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論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

 被引用回数:9 パーセンタイル:78.07(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Analysis on adsorbent for spent solvent treatment by micro-PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; et al.

International Journal of PIXE, 29(1&2), p.17 - 31, 2019/00

PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。

論文

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:12.78(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

論文

酸化剤含有NaOH水溶液中でFeに形成させたFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

春名 匠*; 宮瀧 裕貴*; 廣畑 洋平*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 立川 博一*

材料と環境, 67(9), p.375 - 380, 2018/09

本研究では、酸化剤含有沸騰45mass% NaOH水溶液(424K)中においてFeの浸漬試験を行い緻密な皮膜を形成させる浸漬時間の探索を行うこと、ならびに形成した皮膜に対する室温でのD$$_{2}$$Oの浸透挙動を明らかにすることを目的とした。その結果、以下の知見が得られた。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中に0.4ks以上浸漬したFe表面にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$が検出され、21.6ksまでは浸漬時間の増加とともに皮膜厚さが放物線則に従って増加した。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中にFeを1.2ksもしくは3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜にD$$_{2}$$O浸透試験を行った結果、いずれの皮膜に対しても、浸透時間が1000ksまでは、浸透時間の増加とともにD$$_{2}$$O浸透量が増加し、それ以上の浸透時間ではD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示した。また3.6ks浸漬して形成した皮膜に対する定常D$$_{2}$$O浸透量の方が大きい値を示した。D$$_{2}$$Oの浸透時間と浸透量の関係をFickの拡散方程式に基づいて解析した結果、1.2ksおよび3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数がそれぞれ5.1$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$および9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$と算出されたため、本Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数は5.1$$times$$10$$^{-15}$$ $$sim$$ 9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$の範囲に存在すると推定された。

論文

Hydrological and climate changes in southeast Siberia over the last 33 kyr

勝田 長貴*; 池田 久士*; 柴田 健二*; 國分 陽子; 村上 拓馬*; 谷 幸則*; 高野 雅夫*; 中村 俊夫*; 田中 敦*; 内藤 さゆり*; et al.

Global and Planetary Change, 164, p.11 - 26, 2018/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:44.36(Geography, Physical)

バイカル湖ブグルジェイカサドルの堆積物中の化学組成を高分解能に分析することにより過去3.3万年以上の内陸シベリアの古環境及び古気候変動を復元した。完新世の気候は、6500年前に温暖、乾燥に変化し、氷期から間氷期の気候システムに遷移したことを示唆する。最終氷期においては、プリモールスキー山脈に起因する砕屑性炭酸塩の堆積がハインリッヒイベント(H3とH1)に伴って生じた。また、ハマル-ダバン山脈の氷河融解水がセレンガ川を通じて供給された。アレレード・ヤンガードリアス時に発生した無酸素底層水は、セレンガ川からの流水の減少とプリモールスキー山脈から供給された有機物の微生物分解で生じたものと考えられる。完新世初期の降水の減少は、8200年前の寒冷イベントに対応する。

論文

大気中でFeを高温酸化させた皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

春名 匠*; 山本 達也*; 宮入 洋志*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*

材料と環境, 64(5), p.201 - 206, 2015/05

オーバーパック候補材料である炭素鋼の酸素欠乏地下水中での腐食速度を推定するための基礎研究として、Feを高温酸化することで作製した酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数を決定することを試みた。Fe板を大気中で573K, 723Kまたは873Kで高温酸化させて酸化皮膜を作製した。X線回折およびSEM観察による皮膜性状を確認した後、皮膜にD$$_{2}$$Oを接触させ、5184ksまでの種々の時間保持することでD$$_{2}$$Oを浸透させた。D$$_{2}$$Oを浸透させた試料に昇温脱離ガス分析試験を行い、皮膜中の浸透D$$_{2}$$O量を測定した。573Kおよび723Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$単層皮膜が、873Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とFe$$_{2}$$O$$_{3}$$の二層皮膜が確認された。また、D$$_{2}$$O浸透量がD$$_{2}$$O浸透時間の平方根に対して直線関係を示すこと、ならびに長時間浸透させるとD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示すことがわかった。Fickの第二法則に基づいて推定された各種酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数は、Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜では9.7$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$皮膜では5.5$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$から2.2$$times$$10$$^{-12}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$であった。

