模擬廃棄物ガラス試料(バナジウム含有ホウケイ酸ガラス)のXAFS測定

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.

JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11

JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB

本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuOとして析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

https://doi.org/10.3327/jnst.41.126

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

Extraction behavior of TRU elements in the nuclear fuel reprocessing

宝徳 忍; 朝倉 俊英; 峯尾 英章; 内山 軍蔵

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.313 - 316, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875471

PUREXプロセスの抽出工程における放射性核種の閉じ込め性に関する研究を行い、工程内でのウラン,プルトニウム及びほかのTRU元素の移行挙動の調査を行った。使用済燃料試験をNUCEFの再処理プロセス試験設備を使用し、3台の抽出機によって、ウラン,プルトニウムなどの濃度分布データを取得した。その結果、ウラン,プルトニウム,アメリシウムについてはその99%以上が想定された製品溶液中に移行したが、ネプツニウムはそれぞれの製品溶液中に分散した。(抽出残液に11%,FP溶液に23%,Pu溶液に36%,U溶液に30%)、また、この結果を計算コードによってシミュレーションしたところ、概ね実験結果と一致したが、一部の工程で実験結果と若干の差が見られた。これらについては、さらに計算結果が一致するよう、今後考察を行う必要がある。

A Simple model predicting iodine profile in a packed bed of silica-gel impregnated with silver nitrate

峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 内山 軍蔵

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(3), p.241 - 247, 2002/03

https://doi.org/10.3327/jnst.39.241

使用済燃料溶解時のオフガス処理に使用される硝酸銀含浸シリカゲル(AgS)カラムにおけるヨウ素の軸方向分布を予測する数学モデルを単純な吸着理論に基づき提案した。モデルで必要なパラメータは、有効拡散係数とラングミュア係数の2つで、既往の吸着実験により得られたヨウ素の軸方向分布によるフィッティングによって、423Kにおいて、それぞれ5.6010m/s及び1.010mkgと決定した。これらパラメータの値を用い、既往の研究におけるさまざまな実験条件下でのヨウ素の分布を計算したところ、提案したモデルはこれらの分布を良く予測できることがわかった。さらに、AgS粒子中銀含有率の影響も予測できることもわかった。AgS吸着剤へのヨウ素の吸着速度は、ポア径が小さいことから粒子内のヨウ素の拡散過程が律速と考えられた。提案したモデルは単純でAgS吸着カラム内のヨウ素分布の予測に有用である。

Study on gaseous effluent treatment for dissolution step of spent nuclear fuel reprocessing

峯尾 英章; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵

Proceeding of International Waste Management Symposium 2002 (WM '02) (CD-ROM), 9 Pages, 2002/00

29及び44GWdtの使用済燃料の溶解をベンチスケール試験装置において行い、放出される放射性ヨウ素及び炭素14の挙動を調べた。銀シリカゲル吸着剤による溶解オフガス中ヨウ素129の除染係数は36,000以上と測定され、吸着剤が有効に働くことを確認した。ヨウ素129の移行率を測定したところ、溶解液へ0.57%,ヨウ化物として残渣に2.72%,残りがオフガスへ移行することがわかり、ヨウ素131トレーサを用いた既往の試験結果にほぼ一致した。KIOによるヨウ素追い出し法が通常のNOによる追い出し法より効果的であることを示した。また、キュリウム244等の自発核分裂によるヨウ素131生成量は燃焼度に依存した。溶解時に二酸化炭素となった炭素14は溶解中にKr-85などの希ガス放出とほぼ同時にオフガス中へ放出され、その挙動は酸濃度に依存する可能性が示唆された。炭素14放出量から生成源の窒素14の新燃料中濃度は数ppmと推定され、既往の報告の範囲内であった。

劣化溶媒に対するブチルアミン洗浄剤の性能試験

亀井 一成; 伊東 芳紀*; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 峯尾 英章; 内山 軍蔵

JAERI-Research 2001-026, 27 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-026.pdf:1.18MB

