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Yang, S.*; 勝村 庸介*; 山下 真一*; 松浦 千尋*; 広石 大介*; Lertnaisat, P.*; 田口 光正
Radiation Physics and Chemistry, 123, p.14 - 19, 2016/06
被引用回数:2 パーセンタイル:19.57(Chemistry, Physical)沸騰水の線照射分解を行った。水素発生の収率は水中の極微量の有機不純物に大きく影響した。高純度の水を用いた場合、HとOの生成収率は0.48と0.24で、2:1となり、HOはほとんど生成しなかった。HとOの生成収率は線量率に依存し、線量率が下がるほど増加した。NaCl添加した場合、塩素イオンがOHラジカルを捕捉するため、H生成収率は約2倍に増大した。また、これらの結果は、決定論的化学反応速度論を用いたシミュレーションの結果とよく一致した。
岩松 和宏*; 室屋 裕佐*; 山下 真一*; 木村 敦; 田口 光正; 勝村 庸介*
Radiation Physics and Chemistry, 119, p.213 - 217, 2016/02
被引用回数:1 パーセンタイル:10.6(Chemistry, Physical)TIARA施設において、多チャンネルの光検出器を利用した、200から950nmまでの波長範囲を計測可能な光吸収スペクトル測定システムを構築し、AVFサイクロトロンからの12.5MeV/u He, 18.3MeV/u C及び17.5MeV/u Neイオンを用いた時間分解光吸収測定実験を行った。放射線化学反応のよく調べられているKSCN水溶液を試料としてイオン照射した結果、従来の100分の1程度の計測時間で(SCN) の過渡吸収スペクトルが観測され、260-660nmにおける吸光度の感度は0.001-0.003であった。NaBr水溶液を試料とした場合には、BrとBrに起因する2つの吸収ピークが同時観測され、その時間挙動が明らかになった。以上、イオン照射による化学反応を短い計測時間で詳細に観測できるシステムの構築に成功した。
廣木 章博; 山下 真一*; 木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.583 - 586, 2015/12
放射線架橋ヒドロキシプロピルセルロースゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレートなどのメタクリル酸エステルモノマーから調製したポリマーゲル線量計に150MeV/uヘリウム線、290MeV/u炭素線、500MeV/u鉄線を照射すると、透明だったゲル線量計は白くなった。照射したポリマーゲル線量計の吸光度は、10Gyまでの線量増加に伴い増加した。また、吸光度は、線量率増加に伴い低下した。線量率一定で照射サンプルの吸光度を比較すると、ヘリウム線,炭素線,鉄線の順で低下した。これは、線エネルギー付与(LET)の変化と一致した。LETの増加にともない、重合の開始剤となるOHラジカルや水和電子の濃度が低下し、白濁因子となるポリマーの生成が抑制されたためと考えられる。このように、ポリマーゲル線量計は、線量,線量率やLETに依存した白濁化を示すことが分かった。
山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*
RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02
被引用回数:12 パーセンタイル:37.81(Chemistry, Multidisciplinary)ブロマイド(Br)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBrの濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBrとOHラジカルの反応機構は不明であった。NOおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBrの反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。BrはOHラジカルと反応してBrOH、さらにBrを生じる。異なる実験条件で得られたBrOHやBrのタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOHBr + 2OHの反応(反応度度定数: k=3.810 Ms)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。
廣木 章博; 山下 真一*; 田口 光正
Journal of Physics; Conference Series, 573(1), p.012028_1 - 012028_4, 2015/01
被引用回数:4 パーセンタイル:78.9(Engineering, Biomedical)放射線橋かけヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルを母材とするポリマーゲル線量計の放射線感度向上を目的に研究を行った。電子線照射により作製したHPCゲルを放射線検出液(2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)、ポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)、テトラキスヒドロキシメチルホスホニウムクロリド(THPC)を含む水溶液)に浸漬後、真空パックすることでポリマーゲル線量計を作製した。線照射による白濁度合いは観測波長660nmの吸光度から評価した。ポリマーゲル線量計は、1Gyで白濁し、10Gyまでの線量に対して吸光度増加を示した。単位線量あたりの吸光度増分である放射線感度は、THPC濃度に依存し、HEMA 2wt%, 9G 3wt%, THPC 0.40wt%で約0.06Abs.Gyに達することが分かった。
山下 真一*; 廣木 章博; 田口 光正
Radiation Physics and Chemistry, 101, p.53 - 58, 2014/08
被引用回数:10 パーセンタイル:60.73(Chemistry, Physical)It was aimed to develop a novel polymer gel dosimeter to overcome weakness of earlier ones. A cellulose derivative, hydroxypropyl cellulose (HPC), was chosen as a polymer composing gel matrices and processed with a radiation-crosslinking technique in advance to manufacture of a gel dosimeter. Two methacrylate-type monomers, 2-hydroxyethyl methacrylate (HEMA) and poly(ethylene glycol) dimethacrylate (9G), were selected as vinyl-type monomers polymerizing with irradiations. Visual change with irradiation of Co -rays was observed, and haze and UV-vis absorption analyses were conducted to quantify visual changes of irradiated dosimeters. Radiation-induced white turbidity was easily observable directly by our eyes even with Co -irradiation of 1 or 2 Gy. Sensitivity, which was evaluated by haze, toward -ray dose was dependent on the composition of the vinyl-type monomers. UV-vis spectroscopy indicated that there are at least two different mechanisms leading to white turbidity. It was shown that dose rate effect can be less significant by optimizing composition of the vinyl-type monomers.
