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論文

($$n,gamma$$)法で得られる$$^{99}$$Moからの高濃度$$^{rm 99m}$$Tc溶液の大量製造技術の評価; $$^{rm 99m}$$Tcの代わりに非放射性Reを用いた基礎的検討

棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.

Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.65.237

$$^{98}$$Mo($$n,gamma$$)$$^{99}$$Mo反応で生成する$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{rm 99m}$$Tc溶液を得る方法として、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcのアルカリ溶液からの$$^{rm 99m}$$TcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離により$$^{99}$$Tc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、$$^{rm 99m}$$Tcの放射能として2.5$$sim$$36.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度$$^{rm 99m}$$Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。

報告書

中性子放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造に関する試験体系の確立

石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 木村 明博; 西方 香緒里; 柴田 晃; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

JAEA-Technology 2015-030, 42 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-030.pdf:4.82MB

照射試験炉センターでは、材料試験炉(JMTR)を用いた中性子放射化法((n,$$gamma$$)法)によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Moは、核分裂法((n,f)法)と比べると比放射能が低く、得られるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)溶液の放射能濃度も低くなる。この課題を解決するため、(n,$$gamma$$)法で製造した$$^{99}$$Moから$$^{99m}$$Tcを回収する手法として、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目し、開発した$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離・抽出・濃縮試験装置による性能試験を行っている。本報告書は、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造の試験体系の確立に貢献するため、高い$$^{99m}$$Tc回収率を得ることができるよう装置の改良を行い、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)ペレットを用いて、MoO$$_{3}$$ペレット溶解及び$$^{99m}$$Tcの抽出を行い、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質試験を行った結果をまとめたものである。

論文

SPECT imaging of mice with $$^{99m}$$Tc-radiopharmaceuticals obtained from $$^{99}$$Mo produced by $$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo and fission of $$^{235}$$U

橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04

https://doi.org/10.7566/JPSJ.84.043202
 被引用回数：5 パーセンタイル：50.64(Physics, Multidisciplinary)

The distribution of $$^{99m}$$Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using $$^{99m}$$Tc, which was separated by thermochromatography from $$^{99}$$Mo produced via the $$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product $$^{99}$$Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated $$^{99m}$$Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for $$^{99m}$$Tc from the fission product $$^{99}$$Mo. These results provide important evidence that $$^{99m}$$Tc radiopharmaceutical formulated using the $$(n,2n)$$ $$^{99}$$Mo can be a promising substitute for the fission product $$^{99}$$Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of $$^{99}$$Mo in Japan can be partially mitigated.

論文

New phenomenon observed in thermal release of $$^{99m}$$Tc from molten $$^{100}$$MoO$$_{3}$$

川端 方子; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*

Journal of the Physical Society of Japan, 84(2), p.023201_1 - 023201_4, 2015/02

https://doi.org/10.7566/JPSJ.84.023201
 被引用回数：6 パーセンタイル：45.67(Physics, Multidisciplinary)

医療用$$^{99m}$$Tcは、溶融した$$^{99}$$MoO$$_{3}$$から熱分離によって分離できる。$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレーターを使用し、溶融$$^{99}$$MoO$$_{3}$$からの$$^{99m}$$Tc分離における、湿気を帯びた酸素ガスの影響を調査した。$$^{99}$$Moは、$$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo反応で生成した。乾燥酸素ガスと比較して、湿気を帯びた酸素ガス中では、$$^{99m}$$Tcの分離速度、分離効率、回収効率全てにおいて、高い値を示すという新しい見解を得ることができた。本研究結果により、溶融MoO$$_{3}$$から、高品質な$$^{99m}$$Tcを高効率かつ安定的に製造するという課題へ向け、重要な進展を遂げた。また、湿気を帯びた酸素ガスと溶融$$^{99}$$MoO$$_{3}$$の相互作用について、新たな知見を与えるものである。

報告書

(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc製造用照射ターゲットの製造技術開発と特性評価

西方 香緒里; 木村 明博; 石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2014-034, 34 Pages, 2014/10

