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論文

Spatial distribution of radionuclides in seabed sediments off Ibaraki coast after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

永岡 美佳; 横山 裕也; 藤田 博喜; 中野 政尚; 渡辺 均; 住谷 秀一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1305 - 1308, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:21.46(Chemistry, Analytical)

東京電力福島第一原子力発電所事故により、さまざまな種類の放射性核種が大気や海に放出され、それらは核燃料サイクル工学研究所周辺にも到達した。そのため、海底土中の$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs, $$^{90}$$Sr及びプルトニウム同位体濃度の測定を行い、周辺環境における事故影響を調査した。海底土中の$$^{137}$$Cs濃度は6.1$$sim$$300Bq/kg・乾の範囲であり、$$^{134}$$Cs /$$^{137}$$Cs放射能比は0.48$$sim$$0.77の範囲であった。また、今回採取した最北地点(北茨城市沖)で$$^{137}$$Cs濃度は一番高く、その濃度は文部科学省が公表している値と同様であった。

論文

Mechanism of $$^{99}$$Mo adsorption and $$^{rm 99m}$$Tc elution from zirconium-based material in $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator column using neutron-irradiated natural molybdenum

Awaludin, R.*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; Herlina*; Mutalib, A.*; 木村 明博; 土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 石原 正博

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1481 - 1483, 2015/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:33.59(Chemistry, Analytical)

ジルコニウム系モリブデン吸着剤は、Mo吸着性能が高いため、中性子照射済天然同位体モリブデン用$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適している。しかしながら、Mo吸着及び$$^{rm 99m}$$Tc溶離のメカニズムについては解明されていない。本研究では、Mo吸着及び$$^{rm 99m}$$Tc溶離メカニズムをMo吸着前後及び$$^{rm 99m}$$Tc溶離後の吸着剤表面のSEM-EDSによる元素分析等により調査した。その結果、塩素イオンとMoイオンとのイオン交換反応によりMoが吸着することが確認できた。一方、溶離の過程で酸化剤を添加することにより$$^{rm 99m}$$TcはTcO$$_{4}$$$$^{-}$$の状態で溶離することが明らかとなった。

論文

Determination of $$^{129}$$I in the Accumulated radioactive water and processing water of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

島田 亜佐子; 酒谷 圭一; 亀尾 裕; 高橋 邦明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1137 - 1140, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:63.46(Chemistry, Analytical)

ゼオライトやスラッジなどの二次廃棄物の放射能量を見積もるために、福島第一発電所の放射性滞留水処理システムの前後から滞留水や処理水が採取された。これらの水試料に含まれるI $$^{-}$$を分析するために、固相抽出剤であるAnion-SRを用いた分離法を開発し、滞留水や処理水から分離した$$^{129}$$Iを反応セルを有する誘導結合プラズマ質量分析計により定量した。

論文

A Passive collection system for whole size fractions in river suspended solids

松永 武; 中西 貴宏; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 都築 克紀; 西村 周作; 小嵐 淳; 乙坂 重嘉; 佐藤 努*; 長尾 誠也*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1291 - 1295, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:63.46(Chemistry, Analytical)

河川中の懸濁物に含まれる放射性核種を研究する目的で、従来にない簡便な受動型の捕集方法を開発し、実証した。これは複数のカートリッジフィルターを備えた大型ホルダーを用いるものである。河川水は河床勾配を利用して、上流からホースによりフィルタホルダーに自然に導く。この方法により、長期にわたる無人捕集が可能になる。従来法に比較して大きな量(数十グラム以上)を捕集することになるので、通例の放射性核種濃度分析に加えて、懸濁物の特性分析も行うことができる長所を持つ。この手法は、懸濁物に含まれる化学物質の研究にも利用できるであろう。

論文

Characterization on the radioactive aerosols dispersed during plasma arc cutting of radioactive metal piping

島田 太郎; 田中 忠夫

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1345 - 1349, 2015/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:54.36(Chemistry, Analytical)

原子力施設の廃止措置を安全かつ適切に計画実施するためには、放射化・表面汚染の放射性機器の切断時に飛散するエアロゾルの生成・飛散挙動を把握する必要がある。放射性エアロゾルは作業者の内部被ばくだけでなく、周辺環境に放出され公衆被ばくの原因となる可能性がある。そこで放射性配管を対象にプラズマアーク切断試験を実施しエアロゾル比放射能の粒径分布等を取得した。試験にはJPDRの放射化配管とふげんの液体廃棄物処理系の表面汚染配管の2種類を用いた。グリーンハウス内で100A出力のプラズマ切断機を作業員が外周に沿って切断し、エアロゾルを含む空気を電子式低圧型カスケードインパクタELPIに導入して粒径分布を取得した。その結果、放射化配管の粒径別の$$^{60}$$Co比放射能は50%カットオフ径0.91$$mu$$mで母材の比放射能の2$$sim$$3倍程度となり、一方0.26$$mu$$m以上では母材の半分程度となった。表面汚染配管では0.054$$mu$$mで全粒子平均の約50倍となり、一方4$$mu$$m以上では1/8程度で放射化配管と比較して濃度差が大きいことが確認された。表面汚染の場合、汚染物が直接プラズマアークにより加熱され溶融蒸発し、さらに微小粒子に濃縮されたと考えられる。

