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Yang, S.*; 勝村 庸介*; 山下 真一*; 松浦 千尋*; 広石 大介*; Lertnaisat, P.*; 田口 光正
Radiation Physics and Chemistry, 123, p.14 - 19, 2016/06
被引用回数：2 パーセンタイル：19.46(Chemistry, Physical)沸騰水の
線照射分解を行った。水素発生の収率は水中の極微量の有機不純物に大きく影響した。高純度の水を用いた場合、H
とOの生成収率は0.48と0.24で、2:1となり、HOはほとんど生成しなかった。HとOの生成収率は線量率に依存し、線量率が下がるほど増加した。NaCl添加した場合、塩素イオンがOHラジカルを捕捉するため、H生成収率は約2倍に増大した。また、これらの結果は、決定論的化学反応速度論を用いたシミュレーションの結果とよく一致した。
岩松 和宏*; 室屋 裕佐*; 山下 真一*; 木村 敦; 田口 光正; 勝村 庸介*
Radiation Physics and Chemistry, 119, p.213 - 217, 2016/02
被引用回数：1 パーセンタイル：10.51(Chemistry, Physical)TIARA施設において、多チャンネルの光検出器を利用した、200から950nmまでの波長範囲を計測可能な光吸収スペクトル測定システムを構築し、AVFサイクロトロンからの12.5MeV/u He, 18.3MeV/u C及び17.5MeV/u Neイオンを用いた時間分解光吸収測定実験を行った。放射線化学反応のよく調べられているKSCN水溶液を試料としてイオン照射した結果、従来の100分の1程度の計測時間で(SCN) 
の過渡吸収スペクトルが観測され、260-660nmにおける吸光度の感度は0.001-0.003であった。NaBr水溶液を試料とした場合には、BrとBr
に起因する2つの吸収ピークが同時観測され、その時間挙動が明らかになった。以上、イオン照射による化学反応を短い計測時間で詳細に観測できるシステムの構築に成功した。
廣木 章博; 山下 真一*; 木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.583 - 586, 2015/12
放射線架橋ヒドロキシプロピルセルロースゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレートなどのメタクリル酸エステルモノマーから調製したポリマーゲル線量計に150MeV/uヘリウム線、290MeV/u炭素線、500MeV/u鉄線を照射すると、透明だったゲル線量計は白くなった。照射したポリマーゲル線量計の吸光度は、10Gyまでの線量増加に伴い増加した。また、吸光度は、線量率増加に伴い低下した。線量率一定で照射サンプルの吸光度を比較すると、ヘリウム線,炭素線,鉄線の順で低下した。これは、線エネルギー付与(LET)の変化と一致した。LETの増加にともない、重合の開始剤となるOHラジカルや水和電子の濃度が低下し、白濁因子となるポリマーの生成が抑制されたためと考えられる。このように、ポリマーゲル線量計は、線量,線量率やLETに依存した白濁化を示すことが分かった。
山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*
RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02
被引用回数：12 パーセンタイル：37.68(Chemistry, Multidisciplinary)ブロマイド(Br)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBrの濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBrとOHラジカルの反応機構は不明であった。NOおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBrの反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。BrはOHラジカルと反応してBrOH
、さらにBrを生じる。異なる実験条件で得られたBrOHやBrのタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH
Br + 2OHの反応(反応度度定数: k=3.8
10
M
s)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。
廣木 章博; 山下 真一*; 田口 光正
Journal of Physics; Conference Series, 573(1), p.012028_1 - 012028_4, 2015/01
被引用回数：4 パーセンタイル：78.90(Engineering, Biomedical)放射線橋かけヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルを母材とするポリマーゲル線量計の放射線感度向上を目的に研究を行った。電子線照射により作製したHPCゲルを放射線検出液(2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)、ポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)、テトラキスヒドロキシメチルホスホニウムクロリド(THPC)を含む水溶液)に浸漬後、真空パックすることでポリマーゲル線量計を作製した。線照射による白濁度合いは観測波長660nmの吸光度から評価した。ポリマーゲル線量計は、1Gyで白濁し、10Gyまでの線量に対して吸光度増加を示した。単位線量あたりの吸光度増分である放射線感度は、THPC濃度に依存し、HEMA 2wt%, 9G 3wt%, THPC 0.40wt%で約0.06Abs.Gyに達することが分かった。
山下 真一*; 廣木 章博; 田口 光正
Radiation Physics and Chemistry, 101, p.53 - 58, 2014/08
被引用回数：10 パーセンタイル：60.52(Chemistry, Physical)It was aimed to develop a novel polymer gel dosimeter to overcome weakness of earlier ones. A cellulose derivative, hydroxypropyl cellulose (HPC), was chosen as a polymer composing gel matrices and processed with a radiation-crosslinking technique in advance to manufacture of a gel dosimeter. Two methacrylate-type monomers, 2-hydroxyethyl methacrylate (HEMA) and poly(ethylene glycol) dimethacrylate (9G), were selected as vinyl-type monomers polymerizing with irradiations. Visual change with irradiation of 
Co -rays was observed, and haze and UV-vis absorption analyses were conducted to quantify visual changes of irradiated dosimeters. Radiation-induced white turbidity was easily observable directly by our eyes even with Co -irradiation of 1 or 2 Gy. Sensitivity, which was evaluated by haze, toward -ray dose was dependent on the composition of the vinyl-type monomers. UV-vis spectroscopy indicated that there are at least two different mechanisms leading to white turbidity. It was shown that dose rate effect can be less significant by optimizing composition of the vinyl-type monomers.
