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論文

"Invisible" radioactive cesium atoms revealed; Pollucite inclusion in cesium-rich microparticles (CsMPs) from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.

Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Engineering, Environmental)

Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as Cs$$_{2}$$O) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)$$_{2.2}$$(Fe$$_{0.84}$$,Zn$$_{0.84}$$,X$$_{0.5}$$)$$_{2.2}$$Si$$_{4.1}$$O$$_{12}$$, (Cs,K,Ba)$$_{1.5}$$(Fe$$_{0.66}$$Zn$$_{0.32}$$X$$_{0.6}$$)$$_{1.6}$$Si$$_{4.6}$$O$$_{12}$$, and (Cs,K,Ba)$$_{1.7}$$(Fe$$_{0.60}$$Zn$$_{0.32}$$X$$_{1.0}$$)$$_{1.9}$$Si$$_{4.4}$$O$$_{12}$$ after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.

論文

PANDORA Project for the study of photonuclear reactions below $$A=60$$

民井 淳*; Pellegri, L.*; S$"o$derstr$"o$m, P.-A.*; Allard, D.*; Goriely, S.*; 稲倉 恒法*; Khan, E.*; 木戸 英治*; 木村 真明*; Litvinova, E.*; et al.

European Physical Journal A, 59(9), p.208_1 - 208_21, 2023/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:75.57(Physics, Nuclear)

光核反応は原子核構造の観点からも応用の観点からも重要であるにも関わらず、その反応断面積は未だに不定性が大きい。近年、超高エネルギー宇宙線の起源を探るために、鉄よりも軽い原子核の光核反応断面積を正確に知る必要が指摘されている。この状況を打破するため、原子核物理の実験、理論、宇宙物理の共同研究となるPANDORAプロジェクトが始まった。本論文はその計画の概要をまとめたものである。原子核実験ではRCNP、iThembaによる仮想光子実験とELI-NPによる実光子実験などが計画されている。原子核理論では、乱雑位相近似計算、相対論的平均場理論、反対称化分子動力学、大規模殻模型計算などが計画されている。これらで得られた信頼性の高い光核反応データベースと宇宙線伝搬コードを組み合わせ、超高エネルギー宇宙線の起源の解明に挑む。

論文

Occurrence of radioactive cesium-rich micro-particles (CsMPs) in a school building located 2.8 km south-west of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

笛田 和希*; 小宮 樹*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; Grambow, B.*; Law, G. T. W.*; et al.

Chemosphere, 328, p.138566_1 - 138566_12, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.32(Environmental Sciences)

Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) derived radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) present a potential health risk through inhalation. Despite their occurrence in indoor environments impacted by the FDNPP accident, little is known about their prevalence. In this study, we quantitatively analyse the distribution and number of CsMPs in indoor dust samples collected from an elementary school located 2.8 km to the southwest of FDNPP. The school had remained untouched until 2016. Then, using a modified version of the autoradiography based "quantifying CsMPs (mQCP) method," we collected samples and determined the number of CsMPs and Cs radioactive fraction (RF) values of the microparticles (defined as total Cs activity from CsMPs / bulk Cs activity of entire sample). The numbers of CsMPs were determined to be 653 - 2570 particles/g and 296 - 1273 particles/g on the first and second floors of the school, respectively. The corresponding RFs ranged between 6.85 - 38.9 % and 4.48 - 6.61 %, respectively. The number of CsMPs and RF values in additional outdoor samples near the school building were and 23 - 63 particles/g and 1.14 - 1.61 %, respectively. The CsMPs were most abundant on the School's first floor near to the entrance, and the relative abundance was high near to the stairs on the second floor, indicating a likely CsMP dispersion path through the building. Additional wetting of the indoor samples combined with autoradiography revealed that indoor dusts had a distinct absence of intrinsic, soluble Cs species like CsOH. Combined, the results indicate that a significant amount of poorly soluble CsMPs were likely contained in initial radioactive airmass plumes from the FDNPP and that the microparticles could penetrate buildings. Clean-up plans for buildings / residential areas impacted by CsMP containing plumes, and monitoring of areas re-opened to the public, should take account of CsMPs in dusts.

