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論文

Determination of trace uranium in waste using a gamma-ray measurement system

大橋 裕介

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1025, p.166128_1 - 166128_8, 2022/02

ウラン取り扱い施設の廃止措置では、多くの金属廃棄物が発生する。これらのウラン濃度がクリアランスレベルを下回っていることが確認されれば、放射性廃棄物の発生を減らすことができる。本報告では、NaI検出器を備えたクリアランス検認装置を使用して、廃止措置によって発生する代表的な形状の模擬金属廃棄物について測定試験を実施し、その結果をMCNPコードによるシミュレーション結果と比較した。事前にシミュレーションにより各廃棄物配置の検出効率を評価することにより、ドラム缶内の解体物の適切な配置を推定できることが分かった。また、シミュレーション結果と測定結果の相対誤差は、0.1Bq/gで35%以内であった。以上のことから、誤差を含めてもクリアランスレベル(1Bq/g)以下のウラン濃度が確認でき、シミュレーション結果と実験の相対誤差を考慮することでクリアランスレベルを安全に検証できることが分かった。

論文

High temperature gas-cooled reactors

武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.

High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02

本書は、原子力機構における今までの高温ガス炉の研究開発の総括として、HTTRの設計、燃料、炉内構造物や中間熱交換器などの要素技術の開発、出力上昇試験、950$$^{circ}$$Cの高温運転、安全性実証試験などの運転経験及び成果についてまとめたものである。また、HTTRでの知見をもとに、商用炉の設計、高性能燃料、ヘリウムガスタービン、ISプロセスによる水素製造などの要素技術開発の現状について記述しており、今後の高温ガス炉の開発に非常に有用である。本書は、日本機械学会の動力エネルギーシステム部門による化石燃料及び原子力によるエネルギーシステムの技術書のシリーズの一冊として刊行されるものである。

論文

Clearance measurement for general steel waste

横山 薫; 大橋 裕介

Annals of Nuclear Energy, 141, p.107299_1 - 107299_5, 2020/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

原子力施設の廃止措置および解体中に、大量の一般鋼廃棄物が発生する。解体プロセスで発生する放射能がクリアランスレベルを下回る非常に汚染度の低い放射性廃棄物は、一般的な用途に再利用できる。ウラン廃棄物でのクリアランス測定システムの実現可能性を検討した。鋼材(アングル, チャンネル, 配管, 角管, 切断した配管)を測定する場合、ウラン1gで実施したウラン量定量での相対誤差は30%以内であった。

論文

Studies on processes for recovering uranium from sediment wastes

大橋 裕介; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 321(2), p.683 - 691, 2019/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

ウラン取扱施設の廃液から発生する沈澱廃棄物はウランと鉄を含んでいるものが存在する。本研究では、硝酸を使用せず廃棄物からウランを選択的に分離する方法を検討した。0.5$$sim$$2.5Mの硫酸及び塩酸1M、過塩素酸5Mに溶解したウランは、シュウ酸を添加することにより、選択的に沈澱した。また、2.5Mの硫酸中でシュウ酸とNCPを添加した場合は、新たな不溶性のウラン化合物が生成していると推察され、ウランの沈澱率が向上した。FeとAlを含む硫酸溶液から選択的にウランが沈澱分離し、沈澱率は約99%となった。

論文

Development of clearance verification equipment for uranium-bearing waste

横山 薫; 大橋 裕介

Applied Radiation and Isotopes, 145, p.19 - 23, 2019/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.44(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

原子力施設の解体により発生した金属スクラップのうち、複雑形状物をクリアランスできれば、放射性廃棄物の発生量を削減できる。$$^{238}$$Uの崩壊で生成された1.001MeVの$$gamma$$線($$^{rm 234m}$$Pa)を使用して、ドラム缶に入った除染済みの金属中のウラン量を評価可能なクリアランス検証システムを構築した。模擬廃棄物ドラムを用いた試験により、ウランの定量誤差は0.5gのウランに対して25%以内であることを確認した。

報告書

逆解析を用いた地下水流動のモデル化・解析に関する研究,2(共同研究)

尾上 博則; 山本 真哉*; 小橋 昭夫; 尾崎 裕介; 櫻井 英行*; 増本 清*

JAEA-Research 2018-003, 84 Pages, 2018/06

JAEA-Research-2018-003.pdf:17.44MB

本研究では瑞浪超深地層研究所周辺における透水不均質性の高い岩盤を対象とした数値実験を実施し、推定対象とする水理地質構造を絞り込むことや評価対象領域の水理地質構造を考慮した観測点の配置が重要であることを確認した。さらに、原位置で実施した揚水試験データを用いた逆解析を実施し、水圧応答データを用いた逆解析が、重要な水理地質構造の特定や水理地質構造の概念および解析モデルの信頼性の確認・向上といった地下水流動特性評価に有効であることが示された。