廣木 章博; 山下 真一; 佐藤 裕一*; 長澤 尚胤; 田口 光正
Journal of Physics; Conference Series, 444, p.012028_1 - 012028_4, 2013/06
被引用回数：10 パーセンタイル：91.67(Physics, Multidisciplinary)ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)とポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)のような低毒性メタクリル酸系モノマーから成るポリマーゲル線量計を作製した。本研究では、作製したポリマーゲル線量計の線量応答性に及ぼすモノマー組成の影響について検討した。まず、20%HPC水溶液への電子線照射によりポリマーゲル線量計のマトリクスであるHPCゲルを作製した。洗浄・乾燥後のHPCゲルをモノマー溶液に浸漬後、膨潤したゲルを真空パックしてポリマーゲル線量計を作製した。得られたポリマーゲル線量計に線を照射すると白濁した。その白濁度合いは、10Gyまでの徐々に増加した。同じ線量で比較すると、9G濃度の高いほど白濁度合いが増加し、線量応答性はHEMAと9Gの組成比に依存することがわかった。
藤淵 俊王*; 川村 拓*; 山梨 宏一*; 廣木 章博; 山下 真一*; 田口 光正; 佐藤 裕一*; 三村 功一*; 牛場 洋明*; 沖原 徹*
Journal of Physics; Conference Series, 444(1), p.012089_1 - 012089_4, 2013/06
被引用回数：3 パーセンタイル：71.43(Physics, Multidisciplinary)Measurement methods that accurately measure radiation dose distribution in a three dimensional manner in order to allow comparisons of treatment plans are needed for quality assurance. One such measurement method involves the use of a polymer gel dosimeter to measure the dose distribution in three dimensions. During irradiation, a polymerization reaction makes new chemical bonds and induces changes of the chemical structure of the gel of the gel dosimeter. In the present study, dose-response measurement of an environment-friendly material used in the gel dosimeter was performed by imaging with computed tomography (CT) and R1, R2, and fluid-attenuated inversion-recovery (FLAIR) magnetic resonance imaging (MRI) under various imaging conditions. Dose-response characteristics in the gel dosimeter used in the experiment were observed at doses of 5-20 Gy administered by X-ray CT and MRI. Although the FLAIR signal was a relative value, the dose-response values with FLAIR were excellent compared to those with R1, R2, and CT. Determination of more appropriate imaging conditions could help expand the dose-response parameters of each measurement method.
