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口頭

飛行時間法を用いた多重即発$$gamma$$線分析法開発の現状

藤 暢輔

no journal, , 

J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)は、核データ、元素分析(即発$$gamma$$線分析)、天体核物理等の研究において用いられている。ANNRIでは大強度パルス中性子源と高性能$$gamma$$線検出器により、高い精度で即発$$gamma$$線の測定が可能となっている。本発表では、即発$$gamma$$線分析研究を推進する上で重要な機器の性能やこれまでに行ってきたANNRI装置の高度化についてハード・ソフト両面から述べるほか、ANNRI装置を用いることによって初めて可能となる解析法の紹介及びこれからの開発計画についても言及する。具体的には$$gamma$$線検出器、中性子ビーム特性、バックグラウンド、解析ソフト開発及び飛行時間法を用いた多重即発$$gamma$$線分析法開発等についての現状とその展望を述べる。

口頭

TIMSフィラメント上で溶解したプルトニウム粒子の$$alpha$$線測定

安田 健一郎; 鈴木 大輔; 金澤 和仁; 宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

極微量の保障措置環境試料分析を目的として、TIMSによる核燃料物質を含む単一粒子の質量分析を目指している。この一環として粒子中のプルトニウムの有無を事前確認するため$$alpha$$線測定の適用を検討している。プルトニウム標準試料(SRM947)から作製した粒子を測定した結果、粒径が1$$mu$$mを超えると自己吸収の影響により、正確な(Pu-238+Am-241)/(Pu-239+Pu-240)放射能比測定が困難であった。そこで、TIMSフィラメント上でプルトニウム粒子を溶解し$$alpha$$線測定を試みた。溶解処理後、SEMで粒子の溶解を確認し$$alpha$$線測定を行った。本発表では、溶解条件と$$alpha$$スペクトルを例示し、より効果的な条件について検討したので報告する。

口頭

J-PARC/MLF/ANNRIでの核データ測定と放射化分析の接点

木村 敦

no journal, , 

J-PARC/MLFに設置した中性子核反応測定装置(ANNRI)において、中性子捕獲反応断面積測定、即発$$gamma$$線分析の研究を進めている。即発$$gamma$$線は中性子捕獲反応断面積と物質量、検出器の検出効率の積が測定されるため、中性子捕獲反応断面積測定と即発$$gamma$$線分析は対象とする物理量が異なるだけで、測定の手順や手法などで共通する点が多い。そこで、本発表ではANNRIに設置した実験装置の概要や最新の改良点を紹介するとともに、断面積測定と即発$$gamma$$線分析での共通点及び違いについて報告を行う。

口頭

天然鉱物を利用したパルス光励起蛍光法の線量測定への適用

藤田 博喜

no journal, , 

天然鉱物からの放射線誘起光励起蛍光(OSL)現象は、線量測定や年代測定に利用されている。しかし、これまでのOSL測定では、石英以外の鉱物からの蛍光は測定時に妨害となるために、目的鉱物である天然石英粒子を砂利や石材から抽出する必要があり、緊急時における線量測定法としての手法確立の最大の課題となっていた。近年、海外の研究者によって、パルスOSL測定法により、石英とその他の鉱物からのOSLシグナルをその減衰時間(寿命)の違いから弁別できる可能性が示された。この方法を緊急時線量測定に適用するため、測定装置の開発も含めて、基礎的な研究を行ったので、その成果について報告する。

