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論文

Effects of interaction between molten zircaloy and irradiated MOX fuel on the fission product release behavior

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 関根 伸一; 逢坂 正彦; 大林 弘; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.876 - 885, 2014/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.92(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント進展解析コードの高度化を目的として、化学形及び燃料と被覆管、制御棒等との高温化学反応に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価のための研究が開始された。本研究の一環として、核分裂生成物の放出挙動におよぼす燃料と被覆管との高温化学反応の影響を評価することを目的として、溶融被覆管と照射済MOX燃料が反応する体系での核分裂生成物の放出試験を実施した。

報告書

化学形に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価; 溶融被覆管と照射済MOX燃料の反応による相状態とFP放出挙動

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 関根 伸一; 関 崇行*; 所 大志郎*; 大林 弘; 小山 真一

JAEA-Research 2013-022, 62 Pages, 2014/01

JAEA-Research-2013-022.pdf:33.64MB

原子力安全研究及び東京電力福島第一原子力発電所1$$sim$$4号機の廃炉措置に向けた研究開発におけるニーズを踏まえ、シビアアクシデント進展解析コードの高度化を目的として、化学形及び燃料と被覆管、制御棒等との高温化学反応に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価のための研究が開始された。本研究の一環として、核分裂生成物の放出挙動に及ぼす燃料と被覆管との高温化学反応の影響を評価するための加熱試験手法を確立するとともに、核分裂生成物放出に関するデータの取得を目的として、溶融被覆管と照射済MOX燃料が反応する体系での核分裂生成物の放出試験を実施した。ジルコニアるつぼを用いて、溶融ジルカロイと照射済MOX燃料を最高温度2100$$^{circ}$$Cまで加熱して反応させる試験を実施し、核分裂生成物であるCsの放出速度を評価した。また、放出挙動評価に資する基礎データ取得の一環として、加熱後試料の組織観察や元素分布測定等を行った。試験結果を先行研究の結果と比較・検討した結果、本試験手法を用いることにより、溶融被覆管と照射済燃料が反応する体系における核分裂生成物の放出試験が実施できることを確認した。また、FP放出の基礎データに加え、溶融被覆管と照射済燃料との反応挙動及び反応時におけるUとPu及びFPの随伴性に関する基礎データを得た。

報告書

CMIR-6で照射したODS鋼被覆管の照射挙動評価

矢野 康英; 大塚 智史; 山下 真一郎; 小川 竜一郎; 関根 学; 遠藤 敏明; 山県 一郎; 関尾 佳弘; 丹野 敬嗣; 上羽 智之; et al.

JAEA-Research 2013-030, 57 Pages, 2013/11

JAEA-Research-2013-030.pdf:48.2MB

安全性並びに経済性に優れた高速増殖炉を実現させるためには、燃料の高性能化が不可欠であり、そのためには高温・高燃焼度条件での使用に耐えうる炉心材料の開発と照射挙動(=照射健全性)の把握が重要な課題である。このため、耐スエリング性能に優れるフェライト鋼を炉心材料に選定し、被覆管材料としてはODSフェライト鋼、ラッパ管材料としては11Cr-フェライト/マルテンサイト鋼(PNC-FMS)を第一候補材料として開発を実施している。そこで、照射挙動評価に資するために、「常陽」MK-III炉心材料照射用CMIR-6で照射したODSフェライト鋼の照射後強度特性並びに組織観察を行い、挙動評価を行った。

論文

Restructuring and redistribution of actinides in Am-MOX fuel during the first 24h of irradiation

田中 康介; 三輪 周平; 関根 伸一; 吉持 宏; 大林 弘; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.480 - 488, 2013/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:68.05(Materials Science, Multidisciplinary)

高速実験炉「常陽」で短期照射されたマイナーアクチニド(MA)含有MOX燃料のうちAmを約3%及び5%含有したMOX燃料(Am-MOX燃料)において燃料組織観察及びEPMA分析を実施し、ペレット径方向のAm再分布挙動に及ぼすO/M比の影響を調査した。

論文

Morphology-controlled synthesis of Mo compounds from a nitric acid solution by the microwave heating and/or Zr-addition

逢坂 正彦; 田中 康介; 関根 伸一; 圷 葉子; 鈴木 達也*; 三村 均*

Journal of Nuclear Materials, 427(1-3), p.384 - 388, 2012/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:61.15(Materials Science, Multidisciplinary)

