粒子について、SPring-8の原子力機構専用ビームラインBL22XUにおいて放射光分析を実施した。KBミラーを用いて1$$mu$$m四方に集光したX線を用いて蛍光X線分析、X線回折、X線吸収分光の測定を行い、主要構成元素の粒子内分布と結晶構造、ウランやジルコニウムなどの化学状態を明らかにした。

口頭

Vertical distributions of $$^{230}$$Th in the Pacific Ocean and their relation to advection and diffusion

大久保 綾子; 小畑 元*; 蒲生 俊敬*; 山田 正俊*

no journal, , 

太平洋中緯度について、$$^{230}$$Thの分布を観測した。分布の東西断面図を見ると、東経170度及び西経110度付近に強い勾配が見られた。Thの平均滞留時間を考慮すると、深度2000mから4000m及び4000mから海底までの層では、拡散による影響が及ぶ範囲は、それぞれ1100から1400km、400から700kmまでと推定される。この結果から、拡散によるThの輸送は各観測点どうしの分布には影響しないと考えられた。

口頭

ポリアミン型キレート樹脂を用いた海水中のトリウム同位体測定のための水酸化鉄の迅速回収法

大久保 綾子; 小畑 元*; 間柄 正明; 木村 貴海; 小川 浩史*

no journal, , 

海水中に含まれる放射性元素の中には、数fg(10-15g)/kgの極低濃度で存在するものが多く、それらの元素を質量分析法で測定するためには、前濃縮が必要となる。鉄共沈法は、古くから用いられてきた前濃縮法の一つであり、酸性の試料溶液に鉄(塩化鉄溶液など)を添加した後、アルカリ性に調整することで、目的元素を水酸化鉄と共に沈殿させる。簡易な方法であるが、水酸化鉄が沈殿するまでには数日間を要する。本研究では、海水中のトリウム同位体を測定するために、ポリアミン型のキレート樹脂を用いて、トリウムを共沈させた水酸化鉄を迅速に回収する方法を開発した。目的元素であるトリウムが定量的に回収されたことから、水酸化鉄中のFe$$^{3+}$$イオンがキレート樹脂に吸着した上で、トリウムと水酸化鉄の結合は維持されていたことが考えられる。本法の適用により、数日間を要していた処理時間を3-4時間に短縮することができた。

口頭

チャクチ海・ベーリング海におけるI-129の鉛直分布およびその供給経路に関する研究

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史; 乙坂 重嘉

no journal, , 

ヨウ素の放射性同位体I-129の地球規模での主な放出源はSellafield(英)とLa Hague(仏)にある核燃料再処理施設であり、放出されたI-129は北海を経て東部北極海(大西洋側)や北極海中央部へ大量に流入している。一方、北極海の北西部に位置するチャクチ海へのI-129流入も考えられるがその実態はわかっていない。そこでチャクチ海及びその南側にあたるベーリング海におけるI-129の鉛直分布と水塊構造から北極海(東部、中央部)からのI-129流入の可能性を検討した。観測の結果、チャクチ海の北緯66度までの表層にはベーリング海由来と考えられる高温の海水が存在した。また、チャクチ海北部の北緯69度以北の底層には低温の海水が存在した。この底層低温海水が北極海由来の高I-129海水である可能性が考えられたが、いくつかの測点におけるI-129濃度の鉛直分布の範囲は0.79 - 2.89$$times$$10$$^{7}$$ atoms/Lであり表層高温海水と底層低温海水におけるI-129の濃度に大きな違いはなく、北極海からI-129を高濃度に含む海水の流入の可能性は低いと考えられた。

口頭

Pt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合を用いた$$^{241}$$Amガンマ線領域の放射線直接エネルギー変換

福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅

no journal, , 

最近、放射性廃棄物を資源化する試みとして、半導体接合を用いたガンマ線の直接エネルギー変換研究を行っている。これまでは主に、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での発電を報告してきた。今回は、Siより重い元素を含み効率的にガンマ線を吸収することを期待し、耐放射線性を有するGa$$_{2}$$O$$_{3}$$を含むPt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合による発電実験を行うため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いた接合界面の分析などを行うことを目的とした。廃棄物に関しては、深宇宙探査などでの利用が期待されている$$^{241}$$Amの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行うが、簡便安価な実験のため、Visual Basic制御の測定システムを開発した。試料の不均質性評価のためのマッピング測定や、60keVよりは低エネルギーになるものの、硬X線光電子分光装置における接合界面の電子構造の測定との同時測定も可能なものとなっている。詳しい結果は当日報告する。

