Origin of magnetically dead layers in spinel ferrites FeO grown on AlO; Effects of postdeposition annealing studied by XMCD

野中 洋亮*; 若林 勇希*; 芝田 悟朗; 坂本 祥哉*; 池田 啓祐*; Chi, Z.*; Wan, Y.*; 鈴木 雅弘*; 田中 新*; 田中 雅明*; et al.

Physical Review Materials (Internet), 7(4), p.044413_1 - 044413_10, 2023/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.7.044413

We study the electronic and magnetic states of as-grown and annealed FeO(111)/AlO3(111) (Co, Ni) thin films with various thicknesses grown on Si(111) substrates with the -AlO(111)buffer layers by using X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD), to investigate magnetically dead layers in these films. Although the magnetically dead layers in the as-grown samples are formed near the interface with the AlO buffer layer, we reveal that ferrimagnetic order is partially recovered by postdeposition annealing at 973 K for 48 hours in air. By analyzing the line shapes of the XAS and XMCD spectra, we conclude that, in the dead layers, there are a significant number of vacancies at the sites of the spinel structure, which may be the microscopic origin of the degraded ferrimagnetic order in the FeO thin films.

Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03618

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and -tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 1630 cm shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

Evaluation of doped potassium concentrations in stacked two-Layer graphene using real-time XPS

小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*

Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.154748

グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。

Observation of chemisorbed O molecule at SiO/Si(001) interface during Si dry oxidation

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2023-005

We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.

可搬型ゲルマニウム半導体検出器を用いた測定による福島第一原子力発電所から80km圏内の土壌中天然放射性核種の空気カーマ率評価

三上 智; 田中 博幸*; 奥田 直敏*; 坂本 隆一*; 越智 康太郎; 宇野 騎一郎*; 松田 規宏; 斎藤 公明

日本原子力学会和文論文誌, 20(4), p.159 - 178, 2021/12

https://doi.org/10.3327/taesj.J20.010

2011年の福島第一原子力発電所事故により放出された放射性物質の影響のある地域で地殻ガンマ線によるバックグラウンド線量率のレベルを調査した。可搬型ゲルマニウム半導体検出器を用いて福島第一原子力発電所から80km圏内の370地点で、2013年から2019年にかけて地殻ガンマ線を測定した。ICRUレポート53に示される方法によってウラン238(U),トリウム232(Th)及びカリウム40(K)の土壌中放射能濃度とこれらによる地上1m高さにおける空気カーマ率を測定評価した。U, Th及びKの370地点の平均濃度はそれぞれ18.8, 22.7, 428Bq/kgであった。また、空気カーマ率の対象エリアの平均値は0.0402Gy/hであった。得られた空気カーマ率を文献に報告されている値と比較した。その結果、本研究による測定結果は文献に報告されている値と互いに相関があり、数値は不確かさの範囲内で一致していた。これは地殻ガンマ線による空気カーマ率は地質に依存するためである。地質時代が中生代、地質が花崗岩や流紋岩に分類される地点の空気カーマ率はその他の時代や岩石種に分類される地点の空気カーマ率に比べて統計学的に有意に高いことが確認できた。これは、既報の知見と整合する結果であった。

Design, construction and monitoring of temporary storage facilities for removed contaminants

三枝 博光*; 舟木 泰智; 操上 広志; 坂本 義昭; 時澤 孝之*

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.170 - 187, 2021/10

除染方法の評価や作業者の放射線防護対策を検討するために、避難指示区域において除染モデル実証事業が実施された。本報告は、このうち除染作業により除去された土壌等の除去物の仮置場の設計・建設および維持・管理など、当該実証事業で得られた技術的ノウハウを取りまとめたものである。

Sewage sludge ash contaminated with radiocesium; Solidification with alkaline-reacted metakaolinite (geopolymer) and Portland cement

香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦

Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.125965

Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at C, Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water ( 0.1%), whereas more than 30% Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.