論文

Development of methods for recovering uranium from sludge-like uranium generated in decontamination of metal wastes

大橋 裕介; 田中 祥雄; 綱嶋 康倫; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.382 - 390, 2017/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:65.17(Nuclear Science & Technology)

金属廃棄物の除染廃液から鉄を含んだスラッジが発生している。これらからウランを回収する方法として、${{it N-cyclohexyl}}$-2-pyrrolidone (NCP)を沈澱剤として用いた方法を検討した。その結果、スラッジを溶解した硝酸溶液からのウラン沈澱率はモル比[NCP]/[U(VI)]=20の条件で97.7%であった。また、Fe, Al, F$$^{-}$$, SO$$_{4}$$$$^{2-}$$の沈澱率は1%以下であり、選択的にウランが沈澱することが分かった。また、沈殿物のか焼物中のU, Fe, Al, F, Sの含有率はいずれもウラン転換原料に求められる基準を満たしており、本手法はスラッジから純度の高いウランを効率的に得られる方法として適用が期待できる。

論文

Applicability of polyvinylpolypyrrolidone adsorbent to treatment process of wastes containing uranium

大橋 裕介; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*; 安藤 詞音; 田中 祥雄; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(1), p.491 - 502, 2017/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.39(Chemistry, Analytical)

ウランを含んだ廃棄物からのウラン回収法として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)吸着材の適用性を確認するため、ウラン廃棄物を溶解した塩酸溶液からの金属イオンのPVPPへの吸着及び溶離挙動を確認した。その結果、Na(I)及びAl(III)が高い濃度で存在しても、U(VI)種は選択的にPVPPに吸着されることが分かった。吸着したU(VI)種は純水によってPVPPから選択的に溶離し、溶離液から不純物含有量の少ないウランが得られた。これらの結果から、PVPP吸着材はウラン廃棄物処理への適用が期待できる。

論文

Studies on electrochemical behavior of uranium species in choline chloride-urea eutectic for developing electrolytically treating method of uranium-bearing wastes

大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 田中 祥雄; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 309(2), p.627 - 636, 2016/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:25.63(Chemistry, Analytical)

ウランを含有する廃棄物からのウラン回収法として、常温で液体である尿素-コリンクロリド共晶物を用いた電解析出法を提案した。焼結アルミナ及び使用済みNaF吸着材中のウランは92%以上が選択的に共晶物に溶解した。共晶物のサイクリックボルタモグラム測定の結果、-0.7V付近にU(VI)の還元ピークが見られ、-1.5Vでの定電位電解の結果、カソード炭素電極にウラン析出物が生成された。この結果から、尿素-コリンクロリド共晶物はウラン廃棄物からのウラン回収に効果的な媒体であることを確認した。

論文

Feasibility studies on electrochemical recovery of uranium from solid wastes contaminated with uranium using 1-butyl-3-methylimidazorium chloride as an electrolyte

大橋 裕介; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Materials, 464, p.119 - 127, 2015/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:76.52(Materials Science, Multidisciplinary)

固体廃棄物からのウランの電気化学的析出の実現性を検討するため、NaF、金属廃棄物中のウランをBMICl(1-butyl-3-methyl- imidazolium chloride)に溶解し、溶液中のウランの電気化学的挙動を調べた。U(VI)イオンはU(V)に-0.8から-1.3Vの範囲で非可逆的に還元されると推察され、この結果に基づき、-1.5Vにおいて定電位電解を実施したところ、F, Cl, N, Oを含むU(VI)とU(IV)の混合物が得られた。この結果から、固体廃棄物中のウランをBMIClによって電解回収できる可能性が示された。

論文

Technique for recovering uranium from sludge-like uranium-bearing wastes using hydrochloric acid

大橋 裕介; 野村 光生; 綱嶋 康倫; 安藤 詞音; 杉杖 典岳; 池田 泰久*; 田中 祥雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(2), p.251 - 265, 2014/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.74(Nuclear Science & Technology)

人形峠環境技術センターにおけるウランの転換技術開発によって、ウランを含んだスラッジ状廃棄物が発生している。これらのうち、珪藻土及びCaF$${_2}$$中和沈澱物からウランを回収するプロセスとして、塩酸を用いた湿式プロセスを提案した。中和沈澱物を溶解した塩酸溶液中の異なるpH領域における溶存種の存在比を化学平衡計算によって検討し、回収したウラン中のフッ素量について実験値と比較した。回収したウランへのフッ素の混入量は溶液中のアルミニウム濃度の増加によって減少することを確認した。珪藻土については、ウランが選択的に回収可能であることがわかった。回収したウランは、pHの増加とともに粒径が小さくなり、ウラン回収後の廃液から発生する中和沈澱物のウラン濃度は1Bq/gを下回った。