山下 真一; Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 田口 光正; 室屋 裕佐*; Lin, M.*; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介
Free Radical Research, 46(7), p.861 - 871, 2012/07
被引用回数：24 パーセンタイル：53.35(Biochemistry & Molecular Biology)クマリンの水溶性誘導体であるクマリン-3-カルボン酸(C3CA)の水溶液中における放射線誘起化学反応について電子線パルスラジオリシス、Co 
線照射後の最終生成物分析,決定論的モデルシミュレーションによって調べた。C3CAは水和電子だけでなくOHラジカルとも拡散律速相当の速度定数(それぞれ2.1
10
, 6.810 Ms)で反応することがわかった。O
に対する反応性は確認されなかった。蛍光物質7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボン酸(7OH-C3CA)は高速液体クロマトグラフィに接続した蛍光光度計により検出した。この7OH-C3CAの生成収率は、照射条件により差はあるものの、0.025から0.18(100eV)であった。C3CA濃度, 飽和気体, 添加剤に対する7OH-C3CA収率の変化から、C3CAによるOHラジカル捕捉から7OH-C3CAが形成されるまでには少なくとも二つの経路(過酸化後のHOラジカル放出及び不均化反応)があることが示された。これらの経路を含む反応機構を提案し、シミュレーションを実施した。OHラジカル捕捉後の7OH-C3CAへの変換効率を4.7%とすることで測定結果をよく説明できた。
前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; Sihver, L.*; 村上 健*; 勝村 庸介
Radiation Physics and Chemistry, 80(12), p.1352 - 1357, 2011/12
被引用回数：14 パーセンタイル：71.64(Chemistry, Physical)クマリン-3-カルボン酸(CCA)水溶液の放射線分解では水分解生成物であるOHラジカルによりCCAが酸化されて一定の比率で蛍光プローブになる。このことを利用し、HIMAC施設において135, 290, 400MeV/uの炭素イオンを水に照射した際のOHラジカル収率をブラッグピーク付近で測定した。ブラッグピークで停止するまでの間に入射イオンはエネルギーを失い、LETが増加するため、トラック構造が密となることを反映してOHラジカル収率が減少する一方、ブラッグピークよりさらに深い下流の領域では核破砕で生成した軽くてLETの低いHやHeなどの二次イオンの照射により、OHラジカル収率は急激に高くなることを明らかにした。核破砕を考慮して上記のようなOHラジカル収率の変化を定量的に説明するために粒子・重イオン汎用3次元モンテカルロコードPHITSを用いて粒子輸送計算を実施したところ、ブラッグピークより上流の領域では測定結果を精度よく説明できた。しかしブラッグピークより下流の領域では測定値に対して、シミュレーションに基づく推定値は15-45%過小評価となり、この差異は線量測定で用いた電離箱と試料セルとのジオメトリの違いが主因となって生じている可能性が高いことが示された。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介
Radiation Physics and Chemistry, 80(4), p.535 - 539, 2011/04
被引用回数：34 パーセンタイル：91.73(Chemistry, Physical)水の放射線分解で生成するOHラジカルをクマリン-3-カルボン酸(3CCA)により捕捉させると、一部が蛍光体である7OH-3CCAになる。この7OH-3CCAの放射線化学収率(
値)を8種のイオンビーム照射に対して測定した。この際、3CCA濃度を0.1から26mMの間で変化させることで、捕捉反応が起こる時間スケールを5.6ナノ秒から1.5マイクロ秒の間で変化させた。報告のあるOHラジカル収率と比べたところ、時間スケールが数十ナノ秒よりも遅い場合には7OH-3CCA収率がOHラジカル収率の約(4.7
0.6)%で一定となることがわかり、ビームの種類に依存しないことも明らかとなった。数cGyという低線量でも検出可能なことから、3CCA水溶液中で生成する蛍光体7OH-3CCAはOHラジカルの高感度なプローブとしてさまざまな放射線に対して利用できることが示された。
山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介
Charged Particle and Photon Interactions with Matter; Recent Advances, Applications, and Interfaces, p.325 - 354, 2010/12
