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論文

${it Operando}$ structure observation of pyroelectric ceramics during power generation cycle

川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 坂本 友和*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; et al.

Journal of Applied Physics, 131(13), p.134103_1 - 134103_7, 2022/04

The microscopic origin of the pyroelectric power generation using ferroelectric ceramics for energy harvesting from time-varying waste heat can be understood by conducting ${it operando}$ neutron diffraction measurements. The behavior of the domain orientation and lattice strain in the lead zirconate titanate (PZT)-based ceramics with a tetragonal structure during the novel power generation cycle combining electric field and temperature change were investigated. The [001] domains and the lattice strain of the (111) plane in the direction of parallel to the electric field increase in the process of simultaneous rise in the electric field and temperature, and rapidly decrease in the process of the field drop. The alignment of the domain orientation by the electric field and its randomization by the higher temperature during the cycle are critical features of the current power generation system.

論文

Pyroelectric power generation from the waste heat of automotive exhaust gas

Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 坂本 友和*; 川崎 卓郎; 福田 竜生; 関野 徹*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; et al.

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 4(3), p.1143 - 1149, 2020/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:51.8(Chemistry, Physical)

Waste heat is a potentially exploitable energy source but remains a problem awaiting a solution. To explore solutions for automobile applications, we investigate pyroelectric power generation from the temperature variation of exhaust gas using a novel electro-thermodynamic cycle. Niobium-doped lead zirconate titanate stannate (PNZST) ceramics were applied as pyroelectric materials, and their structural characteristics were investigated. In the driving cycle assessments (JC-08) using real exhaust gas, the maximum power generated was identified as 143.9 mW cm$$^{-3}$$ (777.3 J L$$^{-1}$$ per 1 cycle) over a temperature range of 150-220 $$^{circ}$$C and an electric field of 13 kV cm-1. The net mean generating power of the total driving cycle was 40.8 mW cm$$^{-3}$$, which is the most enhanced result in our power generating systems to date and 314 times greater than our first report. Materials with sharp transition behaviors with the temperature and electric field are worthy of study with regard to pyroelectric energy harvesting materials, and their corresponding crystal and domain structures were investigated to optimize performance.

論文

Structure of active sites of Fe-N-C nano-catalysts for alkaline exchange membrane fuel cells

岸 浩史*; 坂本 友和*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 加藤 豪士*; Zulevi, B.*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; 松村 大樹; et al.

Nanomaterials (Internet), 8(12), p.965_1 - 965_13, 2018/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:39.54(Chemistry, Multidisciplinary)

Platinum group metal-free catalysts based on transition metal-nitrogen-carbon nanomaterials have been studied by a combination of in situ X-ray spectroscopy techniques, high-resolution transmission electron microscope, M$"o$ssbauer spectroscopy, electrochemical methods and density functional theory. Fe-N-C oxygen reduction reaction electrocatalysts were synthesized by varying several synthetic parameters to obtain nanomaterials with different composition and morphology. Associated with Fe-N$$_x$$ motive and the presence of Fe metallic particles in the electrocatalysts showed the clear differences in the variation of composition; processing and treatment conditions of sacrificial support method. From the results of material characterization; catalytic activity and theoretical studies; Fe metallic particles (coated with carbon) are main contributors into the HO$$_{2}$$$$^{-}$$ generation.

論文

Study of catalytic reaction at electrode-electrolyte interfaces by a CV-XAFS method

草野 翔吾*; 松村 大樹; 朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 坂本 友和*; 山口 進*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Journal of Electronic Materials, 46(6), p.3634 - 3638, 2017/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.75(Engineering, Electrical & Electronic)

A method combining cyclic voltammetry (CV) with X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy, viz. CV-XAFS, has been developed to enable in situ real-time investigation of atomic and electronic structures related to electrochemical reactions. We use this method to study the reaction of a Pt/C cathode catalyst in the oxygen reduction reaction (ORR) in an alkaline electrolyte. It was found that the current induced by the ORR was first observed at approximately 0.08 V versus Hg/HgO, although the Pt valence remained almost unchanged. The electronic structure of the catalytic surface in the ORR was observed to be different in the negative and positive scan directions of CV measurements. Hydrogen adsorption is also discussed on the basis of the observation of this spectral change. We have demonstrated that CV-XAFS provides dynamical structural and electronic information related to electrochemical reactions and can be used for in situ real-time measurements of a catalyst.

