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論文

Anion-exchange separation of americium and the lanthanides using a single column

宮本 ユタカ; 安田 健一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 18, p.13 - 15, 2018/07

これまでの研究で開発した陰イオン交換カラム1本による逐次分離法には、酢酸,塩酸そして硝酸の混合溶液を溶離液に使うことで、機能性の配位子や特別なカラムを使うことなく、ピコグラム量のアメリシウムをランタニドから完全に分離できる能力があることが分かった。この実験結果は環境試料中のアメリシウムやプルトニウム,ウラン,トリウムの極微量アクチニドが、この混合溶媒と一本の陰イオン交換カラムで逐次分離できることを意味している。

論文

Roles of d- and f-orbital electrons in the complexation of Eu(III) and Am(III) ions with alkyldithiophosphinic acid and alkylphosphinic acid using scalar-relativistic DFT calculations

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 17, p.9 - 15, 2017/03

金属イオンの原子価軌道の結合特性の観点から、密度汎関数計算をOドナーであるホスフィン酸とSドナーであるジチオホスフィン酸によるEu(III), Am(III)イオンの錯形成反応に適用した。Sドナー錯体として二つ、Oドナー錯体として四つの幾何異性体の構造最適化を行い、[M(H$$_{2}$$O)$$_{9}$$]$$^{3+}$$に対する錯形成による安定化エネルギーを見積もった。その結果、Oドナー配位子はEu(III)イオンに選択的に配位し、Sドナー配位子はAm(III)イオンに選択的に配位し、実験のAm/Eu選択性を再現した。d,f軌道電子の結合性に着目すると、d軌道電子の結合性に対する寄与はEu, Am錯体のどちらにおいても結合的な特性を持ち、同じ寄与を示した。一方、f軌道電子の寄与は、Eu, Am錯体間で異なり、Sドナー錯体の場合、Euの4f電子は非結合的、Amの5f電子は結合的に振舞うのに対し、Oドナー錯体では、Euの4f電子は結合的、Amの5f電子は反結合的に振舞うことが分かった。この結果から、d軌道電子の結合性は、Eu, Am錯体構造の類似性に、また、f軌道電子の結合性は、Eu, Amイオンの選択性の相違性に起因することが示唆された。

論文

Adsorption behavior of $$^{95}$$Nb and $$^{179}$$Ta as homologues of element 105, Db, on cation exchanger in HF/HNO$$_{3}$$ solution

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 當銘 勇人*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 13(1), p.9 - 12, 2013/06

105番元素ドブニウム(Db)のモデル実験として、周期表5族元素であるNbとTaの陽イオン交換樹脂に対する吸着挙動をHFとHNO$$_{3}$$の混合水溶液中において調べた。陽イオン交換樹脂中におけるこれらの元素の化学反応は平衡に即座に到達した。NbとTaの分配係数は本研究で調べたふっ化物イオン濃度範囲(10$$^{-7}$$-10$$^{-5}$$M)において、そのイオン濃度の増加とともに減少することを見いだした。NbとTaの分配係数の変化ははっきりと異なっており、この違いは異なるふっ化物錯体の形成によると考えられる。本実験結果に基づき、Dbのふっ化物錯体形成を明らかにするための陽イオン交換実験を提案する。

論文

Efficiency calibration of Ge detector for $$^{131}$$I and $$^{134}$$Cs in soil samples and a simplified calculation of cascade summing corrections for volume source

浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 大江 一弘; 佐藤 望; 豊嶋 厚史

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 12(1), p.5 - 10, 2012/06

福島第一原子力発電所の事故で汚染された土壌中の放射能を測定するため、体積線源中の$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csに対するGe検出器検出効率校正について検討した。$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs, $$^{175}$$Hf, $$^{88}$$Zrを含む溶液を土壌と混合して土壌標準線源を作製し、$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csの各$$gamma$$線に対する検出効率を精密に決定した。溶液中の放射能濃度は、同じ溶液で点線源を作製し、決定した。得られた検出効率を用いて、土壌試料中の$$^{134}$$Csの各$$gamma$$線に対するカスケードサムの補正量を実験的に評価した。体積線源に対するカスケードサムの補正量を簡単に計算するため、平均の検出効率を用いた簡易計算法について検討し、計算結果と実験値との比較からその有効性を検証した。