JAEA-Technology-2014-034.pdf:3.26MB

JMTR再稼働後の利用拡大の一環として、照射試験炉センターでは、医療用ラジオアイソトープ(RI)として用いられるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)/テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の材料試験炉(JMTR)を用いた放射化法((n,$$gamma$$)法)による製造に関する要素技術開発を行っている。$$^{99}$$Moは、一般的に核分裂法((n,f)法)で製造されているが、放射性廃棄物量及びコストの低減化や核不拡散上の観点から、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造に着目した。しかしながら、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造では、(n,f)法に比べ単位体積当たりの比放射能が低いという欠点がある。本報告書は、照射ターゲットの単位体積当たりの$$^{98}$$Mo含有量を増加させるため、高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造方法を確立し、得られた高密度MoO$$_{3}$$ペレットの特性試験結果をまとめたものである。

論文

Development of $$^{99m}$$Tc production from (n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo based on solvent extraction

木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.

Proceedings of 3rd Asian Symposium on Material Testing Reactors (ASMTR 2013), p.109 - 115, 2013/11

特願 2011-173260   公報

$$^{99m}$$Tcは、$$^{99}$$Moの核変換によって生成される。$$^{99}$$Mo製造は、現在、高濃縮ウランによる核分裂法(以下、「(n,f)法」という)で行なわれており、世界の供給量の約95%を生産している。しかし、近年、原子炉の老朽化や輸送障害という問題のために安定供給が困難となるとともに、核不拡散、廃棄物管理等の問題がある。最近、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造が注目されているが、(n,f)法に比べて比放射能が低いという欠点がある。このため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液から$$^{99m}$$Tcを溶媒抽出により取出し、さらにアルミナ・カラムを用いて$$^{99m}$$Tcを濃縮する方法を開発した。本研究では、インドネシアにあるSGR-GAS炉による照射で生成した1Ciの$$^{99}$$Moを用いて、開発した方法により$$^{99m}$$Tcの抽出特性を調べた。この結果、$$^{99m}$$Tcの回収率は約70%得られた。$$^{99m}$$Tc抽出液の$$^{99m}$$Tc放射能は約30GBq/mlを達成した。また、抽出液中の$$^{99}$$Moの不純物は4.0$$times$$10$$^{-5}$$%未満、放射化学的純度は99.2%以上であり、目標値を満足した。

論文

$$^{99}$$Mo-$$^{rm 99m}$$Tc production process by (n,$$gamma$$) reaction with irradiated high-density MoO$$_{3}$$ pellets

土谷 邦彦; 西方 香緒里; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 森川 康昌*; 竹内 宣博*; 神永 雅紀; et al.

Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 9 Pages, 2013/10

http://www.invap.com.ar/ismtr/images/stories/trabajos/Tsuchiya-Paper.pdf
http://www.invap.com.ar/ismtr/images/stories/trabajos/Tsuchiya-Presentation.pdf

JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープである$$^{rm 99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存しているため、JMTRを用いた$$^{99}$$Mo国産化製造に関する技術開発を行っている。本研究では、高密度MoO$$_{3}$$ペレットを京都大学にあるKURで中性子照射し、JMTRホットラボにおいて$$^{99}$$Moから核変換により生成した$$^{rm 99m}$$Tcを溶媒抽出法により抽出し、得られた$$^{rm 99m}$$Tcの標識試験を行った。この結果、開発した$$^{99}$$Mo-$$^{rm 99m}$$Tc製造工程の実証するとともに、得られた$$^{rm 99m}$$Tc溶液は純度の高いものであることを明らかにした。

論文

Development of $$^{99m}$$Tc production from (n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo based on solvent extraction and column chromatography

木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.

Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 7 Pages, 2013/10

http://www.invap.com.ar/ismtr/images/stories/trabajos/Ohta-Paper.pdf
http://www.invap.com.ar/ismtr/images/stories/trabajos/Ohta-Presentation.pdf
特願 2011-173260   公報

医療診断用RIとして使用される$$^{99m}$$Tcは、$$^{99}$$Moを唯一の親核種として生成される。国内で使用している$$^{99}$$Moは、全量海外からの輸入に依存している。そのため国産化による安定供給のための研究開発を行っている。本研究は、溶媒抽出とカラムクロマトグラフィを組合せた、MEKにより抽出した$$^{99m}$$Tcをアルミナカラムに吸着させ、分離回収する方法を選定し、$$^{99m}$$Tc製造のための試験を行った。本試験では、インドネシア原子力庁のMPR-30においてMoO$$_{3}$$を5日間で照射し、得られた$$^{99}$$Moのうちの約37GBq及び150gのMoO$$_{3}$$を用いた。その結果、収率約70%、放射能濃度約30GBq/mlの$$^{99m}$$Tc製品を得ることができると評価すると共に、$$^{99m}$$Tc溶液中に含まれる不純物としての$$^{99}$$Moは4.4$$times$$10$$^{-5}$$%であった。また、抽出した$$^{99m}$$Tc溶液は放射化学純度が99.2%であり、日本の放薬基準である95%を満足した。

論文

Generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons

永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06

https://doi.org/10.7566/JPSJ.82.064201
 被引用回数：32 パーセンタイル：14.72(Physics, Multidisciplinary)

A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of $$^{99}$$Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the $$^{nat}$$C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate $$^{99m}$$Tc from an irradiated $$^{100}$$MoO$$_{3}$$ sample. About 9.7 TBq/week of $$^{99}$$Mo is produced by repeating irradiation on an enriched $$^{100}$$Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the $$^{99}$$Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.

論文

Fabrication and characterization of high-density MoO$$_{3}$$ pellets

西方 香緒里; 木村 明博; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 土谷 邦彦

Proceedings of 2012 Powder Metallurgy World Congress & Exhibition (PM 2012) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/02

JMTR再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、医療診断薬として使用される$$^{rm 99m}$$Tcを製造するための$$^{99}$$Mo製造技術開発を行っている。$$^{99}$$Mo製造方法として、安価でかつ少ない放射性廃棄物量の観点から、照射ターゲットとしたMoO$$_{3}$$ペレットを用いて(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造方法が選定されている。しかしながら、この方法は、従来の(n,f)法による$$^{99}$$Mo製造に比べて得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いことが欠点である。このため、Mo生成量を増やすために高密度を有するMoO$$_{3}$$ペレットが必要となる。本研究では、MoO$$_{3}$$ペレットの製造方法を調査し、プラズマ焼結(Ed-PAS)法によるMoO$$_{3}$$ペレットの試作試験及び特性評価を行った。その結果、大気中で540$$^{circ}$$C$$times$$40kN$$times$$5分の焼結条件とすることにより、95%以上の焼結密度を有するMoO$$_{3}$$ペレット($$phi$$20$$times$$10mm)を製造することができた。

論文

Development of $$^{rm 99m}$$Tc production from (n, $$gamma$$) $$^{99}$$Mo

棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 木村 明博; 西方 香緒里; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 河内 幸正*; 土谷 邦彦; et al.

Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10

http://www.murr.missouri.edu/ismtr/papercall/Papers/Chiyoda%20Technol/Tanase_M=PAPER_Dev%20of%20Tc99m%20Prod%20from%20n-g%20Mo99.pdf

医療用診断薬として使用される$$^{rm 99m}$$Tcは、$$^{99}$$Moから製造される。JMTR再稼働後の産業利用拡大の一環として、(n,$$gamma$$) $$^{99}$$Moからの$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法に関する技術開発を行っている。本研究では、開発した$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法の実規模への適用性を評価するためのコールド試験を行った。本試験では、Tcの同族であるReを用いて、メチルエチルケトン(MEK)を用いたMo溶液からのミルキング回数によるRe回収への影響を調査した。各ミルキングで得られた溶液中のRe回収率及び不純物量(Mo, MEK)をICP及びHPLCで測定した。その結果、各溶液中のRe回収率はすべて95%以上で、不純物量もそれぞれ基準値以下であることを確認した。本成果により、$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法が実規模に適用可能である見通しが得られた。

