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論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 3

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いことから、娘核種である$$^{rm 99m}$$Tcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$ペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoO$$_{3}$$が還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoO$$_{3}$$を溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無が$$^{rm 99m}$$Tc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出率を低下させる可能性が示唆された。

論文

Effect on $$^{99}$$Mo-adsorption/$$^{99m}$$Tc-elution properties of alumina with different surface structures

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

表面構造の異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[$$^{99}$$Mo]MoO$$_{3}$$を用いて、$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。$$^{99}$$Moを含むpHの異なる溶液中でAl$$_{2}$$O$$_{3}$$にモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAl$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$$$^{99m}$$Tc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、$$^{99}$$Mo吸着及び$$^{99}$$Mo脱離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の比表面積に影響され、$$^{99m}$$Tc溶離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造に影響されることが示唆された。

論文

JMTRの廃止措置に向けた難処理廃棄物の廃棄体化のための処理方法の開発; 炉内構造物と使用済イオン交換樹脂

関 美沙紀; 中野 寛子; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 武内 伴照; 井手 広史; 土谷 邦彦

デコミッショニング技報, (62), p.9 - 19, 2020/09

材料試験炉(JMTR)は、1968年に初臨界を達成して以来、発電用軽水炉を中心に、新型転換炉,高速炉,高温ガス炉,核融合炉等の燃料・材料の照射試験に広く利用されてきた。しかし、法令で定める耐震基準に適合していないため2017年4月に施設の廃止が決定され、現在廃止措置計画の審査を受けている。JMTRでは発電炉とは異なった炉心構造材であるアルミニウムやベリリウムが使用されているため、これらの処理方法を確立し、安定な廃棄体を作製する必要がある。また、蓄積された使用済イオン交換樹脂の処理方法についても検討する必要がある。本報告では、これらの検討状況について紹介する。

論文

Research on activation assessment of a reactor structural materials for decommissioning, 2

関 美沙紀; 石川 幸治*; 佐野 忠史*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 279, 2020/08

JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、これまで行ってきた湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の溶液pHの最適条件を求めることを目的とした。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてpH=5$$sim$$11にてAl(OH)$$_{3}$$を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は放射化分析を行った。この結果、pH=7, 9にてAl全量の固体としての回収が可能であることが分かった。また、廃液中にはCr-51及びNa-24が含まれることが分かった。Cr-51は全ての条件にて同等の回収率であった。一方でNa-24は中和の際に生成されるNaCl量が相対的に多いことから、溶液中のNa-24が増加したと考えられる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて$$^{rm 99m}$$Tc溶離効率の向上、$$^{99}$$Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による$$^{rm 99m}$$Tc溶離および$$^{99}$$Mo脱離に与える影響を調べる。

論文

Research on activation assessment of a reactor structural materials for decommissioning

関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 257, 2019/08

JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の開発を行った。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてAl(OH)$$_{3}$$を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は、放射化分析を行った。この結果、Al合金内に含まれる不純物$$^{51}$$Crおよび$$^{59}$$FeはAl成分と分離することができ、低レベルのAl(OH) $$_{3}$$の抽出が可能であることが示唆された。今後、Al(OH)$$_{3}$$の焼成温度の最適化を図り、安定なAl$$_{2}$$O $$_{3}$$を製作する条件を決定する。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{rm 99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

JMTR廃止措置計画の策定状況,2

大塚 薫; 井手 広史; 永田 寛; 大森 崇純; 関 美沙紀; 花川 裕規; 根本 浩喜; 渡辺 正男; 飯村 光一; 土谷 邦彦; et al.