口頭

福島県内のスギ林における表層土壌の特性と放射性セシウム分布

石井 康雄; 佐々木 祥人; 菊池 直之; 渡辺 貴善; 小田 好博; 新里 忠史

no journal, , 

原子力機構では、福島県内における現地調査データに基づいて、山地森林からダム溜池や河川等を通じて河口域、更には沿岸域までの放射性セシウム(Cs-134, 137; 以下、放射性Cs)の移動を予測し、この放射性Csの移動に起因する除染済みエリアの線量率の変化や、生活用水源への混入等に対する技術情報や対策案等の提案を目的とした「福島長期環境動態研究(F-TRACEプロジェクト)」を行っている。本報では、同プロジェクトの森林域を対象とした調査結果の一部を報告する。森林域では、樹木上部の枝葉に付着していた放射性Csは落葉落枝または降雨に伴う林内雨、樹皮表面を流れる水流(樹幹流)により林内の地表へ運搬されると考えられる。同プロジェクトによる2013$$sim$$2014年の調査結果では、林内雨には放射性Csがほとんど検出されず、一方で、樹幹流試料には数$$sim$$数十Bq L$$^{-1}$$のCs-137が含まれることが報告されている。そこで、樹幹近傍における土壌の樹幹流の影響を調べるため、福島県阿武隈山地のスギ林において表層土壌についての調査を行った。

口頭

東京電力福島第一原子力発電所土壌への放射性核種の移行

駒 義和

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の事故に伴い広域が汚染した。東京電力は2011年に敷地土壌を分析し、核分裂生成物やアクチニドの放射性核種濃度を報告している。燃料から土壌への核種の移行ふるまいについて公開されている値を元に検討した。

口頭

金属元素存在下における$$^{177}$$Luと二官能性キレート剤との錯形成

渡辺 智; 橋本 和幸; 石岡 典子

no journal, , 

$$^{177}$$Lu-1,4,7,10-tetraazacyclododecan-N,N',N'',N'''-tetraacetic acid(DOTA)-抗体の標識が可能な$$^{177}$$Luの製造研究の一環として、Ca, Fe, Znに加えてMg, Cu, Yb存在下での$$^{177}$$LuとDOTA及びdiethylenetriamine- N,N,N',N'',N''-pentaacetic acid (DTPA)との錯形成時の阻害について検討した。競合金属による$$^{177}$$Luの錯形成阻害の強さは、DOTA及びDTPAにおいて、それぞれMg, Ca $$<$$ Fe $$<$$ Yb $$<$$ Cu, Zn及びMg, Ca $$<$$ Zn $$<$$ Fe $$<$$ Cu $$<$$ Ybの順序であった。以上の結果から、製造した$$^{177}$$Lu最終溶液中のMg及びCaは除去する必要はないが、Cu, Fe, Zn及びYbは除去する必要があることが判明し、競合金属の除去方法の開発のための有用な知見を得ることができた。

口頭

重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$=102)の第一イオン化エネルギー測定

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Vascon, A.; 武田 晋作; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 市川 進一; et al.

no journal, , 

表面電離過程におけるイオン化効率の第一イオン化エネルギー(IP)依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)のIPを初めて実験的に決定した。実験ではまず、原子力機構タンデム加速器からのビーム照射により生成した短寿命同位体を用いて、イオン源温度2800Kおよび2900Kについて、5.5eV$$sim$$7eVの範囲でIP決定が可能なIP-イオン化効率相関曲線を取得した。次に$$^{257}$$Noのイオン化効率を求めたところ、2900Kのとき0.8%、2800Kのとき0.6%だった。得られたイオン化効率に相関曲線を適用することにより、NoのIPを6.6eVと求めることができた。本実験値は、これまで軽いアクチノイド元素からの外挿により見積もられたNoのIP値6.65eVとよく一致した。

口頭

On the improvement of material properties and performance of nuclear targets

Vascon, A.; Wiehl, N.*; Runke, J.*; Drebert, J.*; Reich, T.*; Trautmann, N.*; Cremer, B.*; K$"o$gler, T.*; Beyer, R.*; Junghans, A. R.*; et al.

no journal, , 

In the last years efforts have been undertaken to improve the quality of nuclear targets. Experiments have been performed with lanthanide elements. Plating parameters have been varied and their effects on the material properties of the produced targets have been investigated. The combined use of as smooth as possible substrates and low volatility solvents has turned out to be effective for the production of smooth defect-free layers. The comparison between the performance of these layers and conventional targets has been studied in $$alpha$$ spectroscopy experiments. Improvements in relative detection efficiency of as much as 15% have been achieved. In the symposium, the plating parameters that have a crucial influence on the material properties and performance of nuclear targets will be discussed. Results of the application of the optimized plating procedure to the production of actinide targets will be also shown.