論文

エマルションフロー法による人形峠ウラン廃液からのウランの連続抽出

永野 哲志; 柳瀬 信之; 長縄 弘親; 三田村 久吉; 半澤 有希子; 美田 豊; 菅田 信博; 大橋 裕介; 遠藤 裕治; 松原 達郎

日本原子力学会和文論文誌, 12(4), p.277 - 285, 2013/12

人形峠環境技術開発センターで発生するウラン含有除染廃液を効率的に処理するために、エマルションフロー抽出装置を利用した廃液処理システムを開発した。エマルションフロー抽出装置は、機械的な撹拌なしに大量の廃液を処理できる連続抽出装置である。このシステムでは、鉄を大量に含む希硫酸溶液から第3相を生成することなくウランを選択的に抽出できる、トリノルマルオクチルアミンと1-オクタノールを含むイソオクタン溶液を抽出溶媒として使用する。このシステムを実廃液及び模擬廃液に適用したところ、装置から微細な抽出溶媒が漏えいしないようなマイルドなエマルションフロー条件下で、除染廃液中の90%以上のウランを抽出できることがわかった。

論文

Separation technology of uranium using inorganic acid for sludge

大橋 裕介; 綱嶋 康倫; 田中 祥雄; 杉杖 典岳

Proceedings of 5th International Conference and Exhibition on Decommissioning Challenges; Industrial Reality and Prospects (CD-ROM), 10 Pages, 2013/04

人形峠環境技術センターでは、転換技術開発で発生した1500トンのスラッジ類、吸着剤を保管している。これらについて、塩酸で溶解し、溶液中のウランを過酸化ウランとして回収し、そのウランの不純物量,ウラン含有量について、転換原料としてのイエローケーキの基準(ASTM)と比較した。その結果、低いpH条件に設定することにより、条件を満たす高純度のウランを回収できることを確認した。また、溶液中に残存している微量のウランはキレート樹脂で除去し、後の工程で発生した中和沈澱物のウラン濃度を低下させた。中和沈澱物中のアルミニウムについては、水酸化ナトリウムによって選択的に溶解し、回収可能であることを確認した。

報告書

ウラン廃棄物の溶出特性に関する予察試験; 溶出試験方法に関する考え方

秦 はるひ; 横山 薫; 綱嶋 康倫; 大橋 裕介; 古賀 修; 杉杖 典岳

JAEA-Research 2011-022, 35 Pages, 2011/09

JAEA-Research-2011-022.pdf:2.92MB

原子力施設等から発生する低レベル放射性廃棄物の埋設処分の安全評価の重要な要素のひとつに埋設後の溶出特性がある。そのうち、原子力発電所から発生する低レベル放射性廃棄物については、既にコンクリートピットやトレンチ処分が行われており、溶出特性についても、その評価方法が確立している。一方、本報告で対象としているウラン廃棄物では、現状、溶出特性に関する試験方法について定まった考え方は示されていない。このような状況を踏まえて、埋設処分の安全評価上の留意点を評価するために予察試験を行った。これより、廃棄物を構成する材質とそこに含まれるウランの化学形態及び形状が溶出試験において重要なファクターになることがわかった。加えて、処分場への降水量の多寡により、溶出特性が変わってくると考えられる。以上のことから、ウラン廃棄物からの漏えい率を厳密に評価しようとするならば、これらのファクターを考慮した溶出試験を行う必要があることがわかった。

論文

Application of ionic liquid as a medium for treating waste contaminated with UF$$_{4}$$

大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 和田 幸男*; 松原 達郎; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(8), p.771 - 775, 2009/08

転換・濃縮施設で発生するウラン廃棄物の多くはUF$$_{4}$$で汚染されている。UF$$_{4}$$はイオン液体BMICl(1-buthyl-3-methylimidazolium chloride)にほぼ完全に溶解した。UF$$_{4}$$に汚染された金属廃棄物をBMIClによって除染した結果、想定したクリアランスレベル1Bq/g以下まで除染することができた。また、UF$$_{4}$$を溶解したBMIClについて、サイクリックボルタモグラムを測定した結果、UO$$_{2}$$への還元につながるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$$$rightarrow$$UO$$_{2}$$$$^{+}$$と推察される非可逆的還元波が見られた。

論文

Study of an aqueous process using hydrochloric acid for radioactive waste containing uranium

