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論文

The Kinetics and mechanism of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition at the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface in bicarbonate solution

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 北村 暁; 紀室 辰伍

RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08

 被引用回数:0

The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO$$_{3}$$$$^{-}$$) concentrations in the groundwater, as well as H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H$$_{2}$$O$$_{2}$$ addition (300 $$mu$$M) to U$$_{3}$$O$$_{8}$$/bicarbonate mixtures. As the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition at the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate ($$leq$$ 5 mM HCO$$_{3}$$$$^{-}$$) to oxidative at high bicarbonate ($$geq$$ 10 mM HCO$$_{3}$$$$^{-}$$). Catalytic H$$_{2}$$O$$_{2}$$ at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.

論文

Synthesis and characterization of iodovanadinite using PdI$$_{2}$$, an iodine source for the immobilisation of radioiodine

Johnstone, E. V.*; Bailey, D. J.*; Lawson, S.*; Stennett, M. C.*; Corkhill, C. L.*; Kim, M.*; Heo, J.*; 松村 大樹; Hyatt, N. C.*

RSC Advances (Internet), 10(42), p.25116 - 25124, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

The synthesis of a palladium-containing iodovanadinite derivative, hypothetically "PdPb$$_{9}$$(VO$$_{4}$$)$$_{6}$$I$$_{2}$$", was attempted using PdI$$_{2}$$ as a source of iodine in searching for a novel waste form for radioiodine. The resulting products were characterized using X-ray diffraction, scanning electron microscopy, energy-dispersive X-ray analysis, IR spectroscopy, thermal analysis and Pd K XANES. Results showed that PdI$$_{2}$$ can function as a sacrificial iodine source for the formation of iodovanadinite, prototypically Pb$$_{10}$$(VO$$_{4}$$)$$_{6}$$I$$_{2}$$, however, the incorporation of Pd into this phase was not definitively observed. Overall, the key novelty and importance of this work is in demonstrating a method for direct immobilisation of undissolved PdI$$_{2}$$ from nuclear fuel reprocessing, in a composite wasteform in which I-129 is immobilised within a durable iodovandinite ceramic, encapsulating Pd metal.

論文

Complexation and bonding studies on [Ru(NO)(H$$_{2}$$O)$$_{5}$$]$$^{3+}$$ with nitrate ions by using density functional theory calculation

加藤 茜*; 金子 政志; 中島 覚*

RSC Advances (Internet), 10(41), p.24434 - 24443, 2020/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:62.74(Chemistry, Multidisciplinary)

高レベル放射性廃液中のルテニウム化学種の安定性を予測することを目的として、硝酸溶液中のルテニウムニトロシル錯体の錯生成反応を密度汎関数法(DFT)を用いて調査した。DFT計算によって得られた[Ru(NO)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$]の最適化構造を既報の実験値と比較した結果、Ru-配位子結合距離やIR振動数を再現することが分かった。幾何異性体間のギブズエネルギーの比較した結果、硝酸イオンの錯生成反応は、Ru-NO軸に対してエクアトリアル平面に配位することによって進行することが明らかになった。また、逐次錯体生成反応におけるギブズエネルギー差を見積ったところ、Ru錯体種と置換する配位子との会合エネルギーを考慮することによって、6M硝酸中のRu錯体種のフラクションを再現することに成功した。Ru-配位子との配位結合の解析の結果、Ru錯体種の安定性は、トランス影響に起因する電子密度の違いによって説明できることが示唆された。本研究は、硝酸中における白金族元素の詳細な錯生成反応のモデル化に寄与することが期待される。

論文

Hydrogen absorption and desorption on Rh nanoparticles revealed by ${it in situ}$ dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy

Song, C.*; Seo, O.*; 松村 大樹; 廣井 慧*; Cui, Y.-T.*; Kim, J.*; Chen, Y.*; Tayal, A.*; 草田 康平*; 小林 浩和*; et al.

RSC Advances (Internet), 10(34), p.19751 - 19758, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

To unveil the origin of the hydrogen-storage properties of rhodium nanoparticles (Rh NPs), we investigated the dynamical structural change of Rh NPs using ${it in situ}$ dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy (XAFS). The variation of the Rh-Rh interatomic distance and Debye-Waller factor of Rh NPs with a size of 4.0 and 10.5 nm during hydrogen absorption and desorption suggested that they have a different mechanism for hydrogen absorption, which is that the hydrogen absorption on the inner site has a greater contribution than that on a surface for Rh 4.0 nm. In the case of Rh 10.5 nm, it is opposed to Rh 4.0 nm. This study demonstrates a powerful ${it in situ}$ XAFS method for observing small local structural changes of metal nanoparticles and its importance for understanding of the hydrogen-absorption properties of Rh NPs with an interesting hydrogenation mechanism.