口頭

Be(p,n)反応による高速中性子による医療用$$^{90}$$Yの合成研究

武田 晋作; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 永井 泰樹; 阪間 稔*

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、高感度の診断(癌,脳神経疾患,心疾患等)及び治療(主に癌)のために世界中で重用されている。本研究では、治療用RIとして最近利用されてきた$$^{90}$$Yを、加速器で得られる高速中性子(数MeV以上)を用いて効果的に合成することを試みる。特に、本実験では、医療機関にPET等の医療用に導入されてきた小型サイクロトロンなどから得られる15-30MeVの陽子ビームに着目し、効果的に中性子が発生できるとの報告があるベリリウムを標的とし、実際に発生する高速中性子で生成する$$^{90}$$Yの合成試験を行うと共に、同時に生成する副生成物の影響について評価する。

口頭

アクチノイドの電解還元に伴う微粒子形成

北辻 章浩; 音部 治幹; 渡邉 雅之; 木村 貴海

no journal, , 

酸性から弱酸性溶液中でのウランの酸化還元電極反応と、原子価変化に伴う電極上への微粒子の析出反応をボルタンメトリーにより調べた。高濃度のウラン溶液の場合、酸性度が高い溶液中においても、電極上への析出反応が顕著であり、pH1.0の比較的酸性度の高い溶液中でもウランの電解還元生成物の電極上への析出が観測できた。これはウランの不均化反応速度が速くなるためであると考えられる。また、電解析出により6価ウランの5価への還元が阻害され、還元電流が小さくなることが分かった。この析出物は、-50mVに酸化電流ピークをもち、容易に電極から脱離するなど、これまでに低酸性度溶液で観測されたウランの電解還元生成物とは異なる性質を示すことが分かった。

口頭

$$^{nat}$$C(d,n)反応による高速中性子を利用したがん治療用$$^{67}$$Cuの製造

橋本 和幸; 川端 方子; 佐伯 秀也; 塚田 和明; 佐藤 望*; 本石 章司*; 永井 泰樹; 渡辺 智; 石岡 典子

no journal, , 

$$^{67}$$Cu(半減期62時間)は、がん治療に適した$$beta$$線と画像診断に適した$$gamma$$線を同時に放出するため、がん治療用核種として有望視されている。現状では、その製造方法として高エネルギー陽子(50-200MeV)による$$^{68}$$Zn(p,2p)$$^{67}$$Cu反応が最適と考えられているが、生成量が限られていることや副生成RIの多さ等の問題から、研究開発も限定的な状況である。そこで、従来法に代わる製造法として、$$^{nat}$$C(d,n)反応による高速中性子を用いて$$^{68}$$Zn(n,x)$$^{67}$$Cu反応(x=n'p, d)により製造した$$^{67}$$CuのZnターゲットからの分離・精製及び抗体標識に有用なモデル配位子であるDOTA, TETAへの標識を実施した。キレート樹脂+陰イオン交換樹脂2段カラム分離・精製法を用いて$$^{67}$$Cuを単離した結果、不純物RIは検出されず、放射性核種純度の高い$$^{67}$$Cu溶液が得られた。また、標識実験の結果、$$^{67}$$Cu-DOTAが99%以上、$$^{67}$$Cu-TETAが97%以上の収率で合成できた。以上の結果、$$^{nat}$$C(d,n)反応による高速中性子を用いて、放射性核種純度及び化学的純度の高い無担体$$^{67}$$Cuを製造することに成功した。今後は、大量製造化の検討及び遠隔操作を可能にする装置等の開発を通じて、高純度$$^{67}$$Cu大量製造法の確立を目指す。