論文

Cesium adsorption ability and stability of metal hexacyanoferrates irradiated with $$gamma$$-rays

有阪 真; 渡邉 雅之; 石崎 学*; 栗原 正人*; Chen, R.*; 田中 寿*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1543 - 1547, 2015/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.24(Chemistry, Analytical)

不溶性フェロシアン化物は、溶液中のセシウム(Cs)を選択的に吸着する材料としてよく知られている。本研究では、不溶性フェロシアン化物類縁体であるヘキサシアノ鉄酸金属錯体塩(MHCF: M=Fe, Cu, Ni)から成るナノ粒子吸着材を対象に、$$gamma$$線照射に対する吸着材の安定性と$$gamma$$線照射がCs吸着能に与える影響について調べた。50$$sim$$300kGyの吸収線量の範囲において、$$gamma$$線照射後の硝酸中にFe, Cu、又はNiがわずかながら検出され、吸収線量の増加に伴いそれらの濃度が増加することから、放射線分解の進行が確認された。その際、MHCF中の炭素, 窒素, 水素の組成比は維持されていた。一方、CsのMHCFへの分配係数は充分に大きな値を示し、明確な吸収線量依存性が見られなかったことから、長期の使用に耐え得ると考えられる。

論文

Production of $$^{rm 95m}$$Tc for Compton camera imaging

初川 雄一; 橋本 和幸; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 永井 泰樹; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1283 - 1285, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.39(Chemistry, Analytical)

$$^{rm 99m}$$Tcは広く医療診断に用いられている放射性診断薬であり、数多くの標識化合物が開発されている。近年天体核物理分野で開発されてきたコンプトンカメラの医療用への応用研究が行われているが141keVの放出$$gamma$$線を有する$$^{rm 99m}$$Tcは$$gamma$$線エネルギーが低くコンプトンカメラには不向きである。そこでより高エネルギー$$gamma$$線を放出するテクネチウム同位体の開発が求められている。800keVの$$gamma$$線を放出する$$^{rm 95m}$$Tcはコンプトンカメラ用RIの候補の一つである。本研究ではタンデム加速器で$$^{rm 95m}$$Tcを生成し、これを京都大学で開発されているコンプトンカメラでの撮像実験に供した。

論文

Lutetium-177 complexation of DOTA and DTPA in the presence of competing metals

渡辺 智; 橋本 和幸; 石岡 典子

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1519 - 1521, 2015/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.24(Chemistry, Analytical)

がん治療に有用な$$beta$$線放出核種である$$^{177}$$Lu(半減期6.7日)の製造研究($$^{176}$$Yb(n,$$gamma$$) $$^{177}$$Yb(T$$_{1/2}$$=1.911 h)$$rightarrow$$$$^{177}$$Lu)において、抗体標識に用いる二官能性キレート剤と$$^{177}$$Luとの錯形成時に、Ca, Fe及びZn等の金属元素が存在すると、錯形成の阻害が起こることを明らかにしている。ただし、Ca, Fe及びZnの存在量や、二官能性キレート剤の種類による阻害についての詳細は分かっていない。そこで、本研究では、DOTA及びDTPAと$$^{177}$$Luとの錯形成において、Ca, Fe又はZnを加えたときの影響について調べた。$$^{177}$$Lu溶液とCa(II), Fe(II)又はZn(II)溶液との混合溶液に、酢酸バッファーを加えた後、DOTA又はDTPA溶液を加えて$$^{177}$$Lu-DOTA又は$$^{177}$$Lu-DTPAを作製し、薄層クロマトグラフィーにより錯形成率を求めた。結果として、Ca, Fe又はZnの存在度が増加するに従い$$^{177}$$Luの錯形成率は減少し、また、DOTAよりもDTPAのほうが$$^{177}$$Luの錯形成率が高いことがわかった。以上から、抗体標識に用いる二官能性キレート剤として、DOTAよりもDTPAのほうが$$^{177}$$Luとの錯形成は有利であることが示唆された。

論文

$$alpha$$-radiation effect on solvent extraction of minor actinide

須郷 由美; 佐々木 祐二; 田口 光正; 石岡 典子

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1381 - 1384, 2015/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

$$alpha$$-Radiation effect on the extraction of $$^{241}$$Am was investigated using the solution of ${it N,N,N',N'}$-tetraoctyldiglycolamide pre-irradiated with $$alpha$$-particles provided by a tandem accelerator, in contrast to the irradiation using actinides as an $$alpha$$-particles emitter. $$^{241}$$Am was extracted almost quantitatively from the aqueous phase into the organic one. The concentration in the organic phase nearly kept constant even after irradiation with $$alpha$$-rays.

