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論文

Conceptual study of a plutonium burner high temperature gas-cooled reactor with high nuclear proliferation resistance

後藤 実; 出町 和之*; 植田 祥平; 中野 正明*; 本田 真樹*; 橘 幸男; 稲葉 良知; 相原 純; 深谷 裕司; 辻 延昌*; et al.

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.507 - 513, 2015/09

高い核拡散抵抗性を有するプルトニウム燃焼高温ガス炉(クリーンバーン炉)の概念が日本原子力研究開発機構から提案されている。高い核拡散抵抗性に加え、更なる安全性向上を目的とし、ZrC被覆を施したPuO$$_{2}$$-YSZ TRISO燃料を導入したクリーンバーン炉の概念検討を行う。本研究では、ZrC被覆を施したPuO$$_{2}$$-YSZ TRISO燃料の製造に関する基盤技術を確立するために製造試験を行う。また、クリーンバーン炉の成立性を確認するためにセキュリティの定量評価、燃料と炉心の設計、及び原子炉の安全評価を行う。本研究は、東京大学,日本原子力研究開発機構,富士電機、及び原子燃料工業により、2014年度から2017年度まで行われる。本発表では、全体計画、及び2014年度に得られた成果について報告する。

論文

Microscopic evidence for long-range magnetic ordering in the $$Gamma$$$$_{8}$$ ground quartet systems Sm$$Tr$$$$_{2}$$Al$$_{20}$$ ($$Tr$$: Ti, V, Cr)

伊藤 孝; 髭本 亘; 二宮 和彦; 酒井 明人*; 中辻 知*

Journal of the Physical Society of Japan, 81(Suppl.B), p.SB050_1 - SB050_4, 2012/12

f電子系化合物$$RT_2$$Al$$_{20}$$ ($$R$$: Pr, Sm, $$T$$: Ti, V, Cr)は特異な籠状構造に起因する興味深い物性を示す。$$R$$イオンは16個ものAl原子からなる「籠」に内包されており、$$R$$サイトには対称性の高い結晶場が生じる。これにより多極子自由度が活性な結晶場基底が形成され、低温において多極子秩序が生じる。一方、多数のAl原子が$$R$$イオンに配位することにより、顕著な$$cf$$混成が生じる。$$cf$$混成の度合いは$$T$$元素の置換によってチューン可能であることから、多極子秩序に関する量子臨界性の系統的研究が可能な系として注目を集めている。本研究では、上述の議論の前提となっている多極子秩序を微視的な観点から検証するために、PrTi$$_2$$Al$$_{20}$$及びSm$$T_2$$Al$$_{20}$$($$T$$: Ti, V, Cr)に対して$$mu$$SR測定を行った。その結果、PrTi$$_2$$Al$$_{20}$$及びSm$$T_2$$Al$$_{20}$$($$T$$: Ti, V, Cr)の秩序変数が、それぞれ電気四極子と磁気多極子であることが明らかになった。

論文

$$mu$$SR evidence of nonmagnetic order and $$^{141}$$Pr hyperfine-enhanced nuclear magnetism in the cubic $$Gamma_3$$ ground doublet system PrTi$$_2$$Al$$_{20}$$

伊藤 孝; 髭本 亘; 二宮 和彦; Luetkens, H.*; Baines, C.*; 酒井 明人*; 中辻 知*

Journal of the Physical Society of Japan, 80(11), p.113703_1 - 113703_4, 2011/11

 被引用回数:26 パーセンタイル:20.03(Physics, Multidisciplinary)

A muon spin relaxation ($$mu$$SR) study of the cubic $$Gamma_3$$ ground doublet system PrTi$$_2$$Al$$_{20}$$ is presented. The zero-field $$mu$$SR rate shows no significant change while passing through the phase transition temperature $$T_{rm O}$$ = 2.0 K, indicating that a nonmagnetic order parameter lies behind the ordered state. This is consistent with a ferroquadrupole ordering scenario standing on quadrupole degrees of freedom active in the $$Gamma_3$$ subspace. We also found that slow spin fluctuations remain even at 0.1 K well below $$T_{rm O}$$, ascribed to $$^{141}$$Pr hyperfine-enhanced nuclear magnetism in the nonmagnetic ground state. The $$4f$$ electronic exchange constant and $$^{141}$$Pr nuclear order temperature were estimated to be 0.64 K in the temperature unit and 0.13 mK, respectively, from the $$^{141}$$Pr nuclear spin fluctuation frequency 5.8(2) MHz at 0.1 K.