大橋 裕介; 綱嶋 康倫; 村田 雅人

Proceedings of 2nd International Conference on Sustainable Development through Nuclear Research and Education (Nuclear 2009) (CD-ROM), p.161 - 168, 2009/05

ウランの精錬転換技術の開発により、約1500トンの固体ウラン廃棄物が発生しており、人形峠で保管されている。そのうちフッ化カルシウム系廃棄物は最大で20%のウランを含有し、また使用済みNaFについては最大30%のウランを含有している。これらは浅地中処分が可能なように、ウランを回収する必要がある。塩酸による処理の結果、CaF$$_{2}$$系廃棄物は塩酸に99.8%溶解し、NaF廃棄物は100%溶解した。また、ウランはCaF$$_{2}$$溶液及びNaF溶液から選択的に回収され、回収率はそれぞれ98%及び99.7%であった。この結果よりこれらの廃棄物は合理的に処分できることがわかった。

口頭

イオン性液体を用いたウラン汚染物からのウラン回収技術の開発,1; ウラン汚染物のイオン性液体への溶解性

大橋 裕介

no journal, , 

核燃料施設から発生するウラン汚染物からウランを効率的に分離・回収する技術として、イオン性液体を反応媒体とした回収法を提案している。イオン性液体BMICl及び塩化コリン-尿素共融混合物により、使用済みNaF吸着剤及びウランで汚染された金属廃棄物の除染試験を行い、それぞれ、含有ウランのイオン性液体への溶解性,除染効果を確認した。結果として、3時間の浸漬によって、BMIClは使用済みNaF中のウランを86%溶解した。また塩化コリン-尿素共融混合物は同じ条件で64%のウランを溶解した。一方金属汚染物については、BMIClに3時間浸漬したところ、持ち出し基準の10分の1以下の放射能表面密度を満足した。

口頭

イオン液体を用いたウラン汚染物からのウラン回収技術の開発,4; イオン液体中のウランの電解回収

大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*

no journal, , 

汚染鋼材を溶解したBMIClについてのCV測定の結果、-1.0V付近にピークを有する還元波と0V付近にピークを有する一対の酸化還元波が見られた。-1V付近の還元波はU(VI)からU(V)への還元波と推察され、また、0V付近の酸化還元波はFe(III)からFe(II)への可逆的な酸化還元波であると考えられる。同じ試料について、バルク電解試験を実施後、作用電極をエタノール洗浄し、電極表面の化学形態をXPSで分析した。その結果、ウランのピークが見られた。一方、鉄のピークは見られなかった。この結果から、BMIClよりウランを選択的に析出可能であることが示唆される。

口頭

ウラン廃棄物の処理処分技術開発,2; 澱物のウラン廃棄物からのウラン溶解試験

大橋 裕介; 中塚 嘉明; 川妻 伸二; 秦 はるひ; 綱嶋 康倫; 村田 雅人; 時澤 孝之; 杉杖 典岳

no journal, , 

ウラン濃縮・転換技術開発で発生した澱物類のうち、ウラン量の多いものについては、資源の有効利用の観点からウラン回収を行い、処理に伴い発生する残渣を廃棄体化し、処分する。本試験では転換系の澱物類について、水及び塩酸を用いて実廃棄物を処理し、ウランを回収する試験を実施した。転換系中和沈澱物,NaF,珪藻土,アルミナ吸着剤,MgF$$_{2}$$吸着剤は2hでいずれも98%以上のウラン溶解率であった。流動媒体については、塩酸1N,過酸化水素の添加により室温、24hの処理で99%以上のウラン溶解率が得られた。また、NaF,珪藻土については水溶解によりそれぞれ99%, 88%のウラン溶解率であった。本試験結果よりウラン回収プロセスを検討するための基礎データとして実廃棄物の溶解に関する特性が把握できた。

口頭

ウラン廃棄物の処理処分技術開発,3; 澱物類のセメント固化範囲確認試験

綱嶋 康倫; 中塚 嘉明; 川妻 伸二; 大橋 裕介; 村田 雅人; 時澤 孝之; 杉杖 典岳; 秦 はるひ

no journal, , 

製錬転換・ウラン濃縮等のウラン取扱施設から発生した操業廃棄物はスラッジと呼ばれる。それらは必要に応じてウラン回収を実施し、セメント固化して処分すると想定されている。そのため、セメントが固化する範囲を確認する試験を実施した。セメント種類,水セメント比,スラッジ混合率をパラメータとして固化試験を実施し、24hr後のブリージング水発生の有無を確認することで、固化範囲を確認した。一軸圧縮強についても測定した。これら試験結果から、吸着剤(NaFペレット,活性アルミナ),流動媒体(不活性アルミナ),中和沈殿物においては40wt%から60wt%程度まで混合できる可能性を確認できた。

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