廣木 章博; 山下 真一; 佐藤 裕一*; 長澤 尚胤; 田口 光正
Journal of Physics; Conference Series, 444, p.012028_1 - 012028_4, 2013/06
被引用回数:10 パーセンタイル:91.67(Physics, Multidisciplinary)ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)とポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)のような低毒性メタクリル酸系モノマーから成るポリマーゲル線量計を作製した。本研究では、作製したポリマーゲル線量計の線量応答性に及ぼすモノマー組成の影響について検討した。まず、20%HPC水溶液への電子線照射によりポリマーゲル線量計のマトリクスであるHPCゲルを作製した。洗浄・乾燥後のHPCゲルをモノマー溶液に浸漬後、膨潤したゲルを真空パックしてポリマーゲル線量計を作製した。得られたポリマーゲル線量計に線を照射すると白濁した。その白濁度合いは、10Gyまでの徐々に増加した。同じ線量で比較すると、9G濃度の高いほど白濁度合いが増加し、線量応答性はHEMAと9Gの組成比に依存することがわかった。
藤淵 俊王*; 川村 拓*; 山梨 宏一*; 廣木 章博; 山下 真一*; 田口 光正; 佐藤 裕一*; 三村 功一*; 牛場 洋明*; 沖原 徹*
Journal of Physics; Conference Series, 444(1), p.012089_1 - 012089_4, 2013/06
被引用回数:3 パーセンタイル:71.49(Physics, Multidisciplinary)Measurement methods that accurately measure radiation dose distribution in a three dimensional manner in order to allow comparisons of treatment plans are needed for quality assurance. One such measurement method involves the use of a polymer gel dosimeter to measure the dose distribution in three dimensions. During irradiation, a polymerization reaction makes new chemical bonds and induces changes of the chemical structure of the gel of the gel dosimeter. In the present study, dose-response measurement of an environment-friendly material used in the gel dosimeter was performed by imaging with computed tomography (CT) and R1, R2, and fluid-attenuated inversion-recovery (FLAIR) magnetic resonance imaging (MRI) under various imaging conditions. Dose-response characteristics in the gel dosimeter used in the experiment were observed at doses of 5-20 Gy administered by X-ray CT and MRI. Although the FLAIR signal was a relative value, the dose-response values with FLAIR were excellent compared to those with R1, R2, and CT. Determination of more appropriate imaging conditions could help expand the dose-response parameters of each measurement method.