論文

Oxidation of element 102, nobelium, with flow electrolytic column chromatography on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 羽場 宏光*; 大江 一弘*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 131(26), p.9180 - 9181, 2009/07

 被引用回数:12 パーセンタイル:52.79(Chemistry, Multidisciplinary)

新たに開発したフロー電解カラムクロマトグラフ装置を用い、0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中における102番元素ノーベリウム(No)の酸化反応をシングルアトムレベルで調べた。最も安定なNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に酸化され、1.0V以上の印加電圧において酸化された$$alpha$$-HIB錯体がカラム中で三価状態を保持することを明らかとした。

論文

液体金属・半導体の圧力誘起構造変化と化学結合性

服部 高典; 辻 和彦*

まてりあ, 47(10), p.507 - 512, 2008/10

四配位共有結合性物質の液体の圧力誘起構造変化を、放射光を用いたX線回折実験によって調べた。その結果、それらの液体は化学結合の共有結合性/イオン性によってさまざまな構造変化を示すことがわかった。すなわち、イオン性の小さな物質(液体GaSb, InSb, InAS等)は、数十万気圧に渡るきわめて広い圧力領域に渡って構造変化するのに対し、イオン性の大きな物質(液体CdTe, AgI等)は、数万気圧という比較的狭い圧力範囲で構造変化が終了する。本稿では、これらの結果をイオン性が与える局所構造の安定性という点から議論する。

論文

A Study of air ingress and its prevention in HTGR

Yan, X.; 武田 哲明; 西原 哲夫; 大橋 一孝; 國富 一彦; 辻 延昌*

Nuclear Technology, 163(3), p.401 - 415, 2008/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉においては、1次系冷却材配管が破断することによる冷却材喪失事故(減圧事故)においても炉心燃料が制限温度を超えて破損しないように炉容器室冷却系等の設計が行われるが、減圧事故においては崩壊熱による原子炉内の自然循環が発生して空気が持続的に炉心に供給され炉心燃料ブロックが酸化し炉心を崩壊する現象も同時に防止しなければならない。高温ガス炉の設計においては、この減圧事故時の空気侵入を防止する機構(SCAD: Sustained Counter Air Diffusion)が提案されている。高温ガス炉のブロック型炉心を有する圧力容器内に低温の冷却ガス流路構造及び断熱構造を付加し、スタンドパイプを圧力容器内に内蔵することを可能とすることにより、異常事故発生時における制御棒飛び出し、放射性物質の放出及び炉心酸化の発生を防ぐことを可能とする原子炉圧力容器の構造が提案されている。

論文

Structural and electronic properties of liquid InAs under pressure

下條 冬樹*; 宮田 恭尚*; 菅原 崇行*; 服部 高典; 辻 和彦*

Journal of Physics; Conference Series, 98, p.042016_1 - 042016_4, 2008/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

高圧下における液体InAsの構造と化学結合状態を、第一原理分子動力学計算によって調べた。計算された液体の構造因子は、過去にX線散乱実験によって得られたものと広い圧力領域に渡ってよく一致した。その結果、二体分布関数の圧力変化は、共有結合の強さの違いを反映し、着目するイオンペアによって異なることがわかった。また、二体分布関数を詳細に解析した結果、6$$sim$$10GPaで高圧挙動が変化するのが見られた。このような挙動は、加圧に伴う共有結合性減少と関係していることが示された。

論文

Pressure-induced structural change of liquid InAs and the systematics of liquid III-V compounds

服部 高典; 辻 和彦*; 宮田 恭尚*; 菅原 崇行*; 下條 冬樹*

Physical Review B, 76(14), p.144206_1 - 144206_10, 2007/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.14(Materials Science, Multidisciplinary)