論文

NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C hydrazine electrooxidation catalysts for anion exchange membrane fuel cells

坂本 友和*; 増田 晃之*; 吉本 光児*; 岸 浩史*; 山口 進*; 松村 大樹; 田村 和久; 堀 彰宏*; 堀内 洋輔*; Serov, A.*; et al.

Journal of the Electrochemical Society, 164(4), p.F229 - F234, 2017/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:52.44(Electrochemistry)

NiO/ Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (8:1), (4:1), (2:1), NiO/C, and Ni/C catalysts for hydrazine electrooxidation were synthesized by an evaporation drying method followed by thermal annealing. Prepared catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM), energy dispersive X-ray spectrometry (EDS), and X-ray absorption fine structure (XAFS). The highest catalytic activity in mentioned above reactionwas found for Ni/C, followed by: NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (8:1), NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (4:1). NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (2:1) whiles NiO/C has almost no activity for hydrazine oxidation. It was explained by oxygen defect of NiO in NiO/ Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C from XAFS analysis. The selectivity hydrazine electrooxidation as measured by ammonia production resulted in observation that metallic Ni surface facilitates N-N bond breaking of hydrazine, which was confirmed by density functional theory (DFT) calculations.

論文

Mechanism study of hydrazine electrooxidation reaction on nickel oxide surface in alkaline electrolyte by in situ XAFS

坂本 友和*; 岸 浩史*; 山口 進*; 松村 大樹; 田村 和久; 堀 彰宏*; 堀内 洋輔*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; et al.

Journal of the Electrochemical Society, 163(10), p.H951 - H957, 2016/08

 被引用回数:21 パーセンタイル:75.3(Electrochemistry)

The catalytic process takes place on nickel oxide surface of a Ni oxide nano-particle decorated carbon support (NiO/C). In-situ X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy was used to investigate the reaction mechanism for hydrazine electrooxidation on NiO surface. The spectra of X-ray absorption near-edge structure (XANES) of Ni K-edge indicated that adsorption of OH$$^{-}$$ on Ni site during the hydrazine electrooxidation reaction. Density functional theory (DFT) calculations were used to elucidate and suggest the mechanism of the electrooxidation and specifically propose the localization of electron density from OH$$^{-}$$ to 3d orbital of Ni in NiO. It is found that the accessibility of Ni atomic sites in NiO structure is critical for hydrazine electrooxidation. Based on this study, we propose a possible reaction mechanism for selective hydrazine electrooxidation to water and nitrogen taking place on NiO surface as it is applicable to direct hydrazine alkaline membrane fuel cells.

論文

アニオン形燃料電池用非白金系電極触媒の開発

坂本 友和*; 岸 浩史*; 山口 進*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄

表面科学, 37(2), p.78 - 83, 2016/02

自動車のゼロエミッション化は、環境対策技術における重要な取り組みの1つであり、そのうえで燃料電池車の開発は重要となっている。燃料電池車が普及する上で重要なのは、燃料コストが低く、インフラ整備が容易であることであり、これを満たすのは、電池材料が非貴金属で構成可能であり燃料が液体である、ヒドラジンを燃料とするアニオン形燃料電池である。我々はこのヒドラジンを燃料とするアニオン形燃料電池を開発しており、すでに2013年に試作車が完成する段階まで進んでいる。本稿では、燃料電池の心臓部である、電極触媒の開発について解説する。

論文

Operando XAFS study of carbon supported Ni, NiZn, and Co catalysts for hydrazine electrooxidation for use in anion exchange membrane fuel cells

坂本 友和*; 松村 大樹; 朝澤 浩一郎*; Martinez, U.*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; 田村 和久; 西畑 保雄; 田中 裕久*

Electrochimica Acta, 163, p.116 - 122, 2015/05

 被引用回数:43 パーセンタイル:81.3(Electrochemistry)

Carbon supported Ni, Ni$$_{0.87}$$Zn$$_{0.13}$$, and Co hydrazine electrooxidation catalysts were synthesized by an impregnation/freeze-drying procedure followed by thermal annealing for use as anode catalyst of direct hydrazine hydrate fuel cells (DHFCs). The cell performance of DHFCs changed significantly when different catalysts were used as anode. Ammonia generation from anode outlet at open circuit voltage (OCV) condition was higher for Co/C than for Ni-based catalysts. To better understand the cause of different performance and selectivity of each anode catalyst, extensive ex-situ and operando characterization was carried out. Operando XAFS measurement of Ni-K and Co-$$K$$ edge shows the potential dependence of atomic structure of Ni/C, Ni$$_{0.87}$$Zn$$_{0.13}$$/C, and Co/C during hydrazine electrooxidation reaction.