UTNL-R-0499, p.12_1 - 12_8, 2019/03

材料試験炉(JMTR: Japan Materials Testing Reactor、以下、「JMTR」と言う)は、昭和43年に初臨界を達成して以来、発電用軽水炉燃料や材料の照射試験を中心に、新型転換炉, 高速炉, 高温ガス炉, 核融合炉などの燃料・材料の照射試験に広く利用されてきた。平成29年4月に公表された「施設中長期計画」において、JMTRは廃止施設として決定し、平成30年度末までに廃止措置計画認可申請書を原子力規制庁へ申請することとなり、廃止措置の準備のための組織変更、申請書作成に必要な各種評価を行った。本発表は、作成した廃止措置計画認可申請書に記載する主な評価結果と廃止措置に向けた技術開発課題について報告する。

口頭

Two step pressurization in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of radioactive isotopes

末松 久幸*; 関 美沙紀*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

放射性同位元素である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcは、核医学検査で多く使用されている。本研究では、(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットとなる高密度MoO$$_{3}$$ペレットについて、パルス通電焼結法を用いた製造試験を行った。焼結条件として、加熱速度を100$$^{circ}$$C/分、焼結雰囲気を真空、焼結温度を450$$sim$$500$$^{circ}$$C、焼結圧力を0$$sim$$40MPaとして行った。その結果、焼結温度500$$^{circ}$$C、焼結圧力を二段階で変更することで、焼結密度94%以上の高密度ペレットの製作が可能であることを明らかとした。

口頭

Pulsed Electric Current Sintering of MoO$$_{3}$$ for Production of Radioactive Isotopes

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 関 美沙紀*; 南口 誠*; 西方 香緒里; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは核医学検査で使用されている放射性同位元素である。本研究では(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造開発として、パルス通電焼結法を用いた高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造開発を行っている。試験は、加熱速度100$$^{circ}$$C/分(真空中)、焼結温度500-600$$^{circ}$$C、焼結保持時間5分を基本的条件とし、焼結圧力10及び40MPaの2ステップ負荷法及び40MPaの単一ステップ焼結を行った。その結果、焼結温度550$$^{circ}$$Cにて、2ステップ負荷法では焼結密度93%、単一ステップ焼結では焼結密度78%となり、2ステップ負荷法にて目標焼結密度(90%)を達成する高密度ペレットの製造が可能であることを明らかとした。

口頭

Nuclide separation by water for development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator for medical

関 美沙紀*; 末松 久幸*; 中山 忠親*; 鈴木 常生*; 新原 晧一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦; Duong Van, D.*

no journal, , 

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、核医学検査として世界で広く用いられており、放射化法によって製造する計画がある。照射ターゲットとして、三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)が使用され、水酸化ナトリウムで溶解し、分離することが考えられている。本研究では、MoO$$_{3}$$から直接純水で抽出する方法を考案し、その特性を調べた。その結果、照射したMoO$$_{3}$$の純水への溶解率は16.7%と、未照射MoO$$_{3}$$より高くなることを明らかにした。

口頭

Pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ and the neutron irradiation tests

末松 久幸*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 西方 香緒里; 南口 誠*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

no journal, , 

研究用原子炉での$$^{99m}$$Tc製造開発の一環として、照射ターゲットである高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製作をパルス通電焼結法にて行った。焼結は、昇温速度100$$^{circ}$$C/min、焼結温度450$$sim$$550$$^{circ}$$C、印加荷重0$$sim$$40MPaの条件で行った。焼結温度550$$^{circ}$$Cにて二段階加圧焼結を行った結果、相対密度94%の焼結体が得られ、一段階加圧焼結よりも高密度の焼結体を得た。焼結中の温度を測定した結果、試料内部の温度が一段階加圧焼結より二段階加圧焼結の方が高いことが分かった。これは低圧状態の際に、試料内部に気孔が多く存在するためにMoO$$_{3}$$が還元されMoO$$_{3-x}$$となり、電気抵抗がより小さくなったためと考えられる。

口頭

(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moを用いたアルミナのMo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 鈴木 達也*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n, $$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n, f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる比放射能が低いことから、Mo吸着及び$$^{99m}$$Tc溶離性能の高いアルミナの開発が望まれる。本研究では、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して高いMo吸着性能を有する開発したアルミナ3種について、京都大学研究用原子炉(KUR)で中性子照射したMoO$$_{3}$$を使用して$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。その結果、Mo吸着剤としてV-B-300(バイヤライトを300$$^{circ}$$Cで焼結したアルミナ)が優れていることが示唆された。