重イオンの照射効果は低LET放射線とは大きく異なる。このような特異性は放射線治療や表面加工,分析技術などに利用されているものの、なぜこのような特異性が生じるのか、その詳細なメカニズムには依然不明な点も残っている。本章では、原子イオンビームによる水の放射線分解について実験的にどのようなことが近年明らかになってきたか、特にこの5年間の進展を中心に取り上げる。また、定常照射とパルス照射とでは利点や制限も異なるため、別々にまとめてある。これまで報告されている水分解生成物の収量からトラック構造やトラック内ダイナミクスについても議論する。
Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*
Chemical Physics Letters, 468(4-6), p.275 - 279, 2009/01
被引用回数：38 パーセンタイル：78.90(Chemistry, Physical)高エネルギー重粒子線による水の放射線分解で生成されるOHをHPLC-ケイ光測定により検出した。OHのプローブとしてクマリン-3-カルボキシル酸(3CCA)を用いた。このCCAはOHとの反応の後、ケイ光物質7-hydroxy-coumarin-3-carboxylic-acid (7OH-3CCA)を生成する。7OH-CCAの検出下限は1nMよりも低いため、放射線分解収量が210
mol/Jという高い感度で測定できた。4.8-GeV-
C
及び20-GeV-
Ar
照射時のOH収量をnsから
sの間で測定し、OH収量はそれぞれ2.810
から1.310mol/J(LET 11eV/nmのC)と1.510から0.910mol/J(LET 90eV/nmのAr)と推移した。これらの結果は文献値とよく一致した。
山下 真一; 廣木 章博; 長澤 尚胤; 田口 光正
no journal, ,
セルロース誘導体のヒドロキシプロピルセルロースを電子線照射で橋かけして母材とし、非毒劇物の放射線検出剤を用いることで、従来のアクリルアミド系又はアクリル酸系のものよりも毒性が低く形状保持性に優れた取扱いやすいポリマーゲル線量計を開発した。放射線検出剤にはメタクリル酸2-ヒドロキシエチルを、架橋剤にはポリエチレングリコールジメタクリレートを用いた。このポリマーゲル線量計にCo 線を毎時3-8Gyの線量率で照射し、がん治療での実用的な線量範囲(0-30Gy程度)において照射に伴う白濁化を確認した。検出剤組成により白濁しやすさが変わり、これにより感度を制御できる可能性が示された。この白濁化を定量的に評価・把握するために、濁度及び紫外可視域での吸収スペクトルを測定した。濁度は5Gyまでの間は組成にあまり依存せず40%まで増加するものの、それ以上の線量では組成により濁度が倍増するものとほとんど変化しないものがあった。具体的には放射線検出剤の割合が高いものは高線量でも濁度が増加し、放射線重合の進展によるミクロゲルサイズの増加が30Gyまで継続して起こっていると考えられた。また、これと対応する形で、10Gy以上の線量域で吸収スペクトルの400nm付近に新たなピークが出現することも確認された。
大谷 具幸*; 山下 光将*; 小嶋 智*; 若居 勝二; 各務 和彦
no journal, ,
坑道等の地下で遭遇した断層の活動性を評価するための技術開発の一環として、断層ガウジ(粘土)の色調や化学組成の違いによって、断層の最新活動時期についての定性的な推定を試みている。本研究では、岐阜大学と共同で井戸沢断層の最新すべり面(2011年福島県浜通り地震の地表地震断層)の断層ガウジを採取し、薄片観察,粉末X線回折分析,蛍光X線分析,ICP発光分析,ICP質量分析による元素の定量分析に基づきガウジの岩石・鉱物学的特徴について検討した。その結果、粉末X線回折分析により、断層ガウジにはスメクタイトが認められた。全岩化学組成については、すべり面に近づくにつれてMnO含有量及び微量元素含有量の増加が認められた。このことは、地下の還元環境からもたらされた地下水が断層ガウジ中を毛管現象により上昇している状態で地震性すべり面が生ずることによってすべり面がアルカリ化したため、Mnが沈殿したと考えられる。
山下 真一; 廣木 章博; 長澤 尚胤; 村上 健*; 田口 光正
no journal, ,
三次元的に複雑な線量分布を確認する有力なツールとして期待されるポリマーゲル線量計の多くはアクリルアミド又はメタクリル酸(ともに劇物)を材料とし、取り扱いが必ずしも容易ではない。そこで形状保持性のあるシート状母材(放射線橋かけにより作製した天然多糖類誘導体のヒドロキシプロピルセルロースゲル)と低毒性材料を用い、線量が白濁として視認可能なポリマーゲル線量計を開発した。放射線検出剤組成により照射に伴う白濁化の感度が異なり、吸光分析や濁度測定の結果から白濁化を生じるメカニズムが検出剤組成により異なる可能性も示唆された。線量率効果についても検証し、線量率が毎分1.5Gyの場合、毎分0.015Gyのときよりも濁度が半分以下に低下することがわかった。また、線質効果も調べた結果、治療用炭素線や同程度のエネルギーの鉄線では濁度が2/3から1/2程度に低下することもわかった。
岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介
no journal, ,