論文

Electrooxidation of hydrazine hydrate using Ni-La catalyst for anion exchange membrane fuel cells

坂本 友和*; 朝澤 浩一郎*; Martinez, U.*; Halevi, B.*; 鈴木 敏行*; 荒井 重勇*; 松村 大樹; 西畑 保雄; Atanassov, P.*; 田中 裕久*

Journal of Power Sources, 234, p.252 - 259, 2013/07

 被引用回数:61 パーセンタイル:88.51(Chemistry, Physical)

Carbon supported Ni, La, and Ni$$_{1-x}$$La$$_{x}$$ (0.1$$leq$$$$x$$$$leq$$0.9) catalysts were synthesized by an impregnation/freeze-drying procedure. The catalytic activity for electro-oxidation of hydrazine hydrate was evaluated using a 16-channel electrochemical electrode array. The Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$/C catalyst oxidized hydrazine hydrate at a lower potential and exhibited higher mass activity in comparison with a similarly made Ni/C catalyst. Chemical insight suggests that the cause of improved performance for the Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$/C catalyst is likely multifunctional synergism of the components. However, X-ray absorption fine structure (XAFS) and high voltage electron microscopy (HVEM) unexpectedly show some hcp LaNi$$_{5}$$ shells coating the fcc Ni catalyst particles. As a result of the screening tests, an unsupported Ni$$_{0.9}$$La$$_{0.1}$$ catalyst was synthesized by spray pyrolysis and tested in a direct hydrazine hydrate fuel cell MEA (DHFC) producing 453 mW cm$$^{2}$$.

報告書

東日本大地震のJ-PARC中性子源ステーションに対する影響

酒井 健二; 坂元 眞一; 木下 秀孝; 関 正和; 羽賀 勝洋; 粉川 広行; 涌井 隆; 直江 崇; 春日井 好己; 達本 衡輝; et al.

JAEA-Technology 2011-039, 121 Pages, 2012/03

JAEA-Technology-2011-039.pdf:10.87MB

本報告では、東日本大震災の発生時におけるJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)の中性子源ステーションの挙動,被害,復旧状況を調査し、本ステーションの緊急事態に対する安全設計について検証する。大震災発生時、MLFでは、幾つかの機器で大きな揺れを検知した後、外部電源が喪失し、全循環システムが自動停止した。水素は設計通り屋外に放出され、機器異常による水銀,水素,放射性ガスの漏えいも生じなかった。一方、激しい揺れは、遮蔽体ブロックのずれ、建屋周辺の地盤沈下による外部供給配管の破断を引き起こした。この配管破断による圧縮空気の圧力低下は、水銀ターゲット台車固定装置などに影響を及ぼしたが、主要機器の大きな破損までは至らなかった。これらの結果は、本ステーションの緊急事態に対する安全設計の妥当性を実証できたとともに、幾つかの改善点も見いだされた。

論文

Influence of Great East Japan Earthquake on neutron target station in J-PARC

酒井 健二; 二川 正敏; 高田 弘; 坂元 眞一; 前川 藤夫; 木下 秀孝; 関 正和; 羽賀 勝洋; 粉川 広行; 涌井 隆; et al.

Proceedings of 20th Meeting of the International Collaboration on Advanced Neutron Sources (ICANS-20) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2012/03

本報告では、東日本大震災の発生時におけるJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)の中性子源ステーションの挙動、被害状況を調査する。大震災発生時、MLFでは幾つかの機器で大きな揺れを検知した後、外部電源が喪失し、全循環システムが自動停止した。水素は設計通り屋外に放出され、機器異常による水銀, 水素, 放射性ガスの漏えいも生じなかった。一方、激しい揺れは遮蔽体ブロックのずれ、建屋周辺の地盤沈下による外部供給配管の破断を引き起こした。この配管破断による圧縮空気の喪失は、圧空シリンダーを用いた固定装置や空気操作弁などに影響を及ぼしたが、主要機器の大きな破損までは至らなかった。これらの結果は、本ステーションの緊急事態に対する安全設計の妥当性を実証した。

論文

Detection and activity of iodine-131 in brown algae collected in the Japanese coastal areas

森田 貴己*; 丹羽 健太郎*; 藤本 賢*; 葛西 広海*; 山田 東也*; 西内 耕*; 坂本 竜哉*; 牛堂 和一郎*; 田井野 清也*; 林 芳弘*; et al.