液体III-V化合物の圧力誘起構造変化を系統的に理解するために、放射光X線回折と第一原理分子動力学計算(AIMD)を用いて液体InAsの構造の圧力変化を調べた。X線回折実験から、液体の圧縮挙動が約9GPa近傍で一様なものから非一様なものへと変化することがわかった。その際に、約9GPaまで一定であった配位数がより高圧下で6から7.5へと上昇することがわかった。AIMD結果から、この変化は3つの部分構造の圧力変化に起因することがわかった。その変化は特に、As-As間の相関に現れており、低圧側では、部分配位数CN$$_{rm AsAs}$$を保ったまま、As-As間距離が減少するという等方的な収縮を示すが、高圧側ではAs-As間距離を保ったまま、CN$$_{rm AsAs}$$が上昇するという局所構造の変化を見せている。これらの結果を他の液体GaSb, InSbと比較し、液体III-V化合物の圧力変化の系統性を議論した。

論文

Pressure dependence of the structure of liquid Sn up to 19.4 GPa

鳴島 崇*; 服部 高典; 木下 智裕*; Hinzmann, A*; 辻 和彦*

Physical Review B, 76(10), p.104204_1 - 104204_8, 2007/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:34.6(Materials Science, Multidisciplinary)

高圧下における液体Snの構造を19.4GPaの圧力まで放射光X線回折によって調べた。約3-6GPaまでの加圧において、局所構造の異方性を示す特徴の減少、つまりS($$Q$$)の第一ピークの右肩のこぶの現象,第一ピークに対する第二ピーク位置$$Q_{2}/Q_{1}$$の減少,配位数の増大が見られた。これらの特徴は、液体の局所構造が加圧に伴い単純なものになることを示唆する。しかしながら、さらに高い圧力まで加圧したとき、これらの変化はもはや見られなくなった。その時の構造パラメータは、依然単純液体のものからずれている。このことは、これまでの予想と異なり、液体は単調に単純液体に近づくのでなく、比較的安定な異方的な局所構造を持つ液体を経由することを示している。液体Snの構造変化を液体Si, Geの結果と比較し、14族元素の液体の構造変化の系統性を議論する。

論文

Pressure-induced structural changes in liquid III-V compounds

服部 高典; 多賀 尚仁*; 高杉 幸伸*; 木下 智裕*; 鳴島 崇*; 辻 和彦*; 亀卦川 卓美*

Photon Factory Activity Report 2005, Part A, p.42 - 43, 2006/11

放射光を用いたX線回折実験によって、液体III-V化合物の構造の圧力変化を約20万気圧まで系統的に調べた。得られた構造因子,二体分布関数から、高圧下における液体の構造は2つの局所構造(ベータスズ的構造とbcc的構造)によって記述でき、それらの割合が圧力とともに連続的に変化することがわかった。また、III-V化合物は、融解とともに金属的な伝導性を示すが、それにもかかわらず液体中においても広い圧力領域にわたって、共有結合的な構造を保持していることが明らかとなった。

論文

Pressure-induced structural change of liquid CdTe up to 23.5GPa

服部 高典; 木下 智裕*; 鳴島 崇*; 辻 和彦*; 片山 芳則

Physical Review B, 73(5), p.054203_1 - 054203_9, 2006/02

 被引用回数:21 パーセンタイル:31.24(Materials Science, Multidisciplinary)

放射光を用いて、液体CdTeの構造を23.5GPaまで調べた。液体の構造因子S(Q)と二体分布関数g(r)は、配位数の増加とともに、2つの圧力領域1.8-3.0GPaと7.0-9.0GPaで急激に変わった。これは23.5GPaまでに少なくとも3つの安定な液体formがあることを示す。構造変化の起こる圧力幅は、他の四配位共有結合性物質の液体におけるものよりずいぶん小さい。得られたS(Q)とg(r)、他の参照物質のものと比べることにより、液体の最低圧formと中圧formの局所構造は、結晶相におけるもの(閃亜鉛鉱方構造と岩塩構造)であることがわかった。一方、最高圧formの局所構造はCdTe結晶相に見られないものであった。