山下 真一; Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 田口 光正; 室屋 裕佐*; Lin, M.*; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介
Free Radical Research, 46(7), p.861 - 871, 2012/07
被引用回数:24 パーセンタイル:53.5(Biochemistry & Molecular Biology)クマリンの水溶性誘導体であるクマリン-3-カルボン酸(C3CA)の水溶液中における放射線誘起化学反応について電子線パルスラジオリシス、Co 線照射後の最終生成物分析,決定論的モデルシミュレーションによって調べた。C3CAは水和電子だけでなくOHラジカルとも拡散律速相当の速度定数(それぞれ2.110, 6.810 Ms)で反応することがわかった。Oに対する反応性は確認されなかった。蛍光物質7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボン酸(7OH-C3CA)は高速液体クロマトグラフィに接続した蛍光光度計により検出した。この7OH-C3CAの生成収率は、照射条件により差はあるものの、0.025から0.18(100eV)であった。C3CA濃度, 飽和気体, 添加剤に対する7OH-C3CA収率の変化から、C3CAによるOHラジカル捕捉から7OH-C3CAが形成されるまでには少なくとも二つの経路(過酸化後のHOラジカル放出及び不均化反応)があることが示された。これらの経路を含む反応機構を提案し、シミュレーションを実施した。OHラジカル捕捉後の7OH-C3CAへの変換効率を4.7%とすることで測定結果をよく説明できた。
前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; Sihver, L.*; 村上 健*; 勝村 庸介
Radiation Physics and Chemistry, 80(12), p.1352 - 1357, 2011/12
被引用回数:14 パーセンタイル:71.79(Chemistry, Physical)クマリン-3-カルボン酸(CCA)水溶液の放射線分解では水分解生成物であるOHラジカルによりCCAが酸化されて一定の比率で蛍光プローブになる。このことを利用し、HIMAC施設において135, 290, 400MeV/uの炭素イオンを水に照射した際のOHラジカル収率をブラッグピーク付近で測定した。ブラッグピークで停止するまでの間に入射イオンはエネルギーを失い、LETが増加するため、トラック構造が密となることを反映してOHラジカル収率が減少する一方、ブラッグピークよりさらに深い下流の領域では核破砕で生成した軽くてLETの低いHやHeなどの二次イオンの照射により、OHラジカル収率は急激に高くなることを明らかにした。核破砕を考慮して上記のようなOHラジカル収率の変化を定量的に説明するために粒子・重イオン汎用3次元モンテカルロコードPHITSを用いて粒子輸送計算を実施したところ、ブラッグピークより上流の領域では測定結果を精度よく説明できた。しかしブラッグピークより下流の領域では測定値に対して、シミュレーションに基づく推定値は15-45%過小評価となり、この差異は線量測定で用いた電離箱と試料セルとのジオメトリの違いが主因となって生じている可能性が高いことが示された。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介
Radiation Physics and Chemistry, 80(4), p.535 - 539, 2011/04
被引用回数:34 パーセンタイル:91.82(Chemistry, Physical)水の放射線分解で生成するOHラジカルをクマリン-3-カルボン酸(3CCA)により捕捉させると、一部が蛍光体である7OH-3CCAになる。この7OH-3CCAの放射線化学収率(値)を8種のイオンビーム照射に対して測定した。この際、3CCA濃度を0.1から26mMの間で変化させることで、捕捉反応が起こる時間スケールを5.6ナノ秒から1.5マイクロ秒の間で変化させた。報告のあるOHラジカル収率と比べたところ、時間スケールが数十ナノ秒よりも遅い場合には7OH-3CCA収率がOHラジカル収率の約(4.70.6)%で一定となることがわかり、ビームの種類に依存しないことも明らかとなった。数cGyという低線量でも検出可能なことから、3CCA水溶液中で生成する蛍光体7OH-3CCAはOHラジカルの高感度なプローブとしてさまざまな放射線に対して利用できることが示された。
山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介
Charged Particle and Photon Interactions with Matter; Recent Advances, Applications, and Interfaces, p.325 - 354, 2010/12
重イオンの照射効果は低LET放射線とは大きく異なる。このような特異性は放射線治療や表面加工,分析技術などに利用されているものの、なぜこのような特異性が生じるのか、その詳細なメカニズムには依然不明な点も残っている。本章では、原子イオンビームによる水の放射線分解について実験的にどのようなことが近年明らかになってきたか、特にこの5年間の進展を中心に取り上げる。また、定常照射とパルス照射とでは利点や制限も異なるため、別々にまとめてある。これまで報告されている水分解生成物の収量からトラック構造やトラック内ダイナミクスについても議論する。
Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*
Chemical Physics Letters, 468(4-6), p.275 - 279, 2009/01