高LET放射線のひとつであるイオンビームの特異的な照射効果の由来となっているトラック内反応の解明を目的に、これまで低LET放射線を用いて研究されてきたNaBr水溶液を用い、重イオンパルスラジオリシス法によりOHラジカルなどの水中活性種挙動を調べた。AVFサイクロトロンからのH
(20MeV), C
(18.3MeV/u)イオンを、NO飽和した90mMのNaBr水溶液試料にパルス照射し、375nmの半導体レーザを用いて時間分解分光測定を行った。異なる厚さのAl膜を用いてイオンの照射エネルギーを下げて照射を行った。OHラジカルはBrと反応し、375nmに光吸収を持つBrを過渡的に生成する。Brの吸光度はパルス照射開始と同時に立ち上がり、終了と同時に減少を始めた。吸光度のピーク値からBr生成のG値を見積ると、平均エネルギーが17.8MeVのHイオン照射では8.3となり、OHラジカルと水和電子の理論報告G値の和(7.5程度)よりわずかに大きかった。またG値はエネルギーとともに減少した。核子あたりのエネルギーが等しい場合トラック径は一定で、15MeV/u程度でのLET値はH(4.2eV/nm), C(120eV/nm)となり、Cイオンによるエネルギー付与の密度はHイオンより数10倍高い。すなわちCイオンでは水分解活性種の初期生成密度が高く、早い時間での活性種同士の反応が起こりやすく、Brと反応するOHラジカルが減少し、その影響がBrの収率に反映された。
田口 光正; 廣木 章博; 山下 真一
no journal, ,
高度放射線治療において、がん患部の線量分布を確認するためのツールとしてのポリマーゲル線量計の開発を行った。天然由来高分子であるヒドロキシプロピルセルロースを放射線橋かけしたものを母材とし、そこに低毒性のメタクリル酸系・アクリルアミド系モノマーを含浸させた新しいポリマーゲル線量計を作製した。12種類のモノマーから2種類を選択し、異なる組成比のゲル線量計を作製し、10Gyの線を照射することにより、ゲル線量計の添加剤候補として2-ヒドロキシエチルメタクリレート/ポリエチレングリコールジメタクリレートなど18種類の組合せを抽出した。また、白濁の程度は線量の増加に伴い増加するものの、増加率や飽和する線量は組成により大きく異なることがわかった。特にポリエチレングリコールジメタクリレートの組成比が高いほど白濁の増加率が高い傾向を示すことを明らかにした。
廣木 章博; 山下 真一*; 木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正
no journal, ,
放射線治療の品質管理に必要な線量計測ツールとして、ポリマーゲル線量計が注目されている。本研究では、電子線架橋したヒドロキシプロピルセルロースゲルと低毒性モノマーのメタクリル酸エステル:2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)とポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)から成るポリマーゲル線量計を作製し、線に対する線量応答性を評価した。ポリマーゲル線量計の白濁度合いは、10Gyまでの線量増加に伴い増加した。HEMAに比べ9G濃度が高いポリマーゲル線量計では、治療線量の2Gyでも白濁を視認できた。白濁度合いの尺度となる吸光度は、線量に対しほぼ直線的に増加した。線量に対する吸光度の増分である放射線感度は、9G濃度に依存し、HEMA 1wt%, 9G 4wt%のポリマーゲル線量計が最も高い値(0.08Abs./Gy)を示した。また、ゲルをガラス容器内に積層することで3次元線量分布評価用ポリマーゲル線量計を試作し、治療用LINACからのX線(10MeV)を照射した結果、透明なゲルの中心部に形成した白濁領域を視認できた。
廣木 章博; 山下 真一*; 木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正
no journal, ,
従来のポリマーゲル線量計では、ゼラチンゲルとアクリルアミドが主に用いられており、毒性低減や熱安定性向上が課題となっている。本研究では、低毒性のメタクリル酸エステルモノマー及び酸素除去剤のテトラキスヒドロキシメチルホスホニウムクロリドから成るモノマー水溶液を、放射線橋かけ技術により作製したヒドロキシプロピルセルロースゲルに含浸後、真空パックし、ポリマーゲル線量計を作製した。モノマーの種類と組成比を変えて作製した32種のポリマーゲル線量計のうち、18種が10Gyの線照射により白濁し、9種のモノマーが有用であることが分かった。2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)とポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)を選択し、HEMA/9Gの組成比が1/4, 2/3, 3/2, 4/1のポリマーゲル線量計を作製し、線に対する線量応答性を評価した結果、白濁度合いの尺度となる吸光度は、5Gyまでの線量増加に伴いほぼ直線的に増加した。線量に対する吸光度の増分から算出した放射線感度は、9Gの濃度が高いほど上昇することを見出した。