Science of the Total Environment, 408(16), p.3443 - 3447, 2010/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:34.9(Environmental Sciences)

日本沿岸域で採取した褐藻からヨウ素-131($$^{131}$$I)が検出された。褐藻は高い濃縮係数によって放射性核種を体内に蓄積することから、放射性ヨウ素の生物指標として広く使われている。測定された褐藻に含まれる$$^{131}$$Iの比放射能の最大値は0.37$$pm$$0.010Bq/kg-wetであった。本研究で採取したすべての褐藻からセシウム-137($$^{137}$$Cs)も検出された。これらの海藻における$$^{131}$$Iと$$^{137}$$Csの比放射能には相関はなかった。$$^{137}$$Csの比放射能は0.0034$$pm$$0.00075から0.090$$pm$$0.014Bq/kg-wetの範囲であった。褐藻中$$^{137}$$Csの低い比放射能と変動幅の少ない濃度から、$$^{137}$$Csのソースが過去の核実験であることを示唆している。原子力発電所や核燃料再処理施設は$$^{131}$$Iの汚染源であることは知られているが、$$^{131}$$Iが検出された海域と核関連施設が立地する地域との関連はなかった。$$^{131}$$Iが検出されたほとんどの海域は多くの人口を抱える大都市近傍であった。$$^{131}$$Iは医療の放射線診断や治療にしばしば用いられる。本研究結果から、著者らは褐藻から検出された$$^{131}$$Iのソースは、原子力発電施設起因ではなく、放射線治療行為によるものであると考えている。

論文

The Characteristics of the internal transport barrier under reactor relevant conditions in JT-60U weak shear plasmas

竹永 秀信; 大山 直幸; 浦野 創; 坂本 宜照; 朝倉 伸幸; 神谷 健作; 三代 康彦; 西山 友和; 笹島 唯之; 正木 圭; et al.

Nuclear Fusion, 49(7), p.075012_1 - 075012_11, 2009/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:36.96(Physics, Fluids & Plasmas)

JT-60Uにおいて弱磁気シアプラズマの内部輸送障壁(ITB)特性を、周辺粒子供給・電子加熱といった炉心条件下で調べた。最初に、高磁場側ペレット又は超音速分子ビーム(SMBI)のITB特性への影響を調べた。ペレットやSMBIによる周辺粒子供給でも中心のイオン温度は減少しており、減少幅はITB内側で増加した。入射周波数や侵入長を最適化することにより、減少したイオン温度が回復し高いペデスタル圧力と強いITBが維持された。その結果、周辺粒子供給でも、高密度領域において高閉じ込め状態を維持することに成功した。次に、電子サイクロトロン加熱による電子加熱時のITB特性を調べた。電子温度分布の硬直性が強い場合に、電子サイクロトロン加熱によりイオン温度ITBの劣化が観測された。この時、イオンの熱拡散係数は電子の熱拡散係数とともに増加しており、イオンと電子の熱輸送の関連を示している。一方、電子温度分布の硬直性が弱い場合には、イオン温度ITBは変化しないか、もしくはさらに成長することが観測された。イオン温度ITBが変化しない場合はイオン・電子の熱拡散係数の変化はともに小さく、イオンITBがさらに成長した時はイオン・電子の熱拡散係数はともに低減した。密度揺動レベルの変化は小さいが、イオン温度ITBが劣化する場合は密度揺動の径方向相関長が長く、変化しない場合は短くなっていることが観測された。このことは、密度揺動の変化を通してITBの特性が変化していることを示唆している。

論文

Characteristics of internal transport barrier under reactor relevant condition in JT-60U weak shear plasmas

竹永 秀信; 大山 直幸; 浦野 創; 坂本 宜照; 神谷 健作; 三代 康彦; 西山 友和; 笹島 唯之; 正木 圭; 神永 敦嗣; et al.