論文

Development of a He/CdI$$_{2}$$ gas-jet system coupled to a surface-ionization type ion-source in JAEA-ISOL; towards determination of the first ionization potential of Lr (Z = 103)

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 佐藤 望; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 宮下 直*; 金谷 佑亮; 長 明彦; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1253 - 1257, 2015/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:33.59(Chemistry, Analytical)

ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)に用いることのできる、He/CdI$$_2$$ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体および種々の短寿命希土類元素同位体のイオン化を行った。その結果、短寿命ローレンシウム同位体$$^{256}$$Lrを初めてイオン化・質量分離することに成功した。さらに、希土類元素を用いて得られた実効イオン化エネルギーとイオン化効率との相関関係から、Lrのイオン化エネルギーを初めて実験的に見積もった。

論文

Electrochemical behavior of americium in NaCl-2CsCl melt

林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1331 - 1334, 2015/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

NaCl-2CsCl溶融塩(823K)中のアメリシウムの電気化学的挙動を、サイクリックボルタンメトリ法及びディファレンシャルパルスボルタンメトリ法によって測定した。Am(III)イオンはAm(II)イオンを経てAmイオンに還元されること、及びAm(III)/Am(II)反応及びAm(II)/Am(0)反応の式量電位はそれぞれ-2.73及び-2.97(V vs Cl$$_2$$/Cl$$^-$$)であることを示した。

論文

Extraction of astatine isotopes for development of radiopharmaceuticals using a $$^{211}$$Rn-$$^{211}$$At generator

前田 英太*; 横山 明彦*; 谷口 拓海*; 鷲山 幸信*; 西中 一朗

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1465 - 1468, 2015/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:33.59(Chemistry, Analytical)

アルファ放射性同位体$$^{211}$$Atは、放射性同位体治療に有効であると注目されている。$$^{211}$$Rn-$$^{211}$$Atジェネレータによるアスタチンの利用促進を目指し、アスタチンの有機溶媒への抽出挙動を調べた。有機溶媒の中でも溶媒極性の大きいジイソプロピルエーテルとメチルイソブチルケトンへの分配比が大きいことがわかった。また、ジイソプロピルエーテルへの抽出において、高い塩酸濃度でより分配比が大きくなることが分かった。$$^{211}$$Rn-$$^{211}$$Atジェネレータ開発に有益なアスタチンの有機溶媒への抽出挙動を明らかにした。

論文

Optical properties of tetravalent uranium complexes in non-aqueous media

青柳 登; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1095 - 1098, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:63.46(Chemistry, Analytical)

Tetravalent uranium halides were studied to understand photo-physical behaviors under the unexplored condition such as in non-aqueous media at ambient condition or at a cryogenic temperature. The anhydrous uranium tetrahalides (synthesized) were added into a series of dry organic solvents or a hydrophilic ionic liquid to observe their UV-Vis-NIR absorption spectra and time-resolved luminescence spectra in detail. The lower energy bands of UX$$_{4}$$ (X = F, Br, and I) appearing in UV-Vis-NIR absorption spectra in dry 1,4-dioxane were assigned as the transition from the ground state manifold to higher multiples ranging from 6,000 to 12,000 cm$$^{-1}$$. In contrast, there is the spectral emerging for these absorption spectra in the IL at higher energy band around 12,000 to 18,000 cm$$^{-1}$$ with each peak broadened. These complexes exhibit white photoluminescence by UV-pulse excitation at $$lambda$$$$_{ex}$$ = 394 nm, with broad multiple peaks assigned. The fluorescence lifetimes for these are 12.8 ns (1,4-dioxane) and 18.6 ns (IL) in spite of the longer U-I separation than that of U-NCS. Chemical species and the coordination number of U$$^{rm IV}$$ in water, in organic solutions, and in an IL could be thoroughly different, resulting in a variety of spectra.