実燃料抽出で発生した劣化溶媒を用いて、ブチルアミン系化合物洗浄剤での溶媒洗浄試験を行った。溶媒洗浄にはグローブボックス内に設置した小型ミキサセトラを用い、洗浄工程は2種類の洗浄剤を用いて、各4段、計8段の工程とした。洗浄剤の種類またはPHを変化させたものを組み合わせ、条件を4条件として試験を行った。その結果、DBPはPH1.5以上で洗浄効果が確認された。また、全及び全線放出核種に関しても、洗浄効果が確認され、除染係数は線放出核種が120~1000で、線放出核種が60~100であった。

PARC process for an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 木村 茂; 藤根 幸雄

Progress in Nuclear Energy, 37(1-4), p.151 - 156, 2000/12

https://doi.org/10.1016/S0149-1970(00)00040-8

将来の再処理技術として廃棄物発生量の低減と経済性の向上を可能とする高度化再処理プロセスの開発を行っている。本報告はPUREXプロセスをベースとして開発している高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の概要と使用済燃料を用いて行った同プロセスの実証試験の結果について報告する。

Management of minor long-lived nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 12th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2000), Vol.1, p.531 - 538, 2000/00

高度化再処理プロセスとして開発しているPARCプロセスの使用済燃料を用いた実証試験の結果について報告する。放射性廃棄物発生量低減、経済性向上などを可能とするPARCプロセスの主要分離技術であるn-ブチルアルデヒドによるNp6価の5価への選択還元及びブチルアミンによる溶媒洗浄などについて、フローシート試験結果を述べる。

Dissolution tests of spent fuel in the NUCEF cell including dissolver off-gas treatment

峯尾 英章; 木原 武弘; 中野 雄次*; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.

JAERI-Conf 99-004, p.498 - 507, 1999/03

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-99-004-Part1.pdf

燃焼度8000MWd/tの使用済燃料約1.5kgをNUCEF セルで溶解した。本試験では溶解の他、銀シリカゲル(AgS)吸着剤によるヨウ素処理、清澄、抽出試験への給液調整と発生するC-14捕集を行った。Uは開始後100分程度で溶解がほぼ終了し、ほかの接種もUとほぼ同様な溶解挙動を示した。二段階操作で追い出された溶解液中ヨウ素のAgS吸着材での捕集量は約210kBqで、ORIGEN計算によるI-129推定量の約63%に相当した。C-14捕集量は約2MBqで、燃料にN-14が少なくとも数ppm含まれていたことが示唆された。不溶性残渣分析では、Ru,Mo,Pd及びZrが主成分で、特にMoとZrのモル比とX線回折結果から溶解中でのモリブデン酸ジルコニウムの沈殿が示唆された。使用済燃料中Uの約94%が溶解工程において回収された。

Development of treatment technology for carbon-14 in dissolver off-gas of spent fuel

峯尾 英章; 八木 知則; 高橋 昭*; 内山 軍蔵; 藤根 幸雄

Proc. of 7th Int. Conf. on Radioactive Waste Mamagement and Environmental Remediation (ICEM '99)(CD-ROM), 3 Pages, 1999/00

高度化再処理プロセスPARCの重要な機能である、環境への影響低減化技術の1つとして、炭素-14を二酸化炭素として吸着する技術の開発を行っている。天然モルデナイト、水素化モルデナイト及び改質水素化モルデナイトの二酸化炭素吸着容量を破過曲線の測定により取得し比較した。使用した二酸化炭素の濃度は350ppmで、NOガスの濃度を0.05~1%に設定した。実験の結果、天然モルデナイトと2mol/l水酸化ナトリウム水溶液で改質した水素化モルデナイトが高い吸着容量を示すことがわかった。NOガスの濃度を1%までに増加させると、試験対象とした吸着材すべての吸着容量は減少した。