廃棄物の合理的処理処分方策の基本的考え方; 廃棄物処理の加速に向けた検討結果

中川 明憲; 及川 敦; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 佐々木 紀樹; 岡田 翔太; 仲田 久和; 菅谷 敏克; 坂井 章浩; 坂本 義昭

JAEA-Technology 2021-006, 186 Pages, 2021/06

JAEA-Technology-2021-006.pdf:54.45MB

日本原子力研究開発機構が保管する放射性廃棄物のうち、一部の放射性廃棄物については過去に未分別のまま圧縮等の処理が行われていた。このため、埋設処分に向けて圧縮されたものを分解して確認する等の作業に多くの時間が必要であると想定され、放射性廃棄物の早期のリスク低減を行う方策について、廃棄物処理及び埋設処分の2つの観点から検討を実施した。前処理,処理及び固型化といった廃棄物処理作業の中で時間を要している工程を分析し、放射能濃度評価、有害物等の分別、及び可燃物の分別といった課題を抽出した。放射能濃度評価に関しては、保守的な核種組成比と非破壊線測定による廃棄体中の放射能濃度評価方法の検討、及びトレンチ埋設施設構造の高度化を図るとともに、評価対象核種の選定に一定の基準を設定することにより、評価対象核種を絞り込める可能性があることを明らかにした。有害物等の分別に関しては、非破壊検査と記録・有害物使用状況等による分別の要否の確認により、分別作業を大幅に削減できる見込みが得られた。また、廃棄物から地下水中に移行した重金属による地下水中濃度を評価し、水質に関する環境基準を遵守可能な廃棄体中に含有される濃度として受入基準を提示した。可燃物の分別に関しては、埋設施設内空隙増加による陥没の影響を評価し、覆土での事前対応が可能な可燃物含有量を評価するとともに、非破壊検査による可燃物量の確認と、解体で発生するコンクリートのような可燃物含有量が少ない廃棄物との混合埋設により、埋設処分場内の廃棄物層の平均的な可燃物の含有割合を20vol%とする定置管理を行い、分別作業を不要にできる見込みが得られた。原子力科学研究所の圧縮体を例に、これらの方策を施すことによる廃棄物処理加速の効果についての評価を実施し、廃棄物の分別処理作業を約5倍加速できる見込みが得られた。今後、検討した対策の実現に向けた対応を進める。

Feasibility study on tritium recoil barrier for neutron reflectors of research and test reactors

Kenzhina, I.*; 石塚 悦男; Ho, H. Q.; 坂本 直樹*; 奥村 啓介; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

Fusion Engineering and Design, 164, p.112181_1 - 112181_5, 2021/03

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2020.112181

JMTRとJRR-3Mの運転中に一次冷却水へ放出されるトリチウムについて研究してきた結果、ベリリウム中性子反射体の二段核反応によるLi(n,)Hで生成する反跳トリチウムが主要因であることが明らかになった。この結果から、一次冷却水へ放出するトリチウムを少なくするためには、ベリリウム中性子反射体の表面積を小さくするか、他の材料で反跳トリチウムを遮蔽する必要がある。本報告では、ベリリウム中性子反射体のトリチウム反跳防止材の概念検討として、Al, Ti, V, Ni, Zr等の多様な材料を候補材として、障壁厚み、長期運転後の放射能、反応度への影響を評価した。この結果、Alがベリリウム中性子反射体のトリチウム反跳防止材として適した候補材になり得るとの結果を得た。

JAEA activities related to the use of computer programs and databases in the nuclear field

鈴木 喜雄; 大谷 孝之; 坂本 健作; 高倉 正博*; 桑原 康弘*

Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.287 - 294, 2020/10

日本原子力研究開発機構(JAEA)システム計算科学センター(CCSE)高性能計算技術利用推進室では、JAEAでの研究開発成果の普及と研究開発効率の向上に向け、JAEAで開発されたコンピュータープログラム(CP)とデータベース(DB)の管理を担当している。これらCPおよびDBの情報は、我々が開発したPROgram and DAta base retrieval System (PRODAS)(https://prodas.jaea.go.jp)を利用して検索することができる。また、日本では、OECD NEAデータバンク(NEADB),米国の放射線安全情報計算センター(RSICC)、および国際原子力機関(IAEA)が保有する原子力分野のCPおよびDBを取得できる。本論文では、JAEA内で開発されたCPとDBの所蔵と配布の最近の状況と、国際的に原子力分野のCPとDBを入手・提供するためのフレームワークを紹介する。