論文

酸素欠乏地下環境における炭素鋼腐食モデリング

柴田 俊夫*; 渡邊 正敏; 谷口 直樹; 清水 亮彦*

材料と環境, 62(2), p.70 - 77, 2013/02

酸素欠乏還元性環境中性水溶液中の炭素鋼はH$$_{2}$$Oと反応してH$$_{2}$$を発生し表面に腐食皮膜を生成する。腐食速度は腐食に伴って生成する腐食皮膜中を反応物質が拡散する速度によって決定される。腐食プロセスに関与する幾つかの拡散種の拡散定数は文献から知ることができた。しかしながら鉄酸化物中のH$$_{2}$$Oの拡散定数は見いだすことができなかったので、適切な仮定を用いて推定した。物質移動論モデルによって炭素鋼の腐食速度をシミュレーションした。腐食皮膜ポア中をH$$_{2}$$O及びFe$$^{2+}$$イオンが液相拡散するモデル、及び腐食皮膜中のH$$_{2}$$O固相拡散モデルについて、表計算ソフトのExcelを用いてシミュレーションを行った。腐食電流密度と腐食減肉厚さの時間的変化やそれらのpH依存性及び温度依存性を検討した。シミュレーション結果を実測値と比較した結果、腐食皮膜中のH$$_{2}$$O固相拡散が酸素欠乏環境における炭素鋼の腐食速度を決定していることが示唆された。

論文

A Phase-field simulation of uranium dendrite growth on the cathode in the electrorefining process

澁田 靖*; 鵜浦 誠司*; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝*; 鈴木 俊夫*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.114 - 119, 2011/07

 被引用回数:14 パーセンタイル:74.1(Materials Science, Multidisciplinary)

乾式再処理プロセスの電解精製における溶融塩中からの陰極へのウランの電析について、フェイズフィールド法を用いたシミュレーション計算を行った。金属ウランはデンドライト状に析出するが、ジルコニウムが共存する環境下では樹状部があまり成長しないことが知られている。そこで、ウランの析出形態が変化するジルコニウム濃度のしきい値を電流密度の関数として評価し、そのしきい値は電流密度が低くなるほど大きくなることを明らかにした。

報告書

オーバーパックの長期耐食性に関する調査; 平成18年度(委託研究)

立川 博一*; 川久保 文恵*; 清水 亮彦*; 柴田 俊夫*; 安住 和久*; 井上 博之*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 藤本 愼司*

JAEA-Research 2007-086, 74 Pages, 2008/02

JAEA-Research-2007-086.pdf:5.96MB

オーバーパックの腐食寿命については、これまで、日本の幅広い地質環境条件を想定した実験データや既往研究等に基づいて検討が行われてきた。しかしながら、高pH環境での挙動,ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う挙動,溶接部の腐食挙動等、長期的な信頼性を向上させるとともに、オーバーパック設計を具体化するうえでの課題がある。このような状況を考慮して、(財)原子力安全研究協会内に国内の金属の腐食科学分野の専門家からなる「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、金属の腐食科学の観点から長期耐食性に関する調査検討を行った。

報告書

オーバーパックの長期耐食性に関する調査(委託研究)

立川 博一*; 川久保 文恵*; 清水 亮彦*; 柴田 俊夫*; 杉本 克久*; 瀬尾 眞浩*; 水流 徹*; 藤本 慎司*; 井上 博之*

JAEA-Research 2006-058, 80 Pages, 2006/10

JAEA-Research-2006-058.pdf:10.86MB

旧核燃料サイクル開発機構では、「我が国における高レベル放射性廃棄物地層処分の技術的信頼性; 地層処分研究開発第2次取りまとめ」(「第2次取りまとめ」)報告書を国に提出し、日本の幅広い地質環境条件を想定して実験データや既往研究等に基づいてオーバーパックの腐食寿命について検討を行った。しかしながら、高pH環境での挙動,ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う人工バリアの挙動など長期的な信頼性を向上させるうえでの課題がある。このような状況を考慮して、原子力安全研究協会内に国内の金属の腐食科学分野の専門家からなる「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、人工バリア材の長期安定性,長期耐食性の観点から調査検討を行った。

論文

Transient currents induced in MOS capacitors by ion irradiation; Influence of incident angle of ions and device temperature

山川 猛; 平尾 敏雄; 阿部 浩之; 小野田 忍; 若狭 剛史; 芝田 利彦*; 神谷 富裕

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.19 - 20, 2004/11

SOI(Silicon on Insulator)素子は、内部の埋め込み酸化膜により電荷の収集を抑制できることからシングルイベント耐性素子として注目されている。しかし、最近になって酸化膜による電荷収集の抑制に疑問がもたれている。本研究では、MOSキャパシタの酸化膜を超えて起こる電荷収集をより詳細に評価することを目的とし、イオン入射角度、及び照射中の温度変化が電荷収集に与える影響を調べた。照射装置は、TIARA施設の3MVタンデム加速器を用いた。MOSキャパシタは、膜厚約50nm,電極サイズ100$$mu$$m$$phi$$の試料を使用した。照射は、試料への印加電圧を-10Vとし、イオン入射角度を0$$^{circ}$$, 30$$^{circ}$$, 60$$^{circ}$$とした。さらに入射角度0$$^{circ}$$の場合には、照射温度を室温(25$$^{circ}$$C), 75$$^{circ}$$C, 125$$^{circ}$$C, 180$$^{circ}$$Cとして測定を行った。実験で得られた過渡電流波形はイオン入射角度の増加に伴い、ピーク値が高くなり、立下り時間が短時間側にシフトした。これは、入射角度が浅くなるにしたがって電極近傍の領域で発生する電荷が増加したため、収集時間が短くなったためと考えられる。一方、照射温度の違いについては温度の上昇に伴って収集電荷量が減少していることがわかった。これは温度上昇に伴い比誘電率の低下が起こり、収集される電荷量を減少したためと考えられる。さらに、収集電荷量が誘電率に依存することから、MOSキャパシタの酸化膜を超えて起こる電荷収集は変位電流が原因であるといえる。