Proceedings of 22nd IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2008) (CD-ROM), 8 Pages, 2008/10

JT-60Uの弱磁気シアプラズマにおいて炉心条件である周辺粒子供給と電子加熱条件下での内部輸送障壁(ITB)特性を調べた。高磁場側ペレット又は超音速分子ビーム(SMBI)による周辺粒子供給により、高密度領域において高閉じ込め状態を維持することに成功した。周辺粒子供給でも中心のイオン温度は減少しており、減少幅はITB内側で増加している。SMBIの場合、このITB内側でのイオン温度減少幅の増加は、パワーバランス解析から評価したイオンの熱拡散係数を用いて計算した冷熱パルスの伝搬で説明可能であった。入射周波数や侵入長を最適化することにより、減少したイオン温度が回復し高いペデスタル圧力と強いITBが維持されている。イオン温度ITBの劣化は、電子温度分布の硬直性が強い場合に電子サイクロトロン加熱時にも観測されている。この時、イオンの熱拡散係数は電子の熱拡散係数とともに増加しており、イオンと電子の熱輸送の関連を示している。一方、電子温度分布の硬直性が弱い場合には、イオン温度ITBは変化しないか、もしくはさらに成長することが観測された。密度揺動レベルの変化は小さいが、イオン温度ITBが劣化する場合は密度揺動の径方向相関長が長く、変化しない場合は短くなっていることが観測された。このことは、密度揺動の変化を通してITBの特性が変化していることを示唆している。

口頭

CCS法によるSTプラズマ断面形状再構成における特異値分解

中村 一男*; 松藤 伸治*; 友田 誠志*; Wang, F.*; 御手洗 修*; 栗原 研一; 川俣 陽一; 末岡 通治; 佐藤 浩之助*; 図子 秀樹*; et al.

no journal, , 

JT-60で開発したプラズマ最外殻磁気面の同定法であるコーシー条件面(CCS)法は、穴のあいた特異性のある真空場の厳密解を基本とし、電磁気センサー信号を用いて精度よくプラズマの形状を同定できる。このCCS法を九州大学で計画されている球状トカマク装置(ST)のプラズマ平衡実時間制御へ適用し高精度に再構築することを確認した。これまではCCS法における観測方程式に最小自乗法を用いてきたが、ここでは、係数マトリクスを特異値分解し特異値の大きな成分から順に逆行列を求めた。本発表は、この検討結果の報告である。

口頭

SVD in plasma shape reconstruction by CCS method

中村 一男*; 松藤 伸治*; 友田 誠志*; Wang, F.*; 御手洗 修*; 栗原 研一; 川俣 陽一; 末岡 通治; 佐藤 浩之助*; 図子 秀樹*; et al.

no journal, , 

JT-60で開発したプラズマ最外殻磁気面の同定法であるコーシー条件面法(CCS法)は、穴のあいた特異性のある真空場の厳密解を基本とし、電磁気センサー信号を用いて精度よくプラズマ形状を同定できる。このCCS法を九州大学で計画されている球状トカマク装置(ST)のプラズマ平衡制御へ適用し高精度に再構築することを確認した。これまではCCS法における観測方程式に最小自乗法を用いてきたが、ここでは、係数マトリクスを特異値分解し特異値の大きな成分から順に逆行列を求めた。さらに、真空容器に流れる渦電流が存在する場合の検討を行った。本発表は、この検討結果の報告である。

口頭

CCS法によるSTプラズマ断面形状再構成における特異値分解の特徴

中村 一男*; 松藤 伸治*; 友田 誠志*; Wang, F.*; 御手洗 修*; 栗原 研一; 川俣 陽一; 末岡 通治; 佐藤 浩之助*; 図子 秀樹*; et al.

no journal, , 

JT-60で開発したプラズマ最外殻磁気面の同定法であるコーシー条件面(CCS)法は、穴の開いた特異性のある真空場の厳密解を基本とし、電磁気センサー信号を用いて精度よくプラズマの断面形状を同定できる。このCCS法を九州大学で計画されている球状トカマク装置(ST)のプラズマ平衡実時間制御へ適用し高精度に再構築することを確認した。これまではCCS法における観測方程式に最小自乗法を用いてきたが、ここでは、係数マトリクスを特異値分解し特異値の大きな成分から順に一般逆行列を求めた。また、真空容器に流れる渦電流の寄与がある場合の最小自乗法,特異値分解法を含む一般逆行列の特徴も比較した。本発表は、一連の検討結果報告である。

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