論文

Chemical species of cesium and iodine in condensed vaporized microparticles formed by melting nuclear fuel components with concrete materials

大貫 敏彦*; Ye, J.*; 加藤 友彰; Liu, J.; 高野 公秀; 香西 直文; 宇都宮 聡*

Environmental Science; Processes & Impacts, 25(7), p.1204 - 1212, 2023/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:43.94(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故により生成し環境に放出された放射性微粒子に含まれるCsとIの化学状態を明らかにするため、CsIとコンクリートを含む核燃料成分を用いた溶融実験により生成した粒子(CVP)に含まれるCsとIを分析した。CVPは直径が数10$$mu$$mより小さい丸い粒子で、CsとIを含んでいた。2種類の粒子が確認された。一つはCsとIを多く含むもので、CsIが含まれていると推定された。他方はSi量が多く、CsとIの量は少なかった。2種類の粒子に含まれるCsIの大部分は水に溶けた。Siを多く含む粒子からは一部のCsが水に溶けずに残った。これらの結果は、後者の粒子ではSiとともにCsが粒子に取り込まれ、Siによってこの粒子の溶解性が低くなったことを示す。

論文

Chemical species of iodine during sorption by activated carbon; Effects of original chemical species and fulvic acids

加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:56.19(Nuclear Science & Technology)

本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。

論文

Volatilization of B$$_{4}$$C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown; B-Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles

笛田 和希*; 高見 龍*; 蓑毛 健太*; 諸岡 和也*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; et al.

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128214_1 - 128214_10, 2022/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:63.45(Engineering, Environmental)

Boron carbide control rods remain in the fuel debris of the damaged reactors in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, potentially preventing re-criticality; however, the state and stability of the control rods remain unknown. Sensitive high-resolution ion microprobe analyses have revealed B-Li isotopic signatures in radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) that formed by volatilization and condensation of Si-oxides during the meltdowns. The CsMPs contain 1518-6733 mg kg$$^{-1}$$ of $$^{10+11}$$B and 11.99-1213 mg kg$$^{-1}$$ of Li. The $$^{11}$$B/$$^{10}$$B (4.15-4.21) and $$^{7}$$Li/$$^{6}$$Li (213-406) isotopic ratios are greater than natural abundances ($$sim$$4.05 and $$sim$$12.5, respectively), indicating that $$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li reactions occurred in B$$_{4}$$C prior to the meltdowns. The total amount of B released with CsMPs was estimated to be 0.024-62 g, suggesting that essentially all B remains in reactor Units 2 and/or 3 and is enough to prevent re-criticality; however, the heterogeneous distribution of B needs to be considered during decommissioning.

論文

Ten years after the NPP accident at Fukushima; Review on fuel debris behavior in contact with water

Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01

 被引用回数:24 パーセンタイル:75.68(Nuclear Science & Technology)

Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m$$^{3}$$ of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.

論文

Function of microbes on chemical species transformation of radionuclides

大貫 敏彦*; 尾崎 卓郎*; 香西 直文; 宇都宮 聡*

Behavior of Radionuclides in the Environment I; Function of Particles in Aquatic System, p.67 - 92, 2020/00

バクテリアや酵母等の微生物の細胞はアクチノイドを細胞表面に吸着する能力が高く、細胞から分泌されるリン酸イオンはアクチノイドのリン酸塩を作るなど、放射性核種の物理化学状態に微生物が影響することが実験的に知られている。本章では、ソビエト連邦の核技術施設で発生した放射性廃棄物の投棄場所であったカラチャイ湖周辺の地下水に含まれるアクチノイドの移行における微生物の役割を議論する。

論文

Formation of radioactive cesium microparticles originating from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident; Characteristics and perspectives

大貫 敏彦*; 佐藤 志彦; 宇都宮 聡*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.790 - 800, 2019/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:62.69(Nuclear Science & Technology)

