第1廃棄物処理棟及び第2廃棄物処理棟におけるコンクリート構造物の中性化深さの調査

旭 都; 保住 真成; 鈴木 一朗; 瀬谷 真南人; 森 優和; 坂本 裕; 木下 淳一; 須藤 智之

JAEA-Testing 2025-005, 15 Pages, 2025/11

JAEA-Testing-2025-005.pdf:1.37MB

原子力科学研究所の原子力施設から発生する放射性廃棄物は、放射性廃棄物処理場に集められ、その放射能レベルや性状に応じて、処理又は保管廃棄される。放射性廃棄物処理場は複数の施設で構成されており、そのうち第1廃棄物処理棟は、可燃性の固体廃棄物を焼却する施設であり、第2廃棄物処理棟は、比較的放射能レベルの高い固体廃棄物をコンクリートセル内にて処理する施設である。第1廃棄物処理棟の建家は建設後46年、第2廃棄物処理棟は43年が経過していることから、今後の保守管理に資することを目的として、2024年にコンクリートの健全性調査のための中性化試験を行った。また、得られた試験結果から中性化深さの進展予測を行った。本報告では、中性化試験の概要とその結果から得られた中性化深さの進展予測について述べる。

東海再処理施設 火災防護に係る防火帯設置

坪井 雅俊; 高瀬 友基; 大津 周也; 後藤 翔; 宇野 翔太; 坂本 元; 三笘 憲伸; 安尾 清志

日本保全学会第21回学術講演会要旨集, 4 Pages, 2025/07

東海再処理施設では、新規制基準を踏まえた安全対策として、想定される外部火災(森林火災など)の延焼から高放射性廃液貯蔵場(HAW)、ガラス固化技術開発施設(TVF)、第二付属排気筒を防護することを目的とした防火帯(可燃物のない帯状の区域)を設置した。本件では、施工内容等について報告する。

Achievements and status of the STRAD project for radioactive liquid waste management

荒井 陽一; 渡部 創; 中原 将海; 船越 智雅; 星野 貴紀; 高畠 容子; 坂本 淳志; 粟飯原 はるか; 長谷川 健太; 吉田 稔生; et al.

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.168 - 174, 2025/03

https://doi.org/10.15669/pnst.7.168

STRADプロジェクトの進捗に係る報告として、CPFホットセルの処理状況とともに、新たなターゲットに係る研究計画と最新のトピックスについて報告する。

2024年度論文賞受賞について

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 68(2), P. 107, 2025/02

https://doi.org/10.1380/vss.68.107

Siのドライ酸化は、現在においても先端半導体デバイスにおけるゲートスタックの作製に不可欠な反応である。SiO膜厚の時間発展をよく記述するモデルとして広く受け入れられているDeal-Groveモデルは30nm以下で適用できないことから、近年求められる~1nmレベルの極薄膜領域におけるSiO/Si界面でのOの反応を説明可能な反応モデルの構築が必要とされている一方、有効なモデルは確立されていなかった。Deal-GroveモデルではSiO膜表面から取り込まれたOが膜中を拡散した後、SiO/Si界面で直接反応することを仮定しているが、このような界面での直接反応の活性化障壁は大きく反応の進行は困難である。我々はSiO成長で発生した歪みにより界面に生成する欠陥の未結合手に注目した。Si清浄表面において、不対電子により活性な未結合手へ分子状吸着した後にバリアレスでOは解離するが、界面欠陥における4つの未結合手の準位は格子歪みにより縮退を解き、電子対を形成し安定である。界面欠陥は、キャリア供給により不対電子を生成することで活性となる。以上の議論から、界面欠陥が多数キャリア捕獲により活性化された後、その欠陥サイトへのO分子状吸着を経て界面反応が進行する反応モデルを提案した。界面で生成したSi-O-Si結合による局所歪みは、新たな欠陥発生を引き起こし、反応ループが形成される。ここで、界面欠陥へのキャリア捕獲による電荷を中性に戻すため、上記反応ループのO解離過程において過剰少数キャリアの捕獲が必要であることをこれまでに示した。反応ループの律速段階は少数キャリア捕獲であると考えられるため、界面欠陥での分子状吸着Oの量と膜厚の成長速度の間には直線的相関が得られるはずである。このことを確かめるために本研究では、Si単結晶試料におけるOガスの反応過程をSPring-8の放射光を用いたリアルタイム光電子分光測定により追跡した。放射光を用いることで、界面分子状吸着状態を検出することが可能である。その結果、分子状吸着Oの量と、膜厚成長速度との間に非常に良い線形相関があることを見出し、我々のモデルの妥当性を示した。