口頭

放射性アルミニウム廃棄物の安定化処理方法の検討

関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 鈴木 祐未*; 田仲 睦*; 川上 智彦*; 井手 広史; 土谷 邦彦

no journal, , 

通常の放射性雑固体廃棄物はドラム缶内に格納し、充填材を用いて固化体を作製するが、ドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないこと等が要件となっている。金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理に影響することから、難廃棄物とされている。本研究では、JMTRの炉心構造材として、金属Al製中性子反射体を多く使用していることから、バイヤー法を応用したAl安定化処理技術の確立することを目的とし、炉外試験による基本的条件を調べた。その結果、合金の種類によって溶解時間に差はあるが溶解中に加温・撹拌することで大幅に短縮されること、合金に添加されている不純物元素はNaOHに不溶なので分離が可能であること、中和によって生成した水酸化物中には塩が多く含まれること、400$$^{circ}$$C$$sim$$1000$$^{circ}$$Cにて焼成することでアルミナとなることを確認した。

口頭

放射性アルミニウム廃棄物の安定化処理方法の検討,2; 安定化処理工程における不純物除去特性

関 美沙紀; 石川 幸治*; 藤原 靖幸*; 佐野 忠史*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 井手 広史; 堀 順一*; 土谷 邦彦

no journal, , 

金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理や固化体の健全性に影響を及ぼすことから難廃棄物とされている。本研究では、JMTRのAl中性子反射体の廃棄体の作製を目的とし、Al安定化処理技術として湿式法に着目し、放射化したAl試験片を用いて、各工程における放射性核種の化学的挙動を調べた。JMTRの反射体で用いられているA6061材を京都大学研究用原子炉(KUR)の圧気輸送管(Pn-2)にて、熱中性子束密度2.8$$times$$10$$^{13}$$ n/cm $$^{2}$$s$$^{-1}$$、時間10-20分中性子照射し、各工程終了後にゲルマニウム半導体検出器を用いて放射能測定を行った。その結果、Fe-59及びCr-51はNaOHに不溶であることから、溶解後の不溶残渣の除去工程でAlから容易に分離できた。また、Al合金中に含まれる極微量のウランの核分裂で生成するLa-140及びSr-85は不溶残渣としてFe-59等と同様に分離できることから、廃棄体の低レベル化が可能であること示唆された。

口頭

Dynamic properties on $$^{99}$$Mo adsorption and $$^{99m}$$Tc elution with alumina columns

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦

no journal, , 

モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, $$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造技術開発が進められている。(n, $$gamma$$)法によって生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO$$_{3}$$ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO$$_{3}$$ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を充填したPFAチューブ($$phi$$1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$$$^{99}$$Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。$$^{99m}$$Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、$$^{99m}$$Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。

特許

放射性アルミニウム廃棄物処理方法

関 美沙紀; 井手 広史; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純

石川 幸治*; 川上 智彦*; 田仲 睦*; 鈴木 祐未*

特願 2019-149027  公開特許公報

【課題】放射性アルミニウム廃棄物に含まれるアルミニウムを、化学的に安定である酸化アルミニウムに変換する放射性アルミニウム廃棄物処理方法を提供する。 【解決手段】本発明に係る放射性アルミニウム廃棄物処理方法は、放射性アルミニウム廃棄物に含まれるアルミニウムを酸化アルミニウムに変換する放射性アルミニウム廃棄物処理方法であって、放射性アルミニウム廃棄物を、アルカリ金属の水酸化物の水溶液で溶解し、不純物を沈殿させる溶解工程(工程S1)と、前記溶解工程で得られた溶液を、固液分離し不純物を除去する第1固液分離工程(工程S2)と、前記第1固液分離工程で得られた溶液に酸性水溶液を添加し、水酸化アルミニウムを主成分とする固体を沈殿させる中和工程(工程S3)と、前記中和工程で得られた溶液を、固液分離し固体を得る第2固液分離工程(工程S4)と、前記第2固液分離工程で得られた固体を焼成する焼成工程(工程S6)と、を含むことを特徴とする。

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