高レベル廃液からの核分裂生成物Moの有効利用のため、マイクロ波加熱による形態制御された硝酸溶液からのMo化合物合成を研究した。マイクロ波加熱合成粉末の結晶性及び結晶成長を著しく加速することがわかった。少量のZr添加により六方晶MoO$$_{3}$$粉末の合成が促進された。さらに、Zr添加にマイクロ波加熱を加えることにより、特異的な雲丹様の形状を有する六方晶MoO$$_{3}$$結晶が合成された。本方法は、形態制御の実践面・性能面において、高レベル廃棄物からのMoの効果的有効利用に有効である。

論文

重照射した高速炉用改良SUS316鋼のスエリング挙動に及ぼす微細析出物の効果

山下 真一郎; 関根 学*; 赤坂 尚昭

まてりあ, 47(12), P. 624, 2008/12

高速炉燃料被覆管用として開発された改良SUS316鋼(以下、PNC316鋼)は、高温強度特性と耐スエリング性の飛躍的向上を目的に、SUS316ステンレス鋼をベースに、(1)P, B, Ti, Nbなどの元素を0.1%未満の範囲内で微量添加している点、(2)約20%の冷間加工を施している点、に特徴がある。本研究成果は、高速炉炉心材料の照射特性評価に資するために、高速実験炉「常陽」で重照射したPNC316鋼製燃料被覆管の内部組織観察結果の一部である。この被覆管の詳細な組織観察から、中性子照射下の核変換反応で生成したHeは、照射環境下においてより安定な組織形態であるバルブへと変化し、微細析出物の界面にトラップされていることが示された。この析出物形成の影響で、Heバブルの微細分散がなされ、結果的にボイドスエリングを抑制されていた。また、電子顕微鏡組織からの結晶構造解析と微細析出物の元素分析結果をもとに、ボイドトラップ効果の大きいこれらの微細析出物は、六方晶構造のFe$$_{2}$$P型析出物であり、面心立方格子構造の母相に対して(021)$$_{rm P}$$//(111)$$_{gamma}$$の関係にあることが明らかとなった。

論文

Methanol permeation properties of crosslinked-PTFE electrolyte membranes for DMFC applications

関根 敏彦; 澤田 真一; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*; 吉田 勝

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 31(4), p.871 - 874, 2006/12

架橋ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)膜を基材とする電解質膜のメタノール透過特性を調べた。イオン交換容量(IEC)の高い膜ほどメタノール透過係数Pは大きくなり、これは膜が膨潤して親水性領域が広がるため、メタノールの拡散が促されたからだと考えられる。しかし、2.7meq/gと最大のIECを持つ膜においてもPはNafionよりも低く、このことは、架橋PTFE電解質膜は直接メタノール型燃料電池用電解質膜としての高い応用性を有することを意味する。また、IEC=1.2meq/gのときでは、PTFE主鎖の架橋密度が高くなるほどPは低下し、未架橋膜では1.1$$times$$10$$^{-6}$$cm$$^{2}$$/sであったのに対して、400kGy架橋膜では0.3$$times$$10$$^{-6}$$cm$$^{2}$$/sになった。膜の膨潤性は、架橋構造の付与,架橋密度の増加により低下し、Pと同様の挙動を示した。この結果から、主鎖骨格への架橋構造の付与により、メタノールの透過経路である親水性領域の拡大が抑制されたことが、Pが低減した理由であると考えられる。

論文

遠隔操作によるAm含有MOX燃料製造技術の開発

吉持 宏; 石 洋平; 関 崇行*; 門藤 健司; 関根 伸一*; 小山 真一

サイクル機構技報, (28), p.9 - 20, 2005/09

3%及び5%のAmを添加したMOXペレット(Am-MOX)の遠隔操作による製造技術を開発した。大洗工学センターの照射後燃料試験室のホットセル内に系統的に機器を設置し、できる限りホットセル外部から自動で制御可能なシステムとした。UO$$_{2}$$ペレットとそれに続くPuO$$_{2}$$ペレット製造試験を通して、ボールミル時間、プレス及び焼結条件など、Am-MOXペレット製造に関する基本的な条件の絞り込みを行った。続いて、5%のAm-MOXペレット製造には、5%水素-95%アルゴン雰囲気中2000ppmの水分加湿条件下において1700$$^{circ}$$C,3時間の焼結条件が最適であることを把握した。さらに、この加湿雰囲気は、降温中に800$$^{circ}$$Cで停止することが重要であることがわかった。