論文

高温ガス炉ガスタービン発電システム(GTHTR300)の受動的冷却設備の設計

片西 昌司; 國富 一彦; 辻 延昌*; 前川 勇*

日本原子力学会和文論文誌, 3(3), p.257 - 267, 2004/09

原研で設計研究を進めている高温ガス炉ガスタービン発電システム(GTHTR300)の事故時における冷却機能である炉容器冷却設備の設計を行った。これは、原子炉圧力容器の外に冷却パネルを設置し、原子炉圧力容器表面からの放散熱により加熱されたパネルを空気の自然循環により除熱することで炉心の残留熱を除去するものであり、完全に受動的な冷却設備であるとともに、高温ガス炉の特徴的な安全機能である。空気の自然循環により冷却パネルから効率的に除熱でき、かつ、圧力バウンダリ破損による炉室の圧力上昇に耐えて健全性を保つことのできる構造として、ダクトを組合せてパネル状にした構造を考案した。これにより、十分な除熱性能を有し、事故時の健全性も保たれる設備を設計した。また、運転制御方法,保守点検方法等を検討し、具体的な設計により、受動的な炉容器冷却設備の成立性を示した。

論文

X-ray structural studies on elemental liquids under high pressures

片山 芳則; 辻 和彦*

Journal of Physics; Condensed Matter, 15(36), p.6085 - 6103, 2003/09

 被引用回数:77 パーセンタイル:7.01(Physics, Condensed Matter)

いくつもの元素液体の高圧におけるX線構造研究がレビューされる。シンクロトロン放射光源と大容量プレスを組合せることによって、数ギガパスカルまでの高圧下における構造のその場測定を行うことが可能になった。これらの測定から、液体アルカリ金属の圧縮は等方的であるのに対し、結合に共有的な要素を持った液体の圧縮はほとんどの場合、非等方的であることがあきらかになった。幾つかの元素では、異なった種類の体積依存性が異なった圧力領域で観察される。この振る舞いは液相を幾つかの領域にわけることが可能であることを示唆する。観察された構造変化のほとんどは連続的であるが、液体リンでは、約1GPa, 1050$$^{circ}$$Cで、圧力幅0.05GPa以下で完了する急激な構造変化が観測された。この発見は1次の液体-液体相転移の存在を支持するものである。

論文

X-ray diffraction study on structural change in liquid selenium under high pressure

片山 芳則; 水谷 剛; 内海 渉; 下村 理; 辻 和彦*

Physica Status Solidi (B), 223(2), p.401 - 404, 2001/01

 被引用回数:17 パーセンタイル:32.96

液体セレンは常圧では鎖状分子からなる半導体である。以前の高圧下でのX線回折実験によって、8.4GPaでの液体セレンの構造は常圧での液体テルルの構造に似ていることがわかった。液体テルルは金属であることから、この結果は液体セレンが高圧下で金属になることを示唆している。事実、液体セレンの電気伝導度が高圧下で急激に下がることが最近報告された。この半導体金属転移と構造変化の関係を調べるために、転移の境界線付近でのX線回折実験をSPring-8の原研材料科学ビームラインを用いて行った。その結果、液体セレンの2.2GPaでの構造因子は常圧のものと似ているが、3.5GPa以上では第1ピークと第2ピークの強度比が逆転していくことがわかった。この強度比の逆転は約4GPaで温度を上げたときにも観察された。これらの結果は、半導体金属転移が構造の変化を伴うことを示している。

論文

高温ステーション(BL04B1)における金属流体の構造研究

田村 剛三郎*; 乾 雅祝*; 辻 和彦*; 舟越 賢一*; 内海 渉

日本結晶学会誌, 42(1), p.33 - 40, 2000/02

SPring-8における高温高圧下の流体研究のために開発されたエネルギー分散型X線回折実験装置について、その概要を報告する。ベリリウム窓をもったガス容器は、ヘリウムガスによるガス圧で、200MPa,1700$$^{circ}C$$までの圧力,温度が発生可能であり、資料はサファイア製のセルに格納される。この装置をSPring-8高輝度放射光と組み合わせることで、試料ならびに高圧容器からのX線吸収や散乱の問題を克服することができ、精度の高いX線回折実験が可能になった。