口頭

SPring-8における1F2号機PCV内部調査で採取した放射性微粒子の放射光分析,2; 分析実験結果

岡根 哲夫; 小林 徹; 小畠 雅明; 谷田 肇; 藤森 伸一; 竹田 幸治; 辻 卓也; 福田 竜生; 芝田 悟朗; 川崎 郁斗; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)2号機PCV内部調査で採取した放射性微粒子(以下、「放射性微粒子」という)に対して、1$$mu$$m$$times$$1$$mu$$mサイズの放射光X線を使用した蛍光X線(XRF)による元素分析・マッピング、X線吸収スペクトル(XAFS)による化学状態分析、X線回折(XRD)による結晶構造分析の同時測定非破壊分析を実施することにより、ウラン、プルトニウム、ジルコニウム、鉄などの分布やその価数、化学状態、結晶相同定(格子定数)を1$$mu$$m四方サイズの領域ごとに分析できる見通しを得た。

口頭

マイクロビームX線を用いたX線分光分析による福島第一原子力発電所建屋滞留水中の粒子の分析

蓬田 匠; 小畠 雅明; 渡辺 勇輔; 藤森 伸一; 桐原 陽一; 矢板 毅; 岡本 芳浩; 土井 玲祐; 小林 徹; 辻 卓也; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所滞留水中の固形分の粒子状物質の中から、ウランを含有する粒子を検出し、放射光マイクロビームX線を用いて分析した。数$$mu$$mサイズのUを含む微粒子と、粒径10$$mu$$mから数百$$mu$$m程度のFe粒子上に分布するUのX線吸収微細構造(XAFS)スペクトルを取得した。得られたXAFSスペクトルを比較した結果、数$$mu$$mサイズのUを含む微粒子よりも、Fe粒子上に分布するUの方がより酸化された状態であると考えられ、異なる生成プロセスを経て滞留水に移行したと考えられた。

口頭

福島第一原子力発電所2号機ペデスタル内燃料デブリの分析,7; 放射光による燃料デブリ表面の構造・化学状態の解析

小畠 雅明; 小林 徹; 谷田 肇; 岡本 芳浩; 福田 竜生; 辻 卓也; 松田 晶平; 川崎 郁斗; 芝田 悟朗; 土井 玲祐; et al.

no journal, , 

長期間水中に曝露された燃料デブリの表面近傍に対し、放射光XAFSおよびXRDを適用し、結晶性の低下とUの高価数化に代表される酸化挙動を明らかにした。

口頭

福島第一原子力発電所2号機ペデスタル内燃料デブリの分析,6; 放射光による燃料デブリ中構成元素の化学状態と結晶構造の解析

小林 徹; 小畠 雅明; 谷田 肇; 岡本 芳浩; 福田 竜生; 辻 卓也; 松田 晶平; 川崎 郁斗; 芝田 悟朗; 土井 玲祐; et al.

no journal, , 

放射光分析を用いて、燃料デブリ中の構成元素の化学状態および結晶構造を解析し、局所的な状態変化と構成相の特徴を明らかにした。

口頭

福島第一原子力発電所2号機ペデスタル内燃料デブリの放射光分析による構造・化学状態評価

小畠 雅明; 小林 徹; 谷田 肇; 岡本 芳浩; 福田 竜生; 辻 卓也; 松田 晶平; 川崎 郁斗; 芝田 悟朗; 土井 玲祐; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所2号機ペデスタル内から試験的に取り出された燃料デブリを対象に、SPring-8の高輝度放射光を用いた$$mu$$スケール分析を実施した。放射光マイクロビームによる$$mu$$-XRF、$$mu$$-XAFS、$$mu$$-XRDを組み合わせた多手法解析により、燃料成分および構造材由来成分の空間分布ならびに、ミクロンスケールでの酸化状態および結晶構造の不均一性を明らかにした。

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