Molecular geochemistry of radium; A key to understanding cation adsorption reaction on clay minerals

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.01.120

ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

Status of study of long-term assessment of transport of radioactive contaminants in the environment of Fukushima (FY2018) (Translated document)

長尾 郁弥; 新里 忠史; 佐々木 祥人; 伊藤 聡美; 渡辺 貴善; 土肥 輝美; 中西 貴宏; 佐久間 一幸; 萩原 大樹; 舟木 泰智; et al.

JAEA-Research 2020-007, 249 Pages, 2020/10

JAEA-Research-2020-007.pdf:15.83MB

2011年3月11日に発生した太平洋三陸沖を震源とするマグニチュード9.0の東北地方太平洋沖地震とそれに伴って発生した津波により、東京電力(現東京電力ホールディングス)福島第一原子力発電所の事故が発生し、その結果、環境中へ大量の放射性物質が放出された。この事故により放出された放射性核種は、その大部分が森林に沈着している。これに対し、面積が広大であり大量の除去土壌などが生じる、多面的な森林の機能が損なわれる可能性があるなどの問題があり、生活圏近傍を除き、汚染された森林の具体的な除染計画はない。そのため、未除染の森林から放射性セシウムが流出し、既に除染された生活圏に流入することで空間線量率が上がってしまうのではないか(外部被ばくに関する懸念)、森林から河川に流出した放射性セシウムが農林水産物に取り込まれることで被ばくするのではないか、規制基準値を超えて出荷できないのではないか(内部被ばくに関する懸念)などの懸念があり、避難住民の帰還や産業再開の妨げとなる可能性があった。日本原子力研究開発機構では、環境中に放出された放射性物質、特に放射性セシウムの移動挙動に関する「長期環境動態研究」を2012年11月より実施している。この目的は、自治体の施策立案を科学的側面から補助する、住民の環境安全に関する不安を低減し、帰還や産業再開を促進するといった点にある。本報告書は、原子力機構が福島県で実施した環境動態研究におけるこれまでの研究成果について取りまとめたものである。

Study on criticality in natural barrier for disposal of fuel debris from Fukushima Daiichi NPS

島田 太郎; 田窪 一也*; 武田 聖司; 山口 徹治

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.183 - 187, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.183

福島第一原子力発電所の燃料デブリを格納容器から回収した後、地層処分相当の処分場に埋設する際に、燃料デブリはウランのインベントリも多く、U濃縮度が2%を超えるため、処分場から溶出したウランが天然バリア内のある地点に集積し、臨界となる可能性が懸念される。本研究では、まずその可能性のある条件を抽出するため、処分場及び天然バリアにおける溶解度、地下水流速などの条件を変化させた1次元核種移行の解析を基に移行経路上のウラン沈殿量を保守的に評価した。その結果、還元性環境が維持される通常の処分環境下では移行経路上で臨界質量を超えるウランが沈殿することはないことが示された。ただし、表層付近の酸化性地下水の流入によって処分場が酸化性に変化する場合では、地質媒体中の酸化から還元に変化するフロントで臨界質量を上回るウランが沈殿する可能性が示唆された。次に、この臨界の可能性が懸念される条件に対し、より現実的に処分場の空間レイアウトを考慮した核種移行解析、臨界評価を行った。その結果、処分場のサイズ条件に基づくウラン集積サイズは臨界となり得る集積サイズよりも広範囲に広がり、天然バリア内において臨界に到する可能性を排除できることが示された。

Discovery of ion-adsorption type deposits of rare earth elements (REE) in Southwest Japan with speciation of REE by extended X-ray absorption fine structure spectroscopy

山口 瑛子*; 本多 翼*; 田中 雅人*; 田中 万也; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(5), p.415 - 425, 2018/00

https://doi.org/10.2343/geochemj.2.0531

風化花崗岩中にみられるイオン吸着型鉱床は重要な希土類元素資源として知られている。しかし、日本においてはこうしたイオン吸着型鉱床の存在の有無はほとんど調査されてこなかった。そこで本研究では広島県と島根県において風化花崗岩試料を採取し、希土類元素の分析を行った。その結果、中国でみられるイオン吸着型鉱床と同程度の希土類元素を含むことが分かった。EXAFSスペクトルを測定した結果、塩化アンモニウム水溶液により抽出される交換性の希土類元素は外圏型錯体として吸着していることが明らかとなった。一方、抽出されなかった画分は内圏型錯体を形成していた。

Counter-anion effect on the properties of anion-conducting polymer electrolyte membranes prepared by radiation-induced graft polymerization

越川 博; 吉村 公男; Sinnananchi, W.; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

Macromolecular Chemistry and Physics, 214(15), p.1756 - 1762, 2013/08

https://doi.org/10.1002/macp.201300225

貴金属フリー液体燃料電池用自動車に適用できるアニオン伝導電解質膜(AEM)の開発において、電解質膜の耐熱性や高い含水率に起因する燃料透過が問題になっている。そこで、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜(ETFE)にクロロメチルスチレン(CMS)を放射線グラフト重合後、グラフト鎖をトリメチルアミンにより4級化することでAEMを作製し、含水性,安定性に及ぼす電解質膜の対アニオンの効果を調べた。4級化によって得られた塩化物塩の膜(塩化物膜)は、炭酸水素ナトリウム水溶液に浸漬することで重炭酸膜に変換した。また、1M KOH水溶液でアニオン交換後、窒素ガスで飽和させた水で洗浄することで、重炭酸化物塩の生成なしに水酸化物膜に変換できた。塩化物膜及び重炭酸膜に対して、水酸化物膜は4倍の伝導率及び2倍の含水率を示した。また、熱分析測定より、水酸化物膜が他の二つの膜よりも安定であることがわかった。以上の結果から、水酸化物膜の水酸化アルキルアンモニウムが化学的に不安定であること、安定化するために高い含水率を示すことを明らかにした。