論文

Charge collected in Si MOS capacitors and SOI devices p$$^{+}$$n diodes due to heavy ion irradiation

平尾 敏雄; Laird, J. S.; 小野田 忍; 芝田 利彦*; 若狭 剛史; 山川 猛; 阿部 浩之; 高橋 芳浩*; 大西 一功*; 伊藤 久義

Proceedings of the 6th International Workshop on Radiation Effects on Semiconductor Devices for Space Application (RASEDA-6), p.105 - 109, 2004/10

SOI半導体素子のシングルイベント耐性を検証するため、SOIの代わりに構造の単純なMOSキャパシタを用い、シングルイベント過渡電流波形の測定を実施した。得られた過渡電流波形を積分して求めた収集電荷量とシュミレーションを用いて計算した収集電荷量の比較から、過渡電流が変位電流に起因することを突き止めた。

論文

Heavy-ion induced current in MOS structure

高橋 芳浩*; 芝田 利彦*; 村瀬 祐児*; 大西 一功*; 平尾 敏雄; 神谷 富裕

Proceedings of the 6th International Workshop on Radiation Effects on Semiconductor Devices for Space Application (RASEDA-6), p.111 - 114, 2004/10

MOSデバイスに重イオンが入射した時に誘起する電流について探求した。酸化膜厚50$$sim$$200nmのMOSキャパシタに18MeV酸素イオンまたは150MeVアルゴンイオンを照射し、発生する過渡電流をTIBICシステムにて測定した。MOSキャパシタで誘起する過渡電流について計算機シミュレーションを行った。その結果、MOSキャパシタに重イオンが入射した時に生じる過渡電流は、イオントラック領域から移動した電荷によってゲート直下の表面電位が変化し、これに伴い発生する変位電流が要因であることが判明した。

報告書

マグネタイト共存下における炭素鋼の腐食挙動に関する研究の現状と課題

柴田 俊夫*; 瀬尾 眞浩*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 井上 博之*; 藤本 慎司*

JNC TJ8400 2002-060, 43 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2002-060.pdf:1.58MB

炭素鋼オーバーパックの腐食寿命を評価するうえで、腐食生成物の堆積による影響を把握する必要がある。特に、炭素鋼の表面に模擬腐食生成物としてマグネタイトを付与すると、炭素鋼の腐食速度が増加するとの報告があり、炭素鋼オーバーパックの腐食寿命への影響が懸念されている。これまでに、マグネタイト共存下における炭素鋼の腐食機構の検討、腐食寿命への影響評価、腐食抑制方策の検討などが試みられているが、研究者によって必ずしも見解は一致していない。そこで、マグネタイト共存下での炭素鋼の腐食に関する既往の研究を基に、これまでの知見を整理するとともに、課題を抽出した。

報告書

オーバーパック候補材料の腐食挙動モデルの高度化研究

柴田 俊夫*; 瀬尾 眞浩*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 井上 博之*; 藤本 慎司*

JNC TJ8400 2002-059, 139 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2002-059.pdf:7.07MB

これまでに核燃料サイクル開発機構が実施してきたオーバーパックに関する研究成果についてレビューし、評価を行ったのに引き続き、腐食防食協会の中に専門家による委員会を継続した。腐食科学の観点から、材料選定の考え方、実験方法、寿命評価手法などより具体的な指針としてやくだてるべく、腐食挙動モデルの高度化の研究を行った。本書が今後の研究開発の過程で利用され、オーバーパックに関する研究に役立つことを期待するものである。

報告書

オーバーパック候補材料の腐食挙動モデルの高度化研究

柴田 俊夫*; 瀬尾 眞浩*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 井上 博之*

JNC TJ8400 2001-049, 86 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2001-049.pdf:3.68MB

これまでに核燃料サイクル開発機構が実施してきたオーバーパックに関する研究成果についてレビューし,評価を行ったのに引き続き,腐食防食協会の中に専門家による委員会を継続した。腐食科学の観点から,材料選定の考え方,実験方法,寿命評価手法など,より具体的な指針として役立てるべく,腐食挙動モデルの高度化の研究を行った。本書が,今後の研究開発の過程で利用され,オーバーパックに関する研究に役立つことを期待するものである。

報告書

原子動力海中航行観測船の運航条件及び運航システムの検討; 海洋調査への超小型炉の活用検討ワーキンググループ報告

浦 環*; 賞雅 寛而*; 西村 一*; 青木 太郎*; 上野 道雄*; 前田 俊夫*; 中村 溶透*; 島津 俊介*; 徳永 三伍*; 柴田 陽三*; et al.