口頭

(n,$$gamma$$)法により製造した$$^{99}$$Moからの$$^{99m}$$Tcの分離濃縮装置の開発

棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 藤崎 三郎*; 河内 幸正*; 木村 明博; 西方 香緒里; 米川 実; 石田 卓也; 加藤 佳明; et al.

no journal, , 

JMTR再稼動に向けた取り組みとして、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo-$$^{99m}$$Tc製造に関する技術開発を行っている。JMTRで製造される$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{99m}$$Tcを得るための手法として、メチルエチルケトン(MEK)による抽出・分離法とアルミナカラムによる精製・濃縮法を組合せた方法を考案した。本研究では、考案した方法の装置化を目的とした予備試験を行った。予備試験としてTcの同族体であるReを用いた抽出・分離・濃縮試験を行った。その結果、98%の回収率でRe濃縮液を得ることができた。今後、本試験結果をもとに、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc抽出・分離・濃縮装置を開発し、実証試験を行う。

口頭

Development of $$^{99}$$Mo-$$^{99m}$$Tc domestic production with high-density MoO$$_{3}$$ pellets by (n,$$gamma$$) reaction

土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 森川 康昌*; 山本 朝樹*; 神永 雅紀; 河村 弘

no journal, , 

JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープ$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存しているため、日本のメーカと共同で、JMTRを用いた$$^{99}$$Mo国産化製造に関するR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発、(2)溶媒抽出法による$$^{99m}$$Tcの抽出・濃縮及び(3)$$^{99m}$$Tc溶液の標識試験である。本発表では、これらのR&Dで得られた成果を報告する。

口頭

照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造予備試験

西方 香緒里; 木村 明博; 椎名 孝行*; 山本 朝樹*; 石田 卓也; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 竹内 宣博*; 森川 康昌*; 小林 正明*; et al.

no journal, , 

特願 2011-173260   公報

材料試験炉JMTR再稼働後における産業利用拡大の一環として、$$^{235}$$Uを原料としない(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造方法に関する技術開発を進めている。本発表は、研究の一環として行った、京都大学研究用原子炉KURにて照射したMoO$$_{3}$$ペレットを用いた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造予備試験に関するものである。予備試験の結果より、低照射量では高密度ペレットへの照射による影響はほとんどないこと、$$^{99m}$$Tc回収時に酸性アルミナカラムをエンドトキシンフリー水で洗浄することにより、各不純物が低減することなどがわかった。一方、$$^{99m}$$Tc回収率が目標値より低い値であること、回収溶液の浸透圧比が低いことなどから、回収操作の改善が必要であることを明らかとした。

口頭

High quality $$^{99m}$$Tc obtained from $$^{99}$$Mo produced by $$^{100}$$Mo(n,2n) using accelerator neutrons

永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 初川 雄一; 太田 朗生; 椎名 孝行; 河内 幸正

no journal, , 

$$^{99}$$Moの娘核である$$^{99m}$$Tcは医療診断に世界的に広く利用されている。日本では、約90万件の診断が$$^{99m}$$Tcを用い行われている。$$^{99}$$Moは主に高濃縮$$^{235}$$Uを用い研究用原子炉で製造されている。最近の$$^{99}$$Moの不足のため、色々な方法による$$^{99}$$Moあるいは$$^{99m}$$Tcの代替製造法の提案が行われている。我々は、加速器で得られる中性子による$$^{100}$$Mo(n,2n)反応で$$^{99}$$Moを生成する方法を提案した。この生成法は、多量の高品質の$$^{99}$$Moを不要放射性生成物を微量にして生成できることを特徴とする。それは、$$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo反応断面積が、中性子エネルギーが11から18MeVで大きいこと、それに比べて、(n,He), (n,n'p)、そして(n,p)反応断面積が極めて小さいことによる。高強度の中性子を得ることは、近年の加速器及び標的技術の進展で可能である。この講演では、$$^{100}$$Mo(n,2n)反応で生成される$$^{99}$$Moを用いて得られる高品質の$$^{99m}$$Tcに関する実験結果を紹介する。

口頭

Extraction Properties of $$^{99m}$$Tc from irradiated High-density MoO$$_{3}$$ Pellets Solution