論文

Chemical studies of rutherfordium (Rf) and nobelium (No) on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 12(1), p.A1 - A6, 2012/05

近年、原子力機構で行われたラザホージウム(Rf)並びにノーベリウム(No)の化学的研究について概説する。迅速化学分離装置を用いてHF/HNO$$_{3}$$水溶液中におけるRfの陰イオン交換挙動を同族元素Zr並びにHfとともに調べた。実験条件下において、RfがZrやHfと同様にヘキサフルオロ錯体を形成する一方で、Rfの錯形成定数がZr, Hfに比べて少なくとも一桁以上小さいことを明らかにした。また、新たに開発した電解カラムクロマトグラフ装置を用いて、$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸水溶液中におけるNo$$^{2+}$$の酸化実験を行った。その結果、シングルアトムレベルでNo$$^{3+}$$に酸化することに初めて成功した。

論文

QA/QC activities and estimation of uncertainty for ultra-trace analysis of uranium and plutonium in safeguards environmental samples

臼田 重和*; 間柄 正明; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 國分 陽子; Lee, C. G.; 宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 伊奈川 潤; 桜井 聡; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(2), p.A5 - A9, 2011/01

保障措置にかかわる環境試料分析では、おもに極微量核物質(ウランやプルトニウム)の同位体比を測定する。その際要求される国際標準レベルの極微量分析におけるQA/QC活動と測定の不確かさ評価について、高度環境分析研究棟(CLEAR)で実施している保障措置環境試料に含まれる極微量核物質(ウランやプルトニウム)の同位体比分析を例に現状と課題を紹介する。

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

Sequential separation of U, Th, Pb and lanthanides with a single anion-exchange column

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明; 木村 貴海; 臼田 重和*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 10(2), p.7 - 12, 2009/12

単一イオン交換カラムと酢酸と塩酸/硝酸の混合溶媒を用いて50ngのウラン,トリウム,鉛そしてランタノイドを逐次分離した。これらの元素は回収率がどれも95%以上で除染係数は100以上であった。この分離技術で特別な試薬や装置を使うことなしに分離にかかる時間を減らし、既存の複雑な分離過程を単純化することができる。

論文

Anion-exchange behavior of Nb, Ta, and Pa as homologues of Db in HF/HNO$$_{3}$$ solutions

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 當銘 勇人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.69 - 72, 2007/10

Dbとフッ化物イオンとの反応を調べるための基礎実験として、その同族元素であるNb, Taと擬似同族元素であるPaのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換挙動を調べた。各元素に対するフッ化物イオンの配位の強さを、フッ化物イオン濃度[F$$^{-}$$]の関数(1$$times$$10$$^{-6}$$$$sim$$2$$times$$10$$^{-2}$$M)として詳細に調べた。陰イオン交換樹脂への吸着率から$$K$$$$_{rm d}$$値を算出し、$$K$$$$_{rm d}$$値のフッ化物濃度,硝酸濃度依存性から、各元素のトレーサ濃度におけるフッ化物イオンとの反応性を明らかにした。また、本実験条件において、それぞれの元素の挙動が互いに大きく異なることを見いだした。これらの結果と対象とした化学反応の平衡到達時間の測定結果から、DbのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換実験を行うための実験条件を検討する。

論文

Synthesis of endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenol by using higher fullerene

渡辺 智; 片渕 竜也*; 石岡 典子; 松橋 信平

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.105 - 107, 2007/10

Hydrophilic endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenols [$$^{133}$$Xe@C$$_{76}$$(OH)$$_{x}$$ and $$^{133}$$Xe@C$$_{84}$$(OH)$$_{x}$$] were synthesized from hydrophobic endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenes. The yields were found to depend on the solubility of endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenols in o-dichlorobenzene and water phases, reflecting the number of OH groups of the product. The endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenols stored in 0.9 % NaCl solution were stable enough for the use in nuclear medicine.