被引用回数:38 パーセンタイル:78.97(Chemistry, Physical)高エネルギー重粒子線による水の放射線分解で生成されるOHをHPLC-ケイ光測定により検出した。OHのプローブとしてクマリン-3-カルボキシル酸(3CCA)を用いた。このCCAはOHとの反応の後、ケイ光物質7-hydroxy-coumarin-3-carboxylic-acid (7OH-3CCA)を生成する。7OH-CCAの検出下限は1nMよりも低いため、放射線分解収量が210mol/Jという高い感度で測定できた。4.8-GeV-C及び20-GeV-Ar照射時のOH収量をnsからsの間で測定し、OH収量はそれぞれ2.810から1.310mol/J(LET 11eV/nmのC)と1.510から0.910mol/J(LET 90eV/nmのAr)と推移した。これらの結果は文献値とよく一致した。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介
no journal, ,
近年さまざまな分野に拡大している放射線利用の一つにガン治療がある。水が生体細胞の主成分であることからその放射線分解生成物の挙動は間接効果のメカニズム解明において重要である。特にOHラジカル(OH)が最も重要であるためその検出や収量測定は重要である。実際の治療で用いられる線量(24Gy)で生成するOHはMに未満であり感度よく検出することが必要なため、本研究ではOHの収量評価に吸光測定よりも感度の高い発光測定を適用することを目的とした。この際OH捕捉剤としてCoumarin-3-carboxylic acid(CCA)を用いた。CCAはOHを捕捉した後その一部がケイ光体7OH-CCAに安定化することが知られているが捕捉反応から安定化までの詳細な反応経路は不明なため、主要な水分解ラジカルである水和電子(e)やOHとの反応性の調査や反応機構の同定も目的とした。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*
no journal, ,
放射線医学総合研究所HIMACでガン治療用重粒子線をCoumarin-3-carboxylic acid(CCA)水溶液に照射し、ケイ光プローブ7OH-CCA生成収量からOH収量の時間挙動を評価した。イオン種を変化させ、OHの時間挙動やそこから推察されるトラック構造についても検討した。従来の吸光分析による測定と比べ、線量は二割程度で十分であり結果もよく対応していた。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 田口 光正; 木村 敦; 室屋 裕佐*; 村上 健*
no journal, ,
高エネルギー重粒子線を使用したがん治療は既に実用化されている。これは基礎研究や臨床研究を通し、その有効性が現象論的に確立されているためである。しかし、そのような有効性が生じる詳細なメカニズムについては依然不明な点も多く、特に生体主成分が水であることから高エネルギー重粒子線による水の放射線分解についての理解が重要と言える。水の放射線分解生成物のうち、OHラジカルが最も間接効果に寄与することが知られているため、これまで幾つかの研究でOH収量が報告されてきた。これらの報告では吸光分析が用いられており、LET増加に伴うOH収量の減少に対して十分な感度があるとは言い難い。そこで本研究ではCCA(Coumarin-3-carboxylic acid)をケイ光プローブとして用い、従来よりも高感度な収量測定を目指した。さらに、報告の少ない高エネルギー重粒子線のブラッグピーク付近におけるOH収量を評価した。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*
no journal, ,
ケイ光プローブである7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボキシ酸はクマリン-3-カルボキシ酸(CCA)とOHとの反応で生成する。これを重粒子線による水の放射線分解で生成するOH収量の測定に利用した。重粒子線は放射線医学総合研究所の重粒子加速器HIMACで使用し、ヘリウムから鉄までのイオンを照射した。CCAの濃度を0.126mMと変化させることで4nsから1sの間のOH収量の時間変化を評価した。事前に線を用いた測定も行い、LETは0.2350eV/nmと広く変化させ、トラック構造の影響などを検討した。
前山 拓哉*; 山下 真一; 勝村 庸介; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*
no journal, ,
Coumarin-3-carboxylic acid(CCA)は水の放射線分解で生成するOHラジカル(OH)を捕捉し、その一部は数nMの高い感度で定量可能なケイ光物質となる。実際のがん治療で患部に照射されるブラッグピーク近傍をCCA水溶液に照射し、その際のOH収量評価を試みた。高エネルギー重粒子線の特にブラッグピーク付近では核破砕(フラグメンテーション)が無視できなくなる点も検討した。
前山 拓哉*; 山下 真一*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介*; 田口 光正; 木村 敦; 室屋 裕佐*; 村上 健*
no journal, ,
高エネルギーの重イオンは、線やX線照射と比較して細胞への照射効果が大きいことや、酸素増感効果が小さいことからがん治療などに用いられている。細胞中の主成分である水の放射線分解によって生じるラジカル種のうち、OHラジカルは収率が高いことと反応性が高いことから最も重要と考えられている。われわれは、クマリン誘導体を蛍光プローブとしたOHラジカルの収率測定に成功した。実際のがん治療で使われているブラッグピーク近傍で生成するOHラジカル収率は、入射イオンのフラグメンテーションや生成物の拡散などの影響により、複雑な照射深度依存性を示すことがわかった。
山下 真一; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*
no journal, ,
これまでケイ光プローブを用いた高感度OH収量測定手法を開発し、重粒子線照射に対して実際の測定を行ってきた。これをさらに拡張し、高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定した。ブラッグピーク付近で収量が極小値をとること,加速エネルギーが異なると同一のイオンでも異なる収量となることなどが明らかとなった。