柴田 晃; 石田 卓也; 椎名 孝行*; 小林 正明*; 棚瀬 正和*; 加藤 佳明; 木村 明博; 太田 朗生*; 山本 朝樹*; 森川 康昌*; et al.

no journal, , 

$$^{99}$$Moの娘核種である$$^{99m}$$Tcは放射線医薬品として広く使われている。日本は、$$^{99}$$Moの全量を海外からの輸入に依存している。このため、核不拡散及び廃棄物管理の観点から、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo国産化に向けた研究開発をJMTRで行っている。本研究は、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデンペレットを用いて、$$^{99m}$$Tcの回収率向上のための$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造試験を行った。$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc水溶液から$$^{99m}$$Tcを抽出する方法はMEKを用いた溶媒抽出法で行い、最終的に80%以上の回収率を得ることができた。また、品質試験により、抽出した$$^{99m}$$Tc溶液中の不純物が十分に少ないことが分かった。これにより、当該方法により得られた$$^{99m}$$Tc溶液は放射線医薬品原料として適切であることが確認された。

口頭

加速器中性子による$$^{99}$$Mo生成と$$^{99m}$$Tc熱分離

川端 方子*; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*; et al.

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは診断用RIとして広く利用されており、国内では年間約70万件、in vivo投与件数の過半数以上を占めている。原料となる親核種$$^{99}$$Moは現在海外の原子炉で製造されており、日本は長年海外からからの輸入に依存している。この$$^{99}$$Mo供給が原子炉運転停止などの影響で今後不安定になる恐れがあり、諸外国をはじめ日本でも国内での製造が検討されている。我々は、加速器中性子を利用して、$$^{100}$$Moから$$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo反応で$$^{99}$$Moを生成し、$$^{99m}$$Tcを効率的に熱分離する方法を開発し、実用化を視野に入れた研究を進めてきた。厚さ3mm-18mmの溶融MoO$$_{3}$$試料を用いて複数回分離試験を実施した結果、連続して高い分離効率(70-95%)を得ることに成功した。また、水蒸気を加えることにより効率が約10%向上することが明らかになった。回収した$$^{99m}$$Tcの純度は高く、SPECT画像によるマウス骨分布を調べた結果、市販の$$^{99m}$$Tcと差がないことが確認された。今後、本研究で開発した熱分離装置の大型化によって、まず大量生産を目指し、国内での実用化を視野に入れた分離精製装置の開発を発展させたい。

口頭

$$^{99}$$MoO$$_{3}$$から熱分離した$$^{99m}$$Tcの回収・精製法の開発

川端 方子*; 橋本 和幸; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 竹内 宣博*; 永井 泰樹

no journal, , 

$$^{99}$$Moを親核とする$$^{99m}$$Tcは、70-90万件/年の核医学診断で用いられているが、近年、海外からの輸入危機を経て、将来における国内安定供給への対策が議論されてきた。加速器中性子を利用した$$^{99}$$Mo製造と$$^{99m}$$Tc熱分離は、連続高効率分離が可能であり、我々は、国産化が可能な新製造法として研究を進めてきた。熱分離後の$$^{99m}$$Tcは、装置内石英管に凝縮しており、これを洗浄及び濃縮して少量の生理食塩水に溶解した化学形(TcO$$_{4}^{-}$$)にすることが必要である。これまでは濃縮に用いるアルミナへの$$^{99m}$$Tc吸着を要するため、低濃度(0.1mM)のNaOH水溶液で洗浄を行ってきたが、洗浄効率が不安定で収率に影響していた。そこで、本研究では、0.1M NaOH水溶液で$$^{99m}$$Tcの洗浄を行い、陽イオン交換カラムでNaOHを中和した後、アルミナカラムで$$^{99m}$$Tcを濃縮する方法を試みた。その結果、NaOH濃度を500-1000倍にしたことで、$$^{99m}$$Tcの洗浄効率が従来(50-90%)から向上し、安定的に95%以上を達成、アルミナカラムにおける濃縮回収と合わせて90%を得た。熱分離効率$$>$$90%と合わせて、本熱分離システムでの$$^{99m}$$Tc分離収率は、80%を超えることが明らかになり、熱分離システムとしての有効性が示された。