報告書

Am含有MOX燃料の焼結に及ぼす酸素ポテンシャルの影響

三輪 周平; 逢坂 正彦; 吉持 宏; 田中 健哉; 関 崇行*; 関根 伸一*

JNC-TN9400 2005-023, 43 Pages, 2005/04

JNC-TN9400-2005-023.pdf:3.56MB

高酸素ポテンシャルを有するAm含有MOX燃料の焼結に及ぼす酸素ポテンシャルの影響について実験的評価を実施した。粉末冶金法により成形体を作製し、焼結時の酸素ポテンシャルをパラメータとして焼結試験を実施し、(U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.27}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2}$$について密度測定、金相観察及びEPMAによる元素分布測定を実施した。 焼結時の降温時1700 $$^{circ}C$$、800 $$^{circ}C$$及び150 $$^{circ}C$$において加湿の停止により酸素ポテンシャルを低下させた焼結体においては、800 $$^{circ}C$$にて酸素ポテンシャルを低下させた焼結体において高密度且つ良好な組織の焼結体が得られた。1700 $$^{circ}C$$及び150 $$^{circ}C$$にて酸素ポテンシャルを低下させた焼結体においてはクラックが生じた。 酸素ポテンシャルをそれぞれ-520 kJ/mol、-390 kJ/mol及び -340 kJ/molで焼結した焼結体においては、かさ密度は-520 kJ/mol $$sim$$ -390 kJ/molの範囲で酸素ポテンシャルの増加に伴って増加する傾向であるが、-390 kJ/mol近傍のある酸素ポテンシャル以上の雰囲気で焼結した焼結体においては密度が低下した。組織観察及び画像解析の結果、密度の低下は酸素ポテンシャルの違いによる気孔構造に起因することが明らかとなった。これは高酸素ポテンシャルを有する(U,Gd)O$$_{2}$$と類似した挙動であり、この機構を参考にU、Pu及びAmの酸素ポテンシャルによる原子拡散の変化の観点から、それら各元素の挙動変化が気孔構造変化に及ぼす影響について考察を行い、(U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.27}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2}$$の焼結挙動について解釈を行った。尚、酸素ポテンシャルの違いによる結晶粒径及びU、Pu及びAmの均質性の違いは見られなかった。 1500 $$^{circ}C$$、1600 $$^{circ}C$$及び1700 $$^{circ}C$$で焼結したAm含有MOX焼結体においては高密度で良好な組織の焼結体が得られ、焼結温度を低く抑えられる可能性が示された。

報告書

(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$の相状態

逢坂 正彦; 三輪 周平; 門藤 健司; 小崎 葉子; 石 洋平; 吉持 宏; 関 崇行*; 関根 伸一*; 石田 貴志*; 田中 健哉

JNC-TN9400 2005-002, 40 Pages, 2005/03

JNC-TN9400-2005-002.pdf:2.43MB

最大5%のAmを含有する(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$の相状態を、X線回折、金相観察及びDTAにより実験的に評価した。格子定数は、Am濃度またはO/M比とともに増加する傾向を示したが、その度合いは(U、Pu)O$$_{2-x}$$と異なっていた。金相写真による組織観察結果から、O/M=1.98付近で大幅な組織変化が観察された。同じくO/M=1.98以上において、(U,Pu)O$$_{2-x}$$には無い多くのDTAピークが観察された。これらの結果について、AmをIII価とし、等価量のUがⅤ価に酸化されるという仮定を立て、解釈を試みた。その結果、格子定数のAm濃度依存性は、各元素のイオン半径を用いたモデルにより良好に再現することができた。またO/M=1.98付近の組織変化は、各元素の原子価状態に依存することが示唆された。以上から、(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$中のAmはIII価で存在するであろうことが示された。

論文

Measurement of Burn-up in FBR MOX Fuel Irradiated up to High Burn-up

小山 真一; 逢坂 正彦; 関根 隆; 両角 勝文; 滑川 卓志; 伊藤 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(2), p.998 - 1013, 2003/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:21.27(Nuclear Science & Technology)

核燃料サイクル開発機構の「常陽」MK-II炉心において、0.03$$sim$$125.8GWd/tの範囲で照射された集合体に装荷された燃料ピンの同位体希釈分析による燃焼率測定を行った。運転用ドライバ-燃料及び照射試験集合体用燃料から、それぞれ75試料及び54試料分析した。得られた燃焼率の誤差は4%以内であった。このデ-タを炉心管理用核計算コ-ド「MAGI」及び「ESPRI-J」で計算される燃焼率デ-タと比較した結果,照射による核分裂生成物の蓄積と炉内の反射体による中性子エネルギ-の軟化に伴うと考えられる僅かな差が認められた。しかしながら燃焼率測定値と計算値の差は5%以内であり、良く一致していた。このことは、「常陽」MK-II炉心管理用コ-ドの信頼性が高いことを示している。