Following the identification of radioactive particulates, particularly Cs microparticles (CsMPs) in aerosol samples collected on 14-15 March 2011 at Tsukuba, $$sim$$ 170 km south of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP), numerous reports on CsMPs have been published. This paper reviews recent progress in the measurement and characterization of CsMPs by advanced analytical techniques, including advanced transmission electron microscopy (TEM) and synchrotron X-ray analysis. These analyses revealed that the CsMPs contained Si, Fe, Zn, Cs, and minor quantities of U together with some fission products. Uranium in the CsMPs was identified as being in the form of uraninite and (U,Zr)O$$_{2}$$. Detailed advanced TEM analysis has clarified some of the processes resulting in alteration of constituents of the nuclear fuels and containment vessel materials during this severe accident. In addition, the Tokyo Electric Power Company in cooperation with the Japan Atomic Energy Agency and the International Research Institute for Nuclear Decommissioning issued a detailed report on the elemental compositions and structures of the fuel debris fragments collected inside and outside of the primary containment vessel. This report highlighted the fact that the fuel debris fragments contained nanoparticles with the U and Zr components having similar structures to that of the CsMPs. This similarity in structures has stimulated further research on the structure and elemental constituents, especially for U and Zr in the CsMPs, and has opened up new avenues for studying the chemical characteristics of the fuel debris.

論文

Removal of soluble strontium via incorporation into biogenic carbonate minerals by halophilic bacterium Bacillus sp. strain TK2d in a highly saline solution

堀池 巧*; 土津田 雄馬*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦; 山下 光雄*

Applied and Environmental Microbiology, 83(20), p.e00855-17_1 - e00855-17_11, 2017/10

 被引用回数:18 パーセンタイル:60.40(Biotechnology & Applied Microbiology)

福島第一原子力発電所事故により、放射性ストロンチウムの一部が海洋に漏出した。塩濃度が高い条件では一般的な吸着剤によるSrの除去効率が低いので、本研究では生物起源鉱物による塩水中からの水溶性Srの除去を検討した。海底堆積物から単離したバチルス属細菌のTK2k株は、塩水中のSrの99%以上を除去した。Srはまず細胞表面に吸着し、その後細胞外に形成した炭酸塩鉱物に取り込まれることを明らかにした。

論文

Sorption behavior of Np(V) on microbe pure culture and consortia

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*; 加藤 憲二*

Chemistry Letters, 46(5), p.771 - 774, 2017/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物共同体及び単離された鉄還元バクテリアへのNp(V)の吸着挙動を、休眠状態の細胞を用いてpH3$$sim$$7において調べた。不活性雰囲気における鉄還元菌へのNp(V)の吸着量及び大気状態での微生物共同体への吸着量は、pH5以下で大気条件下における鉄還元菌への吸着量より多かった。この結果は、微生物細胞表面への吸着以外のメカニズム、すなわちNp(IV)への還元反応が関わっている可能性を示唆する。

論文

Radioactive Cs in the estuary sediments near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*

Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05

 被引用回数:34 パーセンタイル:70.86(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上の$$^{137}$$Csが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。

論文

福島原発事故の地球化学; 放射性核種の生成・飛散・移行

田中 万也; 高橋 嘉夫*; 福士 圭介*; 宇都宮 聡*

地球化学, 49(4), p.169 - 171, 2015/12

福島第一原子力発電所事故以来、環境中に放出された放射性核種の動態に関して多くの研究が行われてきた。本特集号は、大気エアロゾル,土壌,森林,河川,海洋などの調査や新しい分析技術を環境放射能研究に適用した例など様々な研究成果をまとめた7編の総説論文から成る。ここでは、個々の総説論文について簡単に紹介する。

論文

Radioactive Cs in the severely contaminated soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.

Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09

高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。

論文

Sorption of trivalent cerium by a mixture of microbial cells and manganese oxides; Effect of microbial cells on the oxidation of trivalent cerium

大貫 敏彦; Jiang, M.*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; Yu, Q.; 田中 万也; 宇都宮 聡*; Xia, X.*; Yange, K.*; et al.