口頭

R&D on separation, concentration and recovery of $$^{99m}$$Tc from $$^{99}$$Mo for commercial production

椎名 孝行*; 土谷 邦彦; 永井 泰樹; 森川 康昌*; 竹内 宣博*

no journal, , 

2014年の日本の統計データから、$$^{99m}$$Tc注射剤と$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータはin-vivo全供給量の約80%を占めており、$$^{99m}$$Tc注射剤の供給数は、ジェネレータよりも約4倍の供給数がある。このため、千代田テクノルは、原子力機構と富士フイルムRIファーマと共同で$$^{99m}$$Tc国内供給のための研究開発を行っている。材料試験炉(JMTR)を用いた$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)による方法と加速器を用いた$$^{100}$$Mo(n,2n)法により$$^{99}$$Moを製造し、得られた$$^{99}$$Moから$$^{99m}$$Tcの安定供給を計画している。この$$^{99}$$Mo製造方法は、安全、核不拡散及び放射性廃棄物の低減から選定されているが、これらの方法で得られる$$^{99}$$Moの生成量は従来の製造方法である(n,f)法と比較して、非常に低い。このため、溶媒抽出法及び昇華法による$$^{99m}$$Tcの分離・濃縮・回収技術を開発を進め、この2つの方法による$$^{99m}$$Tc分離・濃縮・回収技術を確立した。将来、日本の需要の約20%の国産化を目指して、国内製造のためのさらなる研究開発を進めていく。

口頭

Evaluation of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production with irradiated MoO $$_{3}$$ pellets

石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 鈴木 善貴; 柴田 晃; 西方 香緒里; 木村 明博; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; et al.

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは放射性医薬品として最も使われる放射性同位元素の一つであり、親核種である$$^{99}$$Moから生成される。(n, $$gamma$$)方法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造技術開発を行っているが、本法で得られる$$^{99}$$Moの比放射能は、核分裂方法((n, f)方法)に比べると低く、抽出された$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度も低いことが欠点である。本研究では、$$^{99m}$$Tc溶液の高い放射能濃度を得るため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離/抽出/濃縮試験を行った。試験手順として、(1)京都大学原子炉(KUR)で高密度MoO$$_{3}$$ペレットの照射、(2) MEKを用いた溶媒抽出による回収、(3)$$^{99m}$$Tc溶液の精製・濃縮、及び(4)$$^{99m}$$Tc溶液の品質検査を行った。その結果、照射済みMoO$$_{3}$$ペレットを6M-NaOH溶液で溶解し、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液からの$$^{99m}$$Tc回収率は目標値である80$$pm$$5%を達成した。さらに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の放射性核種純度、放射化学的異物等の検査は、基準値を満足した。

口頭

R&D on $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc separation-concentration apparatus based on solvent extraction and column chromatography

土谷 邦彦; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 柴田 晃; 中村 夏紀; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 川端 方子*; 竹内 宣博*

no journal, , 

放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造開発の一環として、$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応で生成する$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{99m}$$Tc溶液を得る方法として、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcのアルカリ溶液から$$^{99m}$$TcのMEKによる溶媒抽出及びアルミナを用いたカラムクロマトグラフィーによる精製・濃縮を組合せた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離・濃縮試験装置を開発した。本研究では、開発した分離・濃縮装置のMoO$$_{3}$$ペレット溶解性能、溶媒抽出性能及び回収性能を調べた。この結果、高密度MoO$$_{3}$$ペレットとMoO$$_{3}$$粉末を混合した試料(約300g)は、50$$^{circ}$$Cで750mLの6M-NaOHで溶解することにより、2時間以内で溶解でき、目標値を達成した。また、抽出層にてMo溶解液とMEKを撹拌し、$$^{99m}$$Tcの模擬元素を用いたRe回収率は、90%を達成した。この結果、本試験装置に要求される回収率を達成することができた。今後、カラムクロマトグラフィーにより、得られる溶液の分析を行い、医薬品基準を満足する条件を選定する。

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