論文

Recent studies of unstable nuclei far from stability with the on-line isotope separators of JAERI

関根 俊明; 市川 進一; 長 明彦; 小泉 光生; 飯村 秀紀; 塚田 和明; 西中 一朗; 初川 雄一; 永目 諭一郎; 浅井 雅人*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(1), p.127 - 131, 1999/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:77.75(Chemistry, Analytical)

東海研タンデム加速器と高崎研TIARAに設置した2つのオンライン同位体分離器(ISOL)を用いて1992年以後に行われた不安定核の研究を紹介する。東海研ISOLでは、ターゲットチェンバーとイオン源とヘリウムジェットで結合する新しいシステムを開発して、アクチナイドターゲットの照射を可能にした。その結果、$$^{238}$$Uの陽子照射により新核種$$^{166}$$Tb,$$^{165}$$Gd,$$^{161}$$Smを見出し、$$^{235}$$Uの$$^{6}$$Li照射で同じく新核種$$^{238}$$Uを見出した。高崎研ISOLでは、$$^{36}$$ArとMoターゲットの反応で中性子欠損核種を生成させ、新核種$$^{125,127}$$Prを見出した。また、高効率の$$gamma$$線角度相関装置を製作して、$$^{124,126,128,130}$$Baや$$^{130}$$Ceの低励起・低スピン状態を確立した。

論文

Conversion electron measurements in $$^{125,127}$$Ba

飯村 秀紀; 市川 進一; 関根 俊明; 宮地 正英*; 大島 真澄

Exotic Nuclei and Atomic Masses (ENAM98), p.544 - 547, 1998/00

質量数120-130の中性子欠損核種は、中性子数の変化とともに原子核の形が三軸非対称型から葉巻型に遷移し、核構造模型を試験するよい対象である。このうち$$^{125,127}$$Baは、既にインビーム$$gamma$$線分光によりいくつかの回転バンドが報告されているが、$$gamma$$遷移の多重度は確立していない。今回、$$^{125,127}$$Laの$$beta$$崩壊により$$^{125,127}$$Baの内部転換電子を測定した。実験はタンデム加速器に付設されたオンライン同位体分離装置(ISOL)で行った。$$^{125,127}$$Laは重イオン核反応で生成した。内部転換電子はSi(Li)検出器で測定した。測定の結果$$^{127B}$$aについて22個、$$^{125B}$$aについて13個の内部転換係数が決定された。これから導いた多重度及び低スピン状態のパリティは、Nilsson模型から予想されたものと矛盾しないことがわかった。

論文

Solubility of neptunium(IV) hydrous oxide in aqueous solutions

中山 真一; 山口 徹治; 関根 敬一

Radiochimica Acta, 74(1), p.15 - 19, 1996/01

水溶液中におけるNp(IV)水和酸化物の溶解度を測定した。pHは5$$sim$$11.5、温度は25$$^{circ}$$C、還元剤としてチオ硫酸ナトリウム(Na$$_{2}$$S$$_{2}$$O$$_{3}$$),Fe(II)イオン,金属鉄または金属銅を用いた。また過飽和,未飽和双方から測定を行った。得られた値はlogK=-8.41$$pm$$0.33であった。ただし例外的に、金属鉄共存下で10$$^{-7}$$M程度の高い値を示した。

口頭

減速材としての$$^{11}$$B$$_{4}$$C適用性評価

堂野前 貴子; 舘 義昭; 小野瀬 庄二; 松元 愼一郎; 伊藤 正彦; 関根 学*

no journal, , 

高速炉内でLLFPを効率的に短寿命核種へ核変換するには減速材利用が必要となり、その候補材の一つに$$^{11}$$B$$_{4}$$Cがある。従来、高速炉制御材として$$^{10}$$B$$_{4}$$Cは研究例が多いが、$$^{11}$$B$$_{4}$$Cのそれは少なく照射挙動は不明な点が多い。そこで高速中性子照射した$$^{11}$$B$$_{4}$$Cの微細組織変化挙動を評価した。その結果、$$^{11}$$B$$_{4}$$Cペレットは$$^{10}$$B$$_{4}$$Cで懸念される炉内での形状安定性の問題がなく、減速材としての適用性が期待される。

口頭

遠隔操作によるAm含有MOX燃料製造技術の開発,12; 小規模セルにおける遠隔燃料製造の評価

吉持 宏; 石 洋平; 田中 健哉; 関根 伸一*; 関 崇行*

no journal, , 

Am含有酸化物燃料の遠隔製造技術開発として、ホットセル内において「常陽」照射用3%及び5%Am-MOXペレットの製造並びに照射燃料ピンの作製を実施し、小規模セルでの遠隔製造の成立性を評価した。