論文

Protein expression of ${it Saccharomyces cerevisiae}$ in response to uranium exposure

坂本 文徳; 南川 卓也; 香西 直文; 藤井 力*; 家藤 治幸*; Francis, A. J.; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.133 - 136, 2007/10

$$^{238}$$U(VI)と$$^{233}$$U(VI)を含む培地で培養した${it Saccharomyces cerevisiae}$の発現タンパク質を二次元電気泳動で分析した。${it S. cerevisiae}$BY4743株を5.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M濃度の$$^{238}$$U又は2.5 $$times$$ 10$$^{-6}$$ (2.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M濃度の$$^{238}$$Uより350倍放射能が強い)と5.0 $$times$$ 10$$^{-6}$$M濃度の$$^{233}$$Uを含む培地で、30$$^{circ}$$Cで112時間培養した上記培地での酵母の生育度はコントロール$$>$$ 2.5 $$times$$ 10$$^{-6}$$M $$^{233}$$U $$>$$ 2.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M $$^{238}$$U $$>$$ 5.0 $$times$$ 10$$^{-6}$$M $$^{233}$$U $$>$$ 5.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M $$^{238}$$Uの順であった。この結果は、ウランの放射線効果だけでなく化学的効果が酵母の生育に影響していることを示唆している。培地溶液中の$$^{238}$$U又は$$^{233}$$Uの濃度が減少していることからウランが酵母細胞に濃集していることを示している。$$^{238}$$U又は$$^{233}$$Uに暴露させた酵母タンパク質の二次元電気泳動解析では、ウランが存在しないコントロールでは見られないスポットが確認された。この結果は、ウラン存在下の酵母が特異的なタンパク質を発現していることを示している。

論文

Microbial transformations of plutonium

Francis, A. J.; Dodge, C. J.*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.121 - 126, 2007/10

Pu(IV)のクエン酸錯体の${it P. fluorescens}$による分解挙動及びPu(VI)の${it B. subtilis}$と粘土との混合物への吸着挙動を実験により調べた。その結果、クエン酸は速やかに分解され、Pu(IV)はポリマーとして沈殿すること、及びPu(VI)は${it B. subtilis}$に偏在することを明らかにした。

論文

Measurement of evaporation residue and fission cross sections of the reaction $$^{30}$$Si + $$^{238}$$U at subbarrier energies

西尾 勝久; Hofmann, S.*; 池添 博; He${ss}$berger, F. P.*; Ackermann, D.*; Antalic, S.*; Comas, V. F.*; Gan, Z.*; Heinz, S.*; Heredia, J. A.*; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.73 - 78, 2007/10

Effects of the prolate deformation of $$^{238}$$U on fusion were studied in the reaction $$^{30}$$Si + $$^{238}$$U at bombarding energies close to the Coulomb barrier. The fission cross section was measured at JAEA tandem accelerator to see the enhancement of the cross section in the subbarrier energy due to the lowering of the Coulomb barrier at the collision of the projectile to polar side of $$^{238}$$U. Evaporation residue cross sections were measured at UNILAC of GSI by using the velocity filter SHIP to determine the fusion probability. In the subbarrier region, we could produce isotope $$^{264}$$Sg by 4n channel, but fusion hindrance was implied in the analysis. At above barrier energies, we produced $$^{263}$$Sg by 5n channel. The analysis suggests that there is no fusion hindrance at the equatorial collisions.

論文

Production and chemistry of transactinide elements

永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(8), p.205 - 210, 2005/12

周期表の重い上限に位置する超アクチノイド元素の合成と化学的研究に関してレビューする。超アクチノイド元素は加速器を使って人工的に合成されるが、生成量はきわめて少なく1分間に1原子程度又はそれ以下である。しかも寿命が短く数10秒以下で壊変してしまう。このため化学操作で一度に扱える原子の数は1個しかなく、実験的に超アクチノイド元素の化学的性質を明らかにするのは非常に困難である。ここではヨーロッパのグループが行った、周期表第7族に属すると期待される107番元素ボーリウムの合成と気相化学的研究を紹介し、同じ族と予想されるテクネチウムやレニウムの性質との比較などを議論する。また原研で進めている104番元素ラザホージウムの溶液化学的研究の最新の成果を紹介しながら、超アクチノイド元素の化学的研究の現状とこれまでの到達点を概説する。