Unidirectional spin-wave heat conveyer

安 東秀*; Vasyuchka, V. I.*; 内田 健一*; Chumak, A. V.*; 山口 和也*; 針井 一哉; 大江 純一郎*; Jungfleisch, M. B.*; 梶原 瑛祐*; 安立 裕人; et al.

Nature Materials, 12(6), p.549 - 553, 2013/06

https://doi.org/10.1038/nmat3628

In this paper, we show a magnetically controllable heat flow caused by a spin-wave current. The direction of the flow can be switched by applying a magnetic field. When microwave energy is applied to a region of ferrimagnetic YFeO, an end of the magnet far from this region is found to be heated in a controlled manner and a negative temperature gradient towards it is formed. This is due to unidirectional energy transfer by the excitation of spin-wave modes without time-reversal symmetry and to the conversion of spin waves into heat. The magnetically controlled remote heating we observe is directly applicable to the fabrication of a heat-flow controller.

Structure of water from ambient to 4 GPa revealed by energy-dispersive X-ray diffraction combined with empirical potential structure refinement modeling

山口 敏男*; 藤村 恒児*; 内 和哉*; 吉田 亨次*; 片山 芳則

Journal of Molecular Liquids, 176, p.44 - 51, 2012/12

https://doi.org/10.1016/j.molliq.2012.08.021

実験室のX線回折計を用いた水のエネルギー分散型X線回折測定を、298K/30MPa, 473K/30MPa and 573K/30MPaの熱力学条件下で行った。対分布関数,配位数,3次元空間密度関数の温度圧力変化から水素結合の特徴を明らかにするために、これらのX線構造因子と、過去にシンクロトロンX線を用いて298K/1GPa, 473K/0.35GPa and 486K/4GPaで測定されたものに対して、経験ポテンシャル構造精密化(EPSR)によるモデル化を適用した。圧力や温度によって、どの程度、水素結合ネットワークが影響を受けるか明らかになった。

Pressure drop characteristic of the ITER cable-in-conduit conductor

濱田 一弥; 河野 勝己; 海老澤 昇; 中嶋 秀夫; 矢野 嘉孝*; 山口 孝則*

Proceedings of 24th International Cryogenic Engineering Conference (ICEC 24) and International Cryogenic Materials Conference 2012 (ICMC 2012) (CD-ROM), p.559 - 562, 2012/05

日本原子力研究開発機構は、ITER計画における日本の国内機関として、トロイダル磁場コイル用超伝導導体全体の25%、導体本数として33本の調達を担当している。導体は、直径0.8mmのNbSn超伝導素線900本,銅線522本を撚り合せて、直径43.7mm,肉厚2mmのステンレス保護管(ジャケット)に収めた構造であり、長さは430m及び760mである。これまでに23本の導体の完成検査として、室温の窒素ガスを用いて、流量と導体入口出口の圧力差の関係を測定した。測定結果は、無次元化して、管摩擦係数とレイノルズ数の関係に整理し、導体間で圧力損失特性に差がないことを確認した。この結果は、導体,撚線が均一な品質で製作されていることを示すものである。また、測定値は、ITERの圧力損失特性式による予想値よりも20%程度低い結果となり、予測式は補正が必要であることがわかった。一方、上記の無次元化したデータを外挿することにより、4Kでの圧力損失特性をITERの特性式よりも精度よく予想できると考えられる。

水中レーザ切断による原子炉解体技術

小林 紘二郎*; 井田 俊雄*; 山口 健志*; 大道 博行; 村松 壽晴; 佐野 一哉; 坪井 昭彦*; 社本 英泰*; 池田 剛司*

溶接技術, 59(7), p.64 - 69, 2011/07

http://ci.nii.ac.jp/naid/40018898361

福井県庁と福井県の「エネルギー研究開発拠点化計画」をコーディネートする若狭湾エネルギー研究センター(以下、「エネ研」)が連携し、原子炉廃止措置研究開発センター(以下、「ふげん」)の新型転換炉原型炉施設の廃止措置とレーザ応用技術の研究を進める日本原子力研究開発機構(以下、「原子力機構」)敦賀本部の協力を得て、高品質固体レーザ(ファイバーレーザ)を利用した原子炉や大型構造物の解体技術の実証化研究を行い、福井発の先端技術を国内外にアピールするとともに、原子炉解体技術等への応用展開を図る研究開発を進めている。廃止措置関連技術の研究やレーザ関連技術の産業利用を推進する中、エネ研とレーザックスは、原子力機構・大学・公設試験研究機関・福井県内企業等の協力も得て、運転終了後の原子炉解体に適した複数技術を比較検討した結果、水中レーザ切断法を有効な原子炉施設の廃止措置技術として選定した。本投稿では、われわれが進める水中レーザ切断の研究開発の取組概要について紹介する。