Practical development of accident tolerant FeCrAl-ODS fuel claddings for BWRs in Japan

坂本 寛*; 坂口 知聡*; 三浦 祐典*; 横山 博紀*; 松永 純治*; 笠原 秀之*; 宮田 肇*; 井岡 郁夫; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

Proceedings of 2023 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2023), p.20 - 28, 2024/00

酸化物分散強化型FeCrAlは、日本における沸騰水型軽水炉用の有望な事故耐性燃料被覆管として開発されてきている。本論文では、経済産業省資源エネルギー庁が部分的にサポートするプログラムの中で進められている、BWR用事故耐性FeCrAl-ODS燃料被覆管の実用化開発における進捗を紹介する。具体的には、解析研究における評価をサポートするための実験研究データの取得方法、実験結果等を紹介し、疲労特性や照射特性等の実用化する上で重要な材料特性について議論する。

Axial variations of oxide layer growth and hydrogen uptake of BWR fuel claddings under steam starvation conditions

坂本 寛*; Adachi, Mika*; 徳島 二之*; 青見 雅樹*; 柴田 裕樹; 永江 勇二; 倉田 正輝

Zirconium in the Nuclear Industry; 20th International Symposium (ASTM STP 1645), p.411 - 432, 2023/11

https://doi.org/10.1520/STP164520220043

Steam oxidation tests under steam-starved and non-steam-starved conditions were conducted up to 1573 K using prototypic BWR fuel assembly (four fuel pins and fuel channel box) with approximately 750 mm length. Significant suppression of oxide layer growth and enhancement of hydrogen uptake were found at the downstream positions under the steam-starved conditions. To understand the results obtained in the tests using the prototypic BWR fuel assembly, three separate-effects tests were conducted to obtain a fundamental understanding of mechanism of oxygen and hydrogen uptake and its axial variations and evaluation of hydrogen solubility in oxygen-dissolved Zircaloy-2. It is retrieved that the fuel channel box contributes to the axial variations of oxide layer growth and hydrogen uptake of the fuel pins by acting as a source of hydrogen and a sink of oxygen. The evaluation of hydrogen uptake and release requires a detailed estimation of steam oxidation with time at each elevation.

Origin of magnetically dead layers in spinel ferrites FeO grown on AlO; Effects of postdeposition annealing studied by XMCD

野中 洋亮*; 若林 勇希*; 芝田 悟朗; 坂本 祥哉*; 池田 啓祐*; Chi, Z.*; Wan, Y.*; 鈴木 雅弘*; 田中 新*; 田中 雅明*; et al.

Physical Review Materials (Internet), 7(4), p.044413_1 - 044413_10, 2023/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.7.044413

We study the electronic and magnetic states of as-grown and annealed FeO(111)/AlO3(111) (Co, Ni) thin films with various thicknesses grown on Si(111) substrates with the -AlO(111)buffer layers by using X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD), to investigate magnetically dead layers in these films. Although the magnetically dead layers in the as-grown samples are formed near the interface with the AlO buffer layer, we reveal that ferrimagnetic order is partially recovered by postdeposition annealing at 973 K for 48 hours in air. By analyzing the line shapes of the XAS and XMCD spectra, we conclude that, in the dead layers, there are a significant number of vacancies at the sites of the spinel structure, which may be the microscopic origin of the degraded ferrimagnetic order in the FeO thin films.

Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03618

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and -tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 1630 cm shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

Roles of excess minority carrier recombination and chemisorbed O species at SiO/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*

Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12

https://doi.org/10.1063/5.0109558

This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO/p-Si(001) and SiO/n-Si(001) interfaces is associated with the O dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O species at the SiO/Si interface.

Hybrid process combining solvent extraction / low pressure loss extraction chromatography for a reasonable MA(III) recovery process

佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。