口頭

福島第一原子力発電所の滞留水に含まれる$$^{93}$$Zrの分析

島田 亜佐子; 亀尾 裕

no journal, , 

福島第一原子力発電所で発生した滞留水の処理においてスラッジ等の二次廃棄物が発生する。その処分のためには二次廃棄物中の放射性核種濃度を評価する必要があるが、直接スラッジ等を分析することが困難であるため、処理前後の汚染水を採取し、間接的にインベントリーを評価している。評価対象候補核種として$$^{93}$$Zrを含む約40核種が選定され、分析が進められているが、$$^{93}$$Zrに関しては分析法が確立されていなかった。そこで、TEVAレジンを用いてZr, Nb及びMoを模擬海水成分から分離した後、さらにそれぞれを相互分離する分離法を開発した。今回、この分離法を適用し、福島第一原子力発電所の滞留水に含まれる$$^{93}$$Zrを分析したので、その結果について報告する。

口頭

土壌中テクネチウム-99分析法の確立

井上 和美; 藤田 博喜; 初川 雄一

no journal, , 

テクネチウム-99($$^{99}$$Tc、半減期約21万年)は核分裂生成物であり、その半減期が長いことから、長期的な環境モニタリングの観点において重要な核種である。そのため、定常的なモニタリングへの適用を目的として、土壌中の$$^{99}$$Tc分析法について検討を行った。土壌試料の前処理法としては、燃焼法と浸出法の2種類を検討した。10gの土壌試料に$$^{99}$$Tcを添加し、燃焼法及び浸出法によりそれぞれ前処理を行い、これらの前処理法で溶液化した試料は、TEVAレジンを用いて化学分離を行った後、試料中に含まれる$$^{99}$$Tc濃度を高周波誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)で測定し、回収率を求めた。その結果、燃焼法では安定した回収率を得られなかったが、浸出法では約80%程度の回収率を安定して得られた。また、浸出法では50gの土壌試料でも約70%の回収率を安定して得られた。以上のことから、土壌中$$^{99}$$Tc分析法における前処理法として浸出法を適用することにした。

口頭

東海再処理施設周辺の畑土中$$^{129}$$I濃度測定へのICP-MS法の適用

永岡 美佳; 横山 裕也; 藤田 博喜

no journal, , 

原子力機構では、東海再処理施設周辺における$$^{129}$$Iの蓄積状況を把握するために、畑土中$$^{129}$$I濃度を定期的に測定している。従来、この$$^{129}$$I濃度の測定には、中性子放射化分析と加速器質量分析(AMS)を適用してきた。しかし、これらの測定方法は$$^{129}$$Iの検出感度に優れているが、その測定は施設の運転状況等に依存し、すぐに測定結果を得られない。このため、トリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析(ICP-QQQ)装置を用いた畑土中$$^{129}$$I測定法の検討を行った。まず、ICP-QQQの測定条件の最適化を行った。次に、採取した畑土中$$^{129}$$I濃度を測定したところ、AMSで得られた結果と一致した。このことから、ICP-QQQにより、東海再処理施設周辺の畑土中$$^{129}$$I濃度を定量できることが分かった。

口頭

湿式分離法を用いたBiターゲットからのAt-211の分離

渡辺 茂樹; Balkin, E. R.*; Hamlin, D. K.*; Gagnon, K.*; Chyan, M.-K.*; Wilbur, D. S.*

no journal, , 

At-211(半減期:7.21時間)は、内用放射線治療への応用が期待されている$$alpha$$線放出核種である。At-211の製造では$$^{4}$$He$$^{2+}$$ビームを用いた$$^{209}$$Bi($$alpha$$,2n)反応によるAt-211の生成、および、乾式蒸留法による分離が一般的に行われてきた。しかし、乾式蒸留法は回収率が安定しないという問題点に加えて、内用放射線治療での利用に必須となる装置化に適さない。そこで、安定した回収率が期待でき、かつ装置化に適した湿式分離法に着目し、本法を用いたBiターゲットからのAt-211の分離を実施した。本講演ではその成果を報告する。

口頭

$$^{7}$$Li+$$^{186}$$W反応で観測された質量非対称核分裂

田村 信行; 廣瀬 健太郎; 西尾 勝久; 西中 一朗; 牧井 宏之; Orlandi, R.; L$'e$guillon, R.; Smallcombe, J.; Andreyev, A. N.; 大槻 勤*; et al.