JAERI-Tech 2001-049, 154 Pages, 2001/07

JAERI-Tech-2001-049.pdf:11.24MB

原研では、改良舶用炉の設計研究の一環として、北極海を主な調査海域とする原子動力海中航行観測船の検討及び搭載する超小型原子炉SCRの検討を行っている。本報告書は、船体設計、音響測位、船体運動、海洋調査等の専門家による原子動力海中航行観測船の運航条件及び運航システムの検討結果を示したものである。わが国の潜水船の船体運動に関する設計条件を調査するとともに、北極海における調査活動を想定して水中航行時及び水上航行時の船体運動を推定した。また、想定した船体運動が超小型原子炉SCRの出力に与える影響を評価した。運航システムとしては氷の下での活動を想定して、海底トランスポンダ方式及び氷上通信ブイ方式による測位及び通信方法を検討し、トランスポンダまたは通信ブイの設置間隔を130kmと定めた。また、船体及び原子炉の事故事象を整理して、安全確保の方法を検討した。これらの検討は原子動力海中航行船の概念に反映され、今後の検討課題が明らかとなった。

報告書

オーバーパック候補材料の腐食挙動モデルの高度化研究

柴田 俊夫*; 瀬尾 眞浩*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 井上 博之*

JNC TJ8400 2001-008, 94 Pages, 2001/02

JNC-TJ8400-2001-008.pdf:2.05MB

これまでに核燃料サイクル開発機構が実施してきたオーバーパックに関する研究成果についてレビューし、評価を行ったのに引き続き、腐食防食協会の中に専門家による委員会を継続した。腐食科学の観点から、材料選定の考え方、実験方法、寿命評価手法など、より具体的な指針として役立てるべく、腐食挙動モデルの高度化の研究を行った。本書が、今後の研究開発の過程で利用され、オーバーパックに関する研究に役立つことを期待するものである。

報告書

原子炉環境水化学因子による応力腐植割れ抑制機構の研究,原子力基礎研究 H10-004(委託研究)

柴田 俊夫*; 春名 匠*; 藤本 慎司*; Zhang, S.*

JAERI-Tech 2000-061, 38 Pages, 2000/09

JAERI-Tech-2000-061.pdf:10.98MB

原子炉高温高圧水環境におけるステンレス鋼の水化学因子による応力腐食割れ抑制の一般的法則の確立を目的として、高温高圧水環境対応型CCDカメラ付き低ひずみ速度応力腐食割れ試験装置を開発し、この装置を用いて鋭敏化304ステンレス鋼の応力腐食割れに及ぼす温度及びSO$$_{4}^{2-}$$,B$$_{4}$$O$$_{7}^{2-}$$の影響を検討した。その結果、SO$$_{4}^{2-}$$を含む水溶液中では、100$$^{circ}C$$から250$$^{circ}C$$まで温度を上昇させるとき裂発生時間が減少するが、150$$^{circ}C$$においてき裂発生頻度が最大値を示すことを見いだした。一方、B$$_{4}$$O$$_{7}^{2-}$$を含む水溶液中では、100$$^{circ}C$$から250$$^{circ}C$$にいずれの温度においてもゲージ部にき裂が発生せず、B$$_{4}$$O$$_{7}^{2-}$$はき裂の発生を抑制することが明らかになった。この応力腐食割れ発生に及ぼすアニオンの影響は、硬い柔らかい酸塩基則から得られるアニオンの硬さで整理できることが示唆される。

報告書

オーバーパック候補材料の腐食に関する個別現象解析モデルの研究

柴田 俊夫*; 瀬尾 眞浩*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 井上 博之*

JNC TJ8400 2000-013, 38 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-013.pdf:3.25MB

これまでに核燃料サイクル開発機構(旧動燃事業団)が実施してきたオーバーパックに関する研究成果についてレビューし評価をおこなったのに引き続き、腐食防食協会の中に専門家による委員会を継続した。腐食科学の観点から、材料選定の考え方、実験方法、寿命評価手法など、より具体的な指針として役立てるべく、個別現象解析モデルの研究をおこなった。本書が、今後の研究開発の過程で利用され、オーバーパックに関する研究に役立つことを期待するものである。

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