論文

Application of PZC to $$^{188}$$W/$$^{188}$$Re generators

松岡 弘充; 橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.189 - 191, 2005/12

レニウム-188は、高エネルギーの$$beta$$線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、$$^{188}$$W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られる$$^{188}$$Wの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出した$$^{188}$$Reの放射能濃度が低くなる問題点がある。$$^{188}$$Reの放射能濃度の向上を目指して、原研と(株)化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCが$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターへ応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。$$^{188}$$WのPZCカラムへの吸着収率,$$^{188}$$Reのカラムからの長期溶離安定性,$$^{188}$$WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離した$$^{188}$$ReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間における$$^{188}$$WのPZCへの安定した吸着,$$^{188}$$ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。

論文

Labeling of bifunctional chelating agent, MAG3, with carrier-free $$^{188}$$Re

橋本 和幸; Wan, K. W. H. B. B.*; 松岡 弘充

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.193 - 196, 2005/12

治療に有効な核的特性を有するラジオアイソトープ(RI)をがんへ集積する性質を有する生理活性物質(モノクローナル抗体等)に標識した化合物は、がんの内用放射線治療への応用が期待されている。メルカプトアセチルトリグリシン(MAG3)は、生理活性物質のRI標識に有用な二官能性配位子の一つである。本研究では、がん治療に有効な核的特性を有するジェネレータ製無担体$$^{188}$$ReによるMAG3標識について、直接合成法及び中間体を生成させるtransfer配位子(クエン酸及びグルコン酸)を用いた合成法による標識条件(Reの還元剤である塩化スズ濃度,pH,MAG3濃度,transfer配位子濃度,担体の有無等)の違いを詳細に比較検討した。最適条件下では、いずれの方法によっても90%以上の標識率が得られた。直接法とtransfer配位子法を比較すると、直接法は、反応を窒素気流中で行い、さらに溶媒の除去操作が必要であるが、transfer配位子法では必要がない。したがって、操作上は、transfer配位子法の方が簡便である。また、transfer配位子の違いにより、標識率のpH依存性の違いや室温での反応性の違いなどが観察された。今後は、transfer配位子の違いによる抗体標識及びtransfer配位子を利用した他の有用配位子の標識に関する検討を行う予定である。

論文

Study on electrolytic reduction of pertechnetate in nitric acid solution for electrolytic extraction of rare metals for future reprocessing

朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12

将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと$$pm$$0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。

論文

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

論文

Radiochemical studies of the transactinide element, rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(2), p.A21 - A28, 2005/12

原研における超アクチノイド元素ラザホージウムの放射化学的研究をレビューする。超アクチノイド核種$$^{261}$$Rfを東海研タンデム加速器を用いて$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応で合成し、最大生成断面積を13nbと決定した。生成率は2分間に1原子であった。この$$^{261}$$Rfの酸溶液中でのイオン交換挙動を、当グループで開発した迅速イオン交換分離装置を用いて単一原子レベルで系統的に調べた。その結果、塩酸や硝酸溶液中ではラザホージウムが周期表第4族元素の性質を示すことを明らかにした。一方フッ化水素酸溶液中では、他の第4族元素とは著しく異なるイオン交換挙動を示した。この奇妙な化学挙動は重元素領域で期待される相対論的効果の影響を示唆している。

論文

Transmutation of technetium in the experimental fast reactor "JOYO"

青山 卓史; 前田 茂貴; 前田 幸基; 鈴木 惣十

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.279 - 282, 2005/12

環境負荷低減の観点から、高速炉における長半減期核分裂生成物(Long-Lived Fiision Product, LLFP)の核変換技術が検討されている。本報告では、サイクル機構大洗工学センター高速実験炉「常陽」において、LLFP核変換の実現可能性を評価した結果を報告する。高効率な核変換特性を持った照射場を設置するために、反射体領域の反射体6体を中性子減速用の集合体に置き換え、その中心に試験用の集合体を配置する方法を検討した。中性子減速材としては、減速物質の代表としてベリリウム(Be)及び水素化物(ZrH1.65)を採用し、核変換効率に対する減速材充填率や炉心燃料及び遮へい集合体への影響を評価した。充填率を最適化した結果、試験用集合体の炉中心レベルにおける$$^{99}$$Tcの核変換率はBe減速材で27.8%/year、ZrH$$_{1.65}$$減速材で20.1%/yearとなった。この結果、十分な核変換率が得られる照射場の設置可能性を示し、今後の課題を摘出した。

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