Geochimica et Cosmochimica Acta, 163, p.1 - 13, 2015/08

 被引用回数:23 パーセンタイル:60.21(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞表面における3価Ceのリン酸塩ナノ粒子の生成により、Mn酸化物によるCeの酸化収着が遅延されることを明らかにした。

論文

Effect of minerals on accumulation of Cs by fungus ${{it Saccaromyces cerevisiae}}$

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 山崎 信哉*; 香西 直文; 塩津 弘之; 宇都宮 聡*; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Journal of Environmental Radioactivity, 144, p.127 - 133, 2015/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:28.45(Environmental Sciences)

酵母へのCsの吸着に関して、培地中に存在する鉱物の影響を調べた。その結果、鉱物の存在は酵母へのCsの濃集を阻害した。鉱物へのCsの分配係数を調べた、分配係数が大きな鉱物の存在により、酵母へ濃集したCs濃度は少なかった。この結果から、酵母は、鉱物と競合してCsを濃集している。

論文

Effects of CeO$$_{2}$$ nanoparticles on microbial metabolism

正木 翔太*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*

Chemical Geology, 391, p.33 - 41, 2015/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:32.73(Geochemistry & Geophysics)

酵母はCe酸化物ナノ粒子の存在により特異な有機物を排出した。Ceナノ粒子は酵母の生育への直接的な影響はないものの、グリコシシス酵素を排出した。このことから、Ceナノ粒子は酵母の代謝を変化させることが分かった。

論文

Adsorption of ytterbium onto ${it Saccharomyces cerevisiae}$ fungal cells; A pH-dependent contribution of phosphoryl functional group

Jiang, M. Y.*; 大貫 敏彦; 山崎 信哉; 田中 万也*; 宇都宮 聡*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.2283 - 2287, 2013/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.90(Chemistry, Analytical)

イッテルビウムの酵母への吸着についてXAFSによる化学種同定により検討した。その結果、リン酸官能基に配位したYbの割合はpH3-5でほぼ一定であった。この結果は、解離していないリン酸基への配位を示唆している。

論文

Post-adsorption process of Yb phosphate nano-particle formation by ${it Saccharomyces cerevisiae}$

Jiang, M. Y.*; 大貫 敏彦; 田中 万也*; 香西 直文; 上石 瑛伍; 宇都宮 聡*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 93, p.30 - 46, 2012/09

 被引用回数:32 パーセンタイル:64.38(Geochemistry & Geophysics)

酵母表面におけるYbリン酸塩鉱物化機構を実験により検討した。細胞表面に吸着したYbが細胞から排出されたリン酸と結合してナノ粒子化することをTEMやEXAFSによる分析から明らかにした。

論文

The "Study on nuclear data by using a high intensity pulsed neutron source for advanced nuclear system" nuclear data project and the characteristics of the neutron beam line for the capture cross section experiments at J-PARC

鬼柳 善明*; 木野 幸一*; 古坂 道弘*; 平賀 富士夫*; 加美山 隆*; 加藤 幾芳*; 井頭 政之*; 片渕 竜也*; 水本 元治*; 大島 真澄; et al.

Journal of the Korean Physical Society, 59(2), p.1781 - 1784, 2011/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:61.59(Physics, Multidisciplinary)

革新炉システムの開発に資するための包括的な核データ研究のプロジェクトが、2005年から2009年にわたり8つの機関により成功裏に実行された。このプロジェクトにおいて、長寿命核分裂生成物とマイナーアクチニドの中性子捕獲断面積を精密に得ることを目的として、パルス中性子ビームラインが建設された。ビームのエネルギースペクトル,空間分布,パルスが、測定とシミュレーション計算により調べられ、それらはビームラインの設計によるものと一致することがわかった。この論文でわれわれは、本プロジェクトの概要と本ビームラインにより供給される中性子ビームの特性を述べる。

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