論文

Selected spectroscopic results on element 115 decay chains

Rudolph, D.*; Forsberg, U.*; Golubev, P.*; Sarmiento, L. G.*; Yakushev, A.*; Andersson, L.-L.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Gates, J. M.*; Gregorich, K. E.*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1185 - 1190, 2015/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:39.55(Chemistry, Analytical)

115番元素の$$alpha$$崩壊連鎖を30事象観測し、過去に$$^{288}$$115同位体として報告されている$$alpha$$崩壊連鎖と矛盾しないことを見出した。GEANT4モンテカルロシミュレーションにより高分解能$$alpha$$-光子同時計数実験結果の再現を試みた。この解析手法により、超重核のQ$$_{alpha}$$値や励起準位構造を精度よく導出できるようになる。

口頭

Production and utilization of radioactive astatine isotopes in the $$^7$$Li + $$^{nat}$$Pb reaction

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 山田 記大*; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 渡邉 茂樹; 石岡 典子; et al.

no journal, , 

29-57MeV $$^7$$Li+$$^{rm nat}$$Pb反応におけるアスタチン同位体の生成断面積を$$alpha$$-, $$gamma$$-スペクトロメトリーによって測定し、製造の基礎となる核データを決定した。励起関数を統計モデル計算と比較することによって$$^7$$Li+$$^{rm nat}$$Pb反応の反応機構を調べ、$$^7$$Liの分解反応の寄与を明らかにした。加えて鉛標的から無担体アスタチントレーサーを高放射化学純度、高化学純度で分離できる乾式蒸留法を開発した。

口頭

Luminescence spectroscopy of uranium complexes in non-aqueous media

青柳 登; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 木村 貴海

no journal, , 

Syntheses and optical properties of tetravalent or hexavalent uranium compounds were studied to understand photo-physics under the unexplored condition such as in non-aqueous media or the cryogenic temperature. Uranium dioxide, halides or uranium metal were used as starting materials to yield the luminescent compounds in a series of organic solvents; the luminescence-solvent structure relationship was investigated using UV-Vis absorption and time-resolved laser-induced luminescence spectroscopies.

口頭

Development of $$^{99}$$Mo-$$^{99m}$$Tc domestic production with high-density MoO$$_{3}$$ pellets by (n,$$gamma$$) reaction

土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 森川 康昌*; 山本 朝樹*; 神永 雅紀; 河村 弘

no journal, , 

JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープ$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存しているため、日本のメーカと共同で、JMTRを用いた$$^{99}$$Mo国産化製造に関するR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造技術開発、(2)溶媒抽出法による$$^{99m}$$Tcの抽出・濃縮及び(3)$$^{99m}$$Tc溶液の標識試験である。本発表では、これらのR&Dで得られた成果を報告する。

口頭

Solvent extraction of hexavalent Mo and W using 4-isopropyltropolone (Hinokitiol) for seaborgium (Sg) reduction experiment

宮下 直; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; 金谷 佑亮; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

4-イソプロピルトロポロン(ヒノキチール: HT)を用いた$$^{93m}$$Mo及び$$^{176}$$Wの溶媒抽出を行い、その抽出挙動をスロープアナリシスにより調べた。その結果、HT濃度に対する分配比の傾きはMoで1.88、Wで1.54となり、金属イオンと抽出剤が1:2で抽出化学種を形成していることがわかった。

口頭

Flow electrolysis of actinide ions utilizing electrocatalysis

北辻 章浩

no journal, , 

フロー電解法は、アクチノイド5価イオンの還元のような電気化学的に非可逆な反応であっても、全電解を容易に達成しやすい特長を持つ。電極触媒作用を有する白金黒付グラッシーカーボン遷移電極を作用極とするフロー電解セルを製作し、アクチノイドイオンの酸化還元に適用したところ、ネプツニウム5価イオンやプルトニウム5価イオンの還元に要する過電圧を大幅に低減することが可能となった。ウラン,ネプツニウム及びプルトニウムイオンの非可逆な電解還元反応過程を詳細に調べた。また、電極触媒作用を利用するアクチノイドイオンの酸化還元基礎データに基づき、目的とするアクチノイドイオンの原子価を迅速かつ精密に調整する方法を提案した。

口頭

Electrode reaction of actinide ions in a weak acidic solution

北辻 章浩; 音部 治幹; 木村 貴海

no journal, , 

弱酸性溶液中のウランの酸化還元電極反応をサイクリックボルタンメトリーにより調べた。U(VI)からU(V)への還元電流はpH4までの溶液では明瞭に観測できる。pH4の溶液中では、U(VI)の還元により生成する化学種の電極への吸着反応がサイクリックボルタモグラム上に観測された。この吸着種は+0.2Vと比較的負電位で酸化電流を与えることがわかった。pH2.9の溶液中ではU(V)は比較的安定に溶存するが、静置後30分経過すると凝集反応が急激に進み、電気化学測定でも分光測定でもU(V)が観測されなくなった。生成した凝集相をろ過により分離しX線回折により調べたところ、UO$$_{2}$$であることがわかった。この凝集相はU(V)の不均化により生成し、UO$$_{2}$$が共存するときにとりわけ生成速度が大きくなることがわかった。

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