no journal, , 

原子力機構・先端基礎研究センターでは、陽子過剰核$$^{180}$$Hgにおいて質量非対称な核分裂を観測し、アクチノイド原子核以外にも質量非対称分布を示す新たな領域が独立して存在することを明らかにした。理論によれば、鉛より軽い元素の中性子過剰核側に新たな質量非対称核分裂を示す原子核が存在するとされた。これを確認することを目的とし、本実験研究では、$$^{7}$$Li+$$^{186}$$W反応で生成される原子核の質量数分布を測定した。比較実験のため、$$^{7}$$Li+$$^{182,184}$$W反応も調べた。実験は、原子力機構タンデム加速器施設で行った。この結果、$$^{7}$$Li+$$^{186}$$W反応において質量非対称分裂を観測した。解析の結果、$$^{7}$$Liのブレークアップによって生成された$$^{3}$$Hが$$^{186}$$Wに吸収されてできる$$^{189}$$Reが質量非対称分裂の原因であると考えられた。

口頭

マイナーアクチノイドの中性子誘起核分裂および中性子捕獲断面積の同時測定法の開発

田村 信行; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 西中 一朗; 牧井 宏之; 木村 敦; 太田 周也*; Andreyev, A. N.; Vermeulen, M.*; Gillespire, S.*; et al.

no journal, , 

原子炉の運転に伴って長寿命のマイナーアクチノイド(MA)が生成する。このMAを分離・核変換することで将来にわたる環境への放射線影響を低減することが重要となっている。このための核変換炉を構築するため、MAの中性子入射断面積を高精度で測定する必要がある。本研究では、中性子誘起核分裂および中性子捕獲断面積を同時に測定する方法を開発し、これを用いて$$^{241}$$Amのデータを取得した。中性子飛行時間分析法を用いた本実験は、J-PARC/MLFのBL04コースで行った。核分裂事象を決定するため、即発中性子を有機液体シンチレータで検出した。この検出器を用いて捕獲反応で放出される$$gamma$$線も検出した。$$gamma$$線と中性子は、波形弁別法によって区別した。測定で得られた低エネルギー側の3つの共鳴のうち、捕獲断面積は従来の測定によく一致したものの、第2共鳴の核分裂断面積は従来より高い値を得た。核分裂および捕獲断面積を同時に測定する手法を見出したのは本研究が初めてであり、核データの高精度化につながる成果である。

口頭

表面電離イオン化効率に寄与する原子とイオンの励起準位の効果

浅井 雅人; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮

no journal, , 

103番元素Lrの第一イオン化エネルギーを実験的に決定するため、表面電離イオン化法を新たに開発し、その有効性を検証した。様々な希土類元素のイオン化効率とイオン化エネルギーの関係を測定し、表面電離イオン化プロセスを記述するSaha-Langmuirの式を用いてイオン化効率の値を再現できるかどうかを調べた。その結果、原子とイオンの励起準位の寄与を厳密に考慮することが極めて重要であり、それを考慮することで希土類元素のイオン化効率の値をSaha-Langmuirの式で精度よく再現できることを明らかにした。

口頭

40MeV重陽子照射で発生する高速中性子による医療用放射性核種の合成

塚田 和明; 佐藤 望; 渡辺 智; 石岡 典子; 初川 雄一; 橋本 和幸; 金 政浩*; 川端 方子; 佐伯 秀也; 永井 泰樹

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、主に癌などに対する高感度の診断及び治療が可能であるため世界中で重用されている。我々は、診断用RIとしてMo-99を、治療用RIとしてY-90を、そして診断・治療の両方に対応できるRIとしての期待が高いCu-64及びCu-67を、安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子を用いて合成することを目指して研究を行ってきた。本講演では、これら目的とするRIの生成に、40MeVの重陽子ビームを炭素あるいはBe標的に照射することで発生する高速中性子を利用し、実際に原子力機構高崎量子応用研究所AVFサイクロトロンにて上記RIの合成試験を行い、生成量の評価並びに副生成物に関する情報を得たので報告する。

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