論文

EXAFS study on liquid selenium and liquid tellurium under high pressure

片山 芳則; 下村 理; 辻 和彦*

Journal of Non-Crystalline Solids, 250-252(Part2), p.537 - 541, 1999/08

これまでの高圧X線回折実験によって液体セレンの構造が加圧により大きく変わることが知られている。われわれは高圧EXAFS実験を行い、常圧では強いセレン原子間の共有結合が高圧では弱くなることを明らかにした。また、液体セレンは高温高圧下のある境界で電気抵抗が大きく減少することが報告されている。われわれはこの抵抗変化と構造変化の関係を調べるためにEXAFS測定を2.5GPaで室温から950$$^{circ}$$Cまで行った。得られたEXAFS振動は融点前後ではほとんど変化せず、共有結合が融点直上で保たれていることがわかったが、抵抗が減少すると報告されている800$$^{circ}$$C付近から振動が急に減少した。これは金属化と共有結合の変化が同時に起こっていることを示している。さらに、同族のテルルについても高圧下でEXAFS実験を行ったので、その結果について報告する。

論文

SPring-8高温構造物性ビームラインBL04B1

内海 渉; 舟越 賢一*; 浦川 啓*; 入舩 徹男*; 田村 剛三郎*; 乾 雅祝*; 辻 和彦*; 下村 理

放射光, 12(1), p.17 - 23, 1999/02

SPring-8共用ビームラインとして建設された高温構造物性ビームラインBL04B1実験ステーションの概要。2つの実験ステーションがタンデムに設けられており、上流側では、最大荷重1500トンをかけられる固体圧縮大型高圧プレスが、下流側には、ヘリウムガスを媒体とするガス圧装置が設置されている。それぞれ、エネルギー分散法による回折実験が可能である。

論文

Amorphization from the quenched high-pressure phase in III-V and II-VI compounds

毛利 友紀*; 加藤 小百合*; 森 博子*; 片山 芳則; 辻 和彦*

Review of High Pressure Science and Technology, 7, p.353 - 355, 1998/03

GaSb,AlSb,GaAs,GaP,InAs,ZnSe及びCdTeの相転移の温度依存性を、30GPaまでの高圧力下,90-300Kの温度範囲で、X線回折測定により調べた。相転移は圧力-温度相図中の経路に依存する。減圧後の回収試料の構造は結合のイオン性に依存する。イオン性の小さい場合はアモルファスになり、イオン性の大きい場合は安定な閃亜鉛鉱型構造、イオン性が中程度の場合は微結晶になる。これらの結果を配位座標モデルを用いて議論する。

論文

Effect of pressure on hopping conduction in amorphous Ge alloys

戸田 直博*; 片山 芳則; 辻 和彦*

Review of High Pressure Science and Technology, 7, p.647 - 649, 1998/03

蒸着で作成したアモルファス(a-)Ge,-Ge-Cu合金,a-Ge-Al合金の電気伝導度$$sigma$$を圧力$$P$$を8GPaまで、温度$$T$$を77-300Kの範囲で測定した。低温での$$sigma$$の温度依存性は、Mottの可変範囲ホッピング伝導モデルよりは、弱い電子格子カップリングのある場合のマルチフォノン・トンネリング遷移過程モデルによく一致した。圧力の増加に伴い、べき乗則の指数$$n$$が変化した。a-Ge$$_{1-x}$$Cu$$_{x}$$とa-Ge$$_{1-x}$$Al$$_{x}$$のどちらの合金においても、d(ln $$n$$)/d$$P$$は、低圧域では正の値,高圧域では負の値を示した。これらの結果をいくつかのホッピング伝導モデルの立場から議論する。

論文

Structure of liquid rubidium and liquid sodium under pressure

森本 吉紀*; 加藤 小百合*; 戸田 直博*; 片山 芳則; 辻 和彦*; 矢尾板 憲一*; 下村 理

Review of High Pressure Science and Technology, 7, p.245 - 247, 1998/03

液体Rbと液体NaのX線回折を、6GPaの圧力下まで放射光を用いて測定した。電子構造の変化が構造に及ぼす影響を調べるため、液体Rbでは体積比$$nu(=V/V_{0})$$が0.52まで、液体Naでは$$nu$$=0.73までの範囲で、静的構造因子$$S(Q)$$と2体分布関数$$g(r)$$を求めた。圧力の増加に伴い、液体Rbと液体Naのどちらにおいても、$$S(Q)$$のピークの一が高い$$Q$$の側にシフトし、第一ピークの高さは増加した。これらの構造データの体積依存性を他の金属や膨張した流体のものと比較する。

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