口頭

架橋PTFE電解質膜のメタノール輸送挙動に及ぼす架橋構造の影響

八巻 徹也; 関根 敏彦; 澤田 真一; 浅野 雅春; 寺井 隆幸*; 前川 康成

no journal, , 

架橋ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)電解質膜におけるメタノール輸送挙動と架橋構造の関連性について検討を行った。100kGy架橋PTFE電解質膜の室温におけるメタノール透過係数はイオン交換容量とともに高くなり、3.0meq/gの膜で最大値1.8$$times$$10$$^{-6}$$cm$$^{2}$$/sに達した。同条件下のナフィオンが1.9$$times$$10$$^{-6}$$cm$$^{2}$$/sを示したのと比較するといずれの膜でも低い値であり、架橋PTFE電解質膜の高いメタノール透過抑制能が明らかになった。この結果を未架橋,400kGy架橋電解質と比較することにより、架橋構造の導入,架橋密度の増加がメタノール透過性を大きく低下させることが確認できた。膨潤度だけでなく、透過係数と分配係数,溶解度から計算されるメタノールの拡散係数も透過抑制能に寄与していることが示唆された。

口頭

燃料電池用架橋フッ素系高分子電解質膜の作製と物質輸送特性

八巻 徹也; 澤田 真一; 浅野 雅春; 吉田 勝; 前川 康成; 関根 敏彦; 寺井 隆幸*

no journal, , 

放射線を用いてポリテトラフルオロエチレン(PTFE)膜に架橋構造を付与し、そこへスチレンをグラフト重合することで作製される燃料電池用電解質膜の物質輸送特性について、特に架橋とプロトン伝導性,メタノール透過性との関係を調べた。実験では、架橋密度の異なる架橋PTFE膜から合成した電解質膜に対し、温湿度制御下の交流インピーダンス測定によるプロトン伝導率,高濃度メタノール水溶液下におけるメタノール透過係数を測定した。プロトン伝導率は架橋密度が高い方が優れており、この結果については、含水による体積変化が抑制され膜内のプロトンが高濃度に存在することによると解釈している。一方、メタノール透過抑制能は、最高で従来膜の10倍まで向上し実用化の要求を満たすことが明らかになった。架橋構造による膨潤抑制と、実験値から計算される拡散係数(透過の速度を表す)の低下との両方が本結果に寄与していることが示唆された。

口頭

低除染燃料の相状態と物性に関する基礎研究,8; (Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$相状態の実験的評価

三輪 周平; 逢坂 正彦; 門藤 健司; 石 洋平; 吉持 宏; 田中 健哉; 関 崇行*; 関根 伸一*; 黒崎 健*; 宇埜 正美*; et al.

no journal, , 

低除染燃料の相状態評価に資する基礎的データの取得として、(Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$を調製し、O/M比を1.90$$sim$$2.00の範囲で調整した(Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$について、XRD,金相観察及びDTAを用いた熱分析により相状態の実験的評価を行った。

口頭

架橋ポリテトラフルオロエチレン電解質膜におけるメタノール輸送挙動の解析

八巻 徹也; 澤田 真一; 関根 敏彦; 浅野 雅春; 寺井 隆幸*; 前川 康成

no journal, , 

今回、架橋ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)電解質膜のメタノール輸送挙動について、分配係数K,溶解度Sに基づき詳細な検討を行った。1.0$$sim$$3.0meq/gのイオン交換容量(IEC)を有する架橋PTFE電解質膜に対し、2mol/Lメタノール水溶液に浸漬したときの膜内における溶液の体積分率をSとした。SはIECの増大に対して増加する傾向を示し、IEC=2.0meq/gの膜ではNafionとほぼ等しくなった。一方Kは、パーベーパレーションを応用した方法により求めた。すなわち、透過したメタノール/水混合蒸気を液体窒素でコールドトラップした溶液の濃度を膜内濃度とし、供給側との濃度比をとった。その結果、Nafionにおいて1を超え、水溶液中のメタノールが選択的に透過するという特性を示唆した。これに対し、架橋PTFE電解質膜ではIEC増加により大きくなるがすべて1以下であり、膜内へのメタノール含浸自体が抑制されることがわかった。以上より、拡散係数DについてはNafion比で1/2$$sim$$2/3と計算された。架橋PTFE電解質膜における高いメタノール透過抑制能は、主として選択性と拡散速度の違いで説明可能であると考えられる。

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