論文

Time-controlled synthesis of the 3D coordination polymer U(1,2,3-Hbtc)$$_{2}$$ followed by the formation of molecular poly-oxo cluster {$rm U$_{14}$$} containing hemimellitate uranium(IV)

Dufaye, M.*; Martin, N. P.*; Duval, S.*; Volkringer, C.*; 池田 篤史; Loiseau, T.*

RSC Advances (Internet), 9(40), p.22795 - 22804, 2019/07

AA2019-0270.pdf:1.14MB

 被引用回数:8 パーセンタイル:60.04(Chemistry, Multidisciplinary)

4価ウラン(U(IV))のヘミメリット酸との配位化合物がアセトン+水溶媒中で2種類合成され、構造同定された。水分量を調整したアセトン溶媒中では、U(IV)の加水分解はゆっくりと起こり、その結果、{$rm U$_{12}$$}$ $や{$rm U$_{14}$$}$ $といった特異なポリオキソ-U(IV)クラスターが生成していることを確認した。

論文

Enhancement of Fe-N-C carbon catalyst activity for the oxygen reduction reaction; Effective increment of active sites by a short and repeated heating process

保田 諭; 内堀 揚介*; 分島 亮*; 日夏 幸雄*; 小河 浩晃; 矢野 雅大; 朝岡 秀人

RSC Advances (Internet), 8(66), p.37600 - 37605, 2018/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.43(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、酸素還元活性サイトである、Fe原子が窒素ドープナノグラフェンに配位結合したFe-N-C活性サイトを、高比表面積の垂直配向カーボンナノチューブ(VA-CNT)表面に担持し、酸素還元反応(ORR)活性なFe-N-G担持/VA-CNT(Fe-N-G/VA-CNT)触媒を開発する設計指針を得る。これまで、FeおよびNを含む鉄フタロシアニン分子を前駆体とし、VA-CNT表面に吸着させ焼成することによりFe-N-G/VA-CNT触媒の開発に成功してきた。本申請案では、Fe-N-C構造形成のカギとなる触媒焼成条件がORR活性能に与える影響について精査した。その結果、短時間加熱と急冷を繰り返すプロセスでは、任意の繰返し数において、Fe-N-C活性サイトの構成元素であるFeおよびN原子の熱脱離が抑制され、Fe-N-C構造の質量密度の増加によるORR活性能の向上が観察された。この結果は、焼成時における熱履歴を制御することで高活性化が可能であり、非白金系ORR触媒実現のための設計指針を得ることができた。

論文

Role of Tf$$_{2}$$N$$^{-}$$ anions in the ionic liquid-water distribution of europium(III) chelates

岡村 浩之; 青柳 登; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

RSC Advances (Internet), 7(13), p.7610 - 7618, 2017/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:55.9(Chemistry, Multidisciplinary)

液-液分配および時間分解レーザー励起蛍光分光法(TRLFS)によって、2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)によるEu(III)キレートのイオン液体-水分配系におけるビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(Tf$$_{2}$$N$$^{-}$$)アニオンの役割を研究した。Eu(tta)$$_{3}$$の分配定数に対するイオン液体の効果を正則溶液論に基づいて評価したところ、1-アルキル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N])におけるEu(tta)$$_{3}$$の分配定数は、[C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中のEu(tta)$$_{3}$$の溶媒和効果により著しく増加することがわかった。また、合成した[Eu(tta)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$]のTRLFSから、一連の[C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]中ではEu(tta)$$_{3}$$キレートはほぼ完全に脱水和することが明らかになった。さらに、20Mの水を含む過塩素酸1-エチル-3-メチルイミダゾリウム([C$$_{2}$$mim][ClO$$_{4}$$])中では、2あるいは3分子の水が配位していたのに対して、0.50 MのTf$$_{2}$$N$$^{-}$$と20 Mの水を含む[C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N, ClO$$_{4}$$]中では水和数は約1となった。これらの結果から、[Eu(tta)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$]の配位水がTf$$_{2}$$N$$^{-}$$アニオンに置換されることが示された。実際、[C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]存在下におけるエレクトロスプレーイオン化質量分析法により、アニオン性の付加物[Eu(tta)$$_{3}$$(Tf$$_{2}$$N)]$$^{-}$$が観測された。

論文

Effect of storage environment on hydrogen generation by the reaction of Al with water

Wang, Y.-Q.*; Gai, W.-Z.*; Zhang, X.-Y.*; Pan, H.-Y.*; Cheng, Z.-X.*; 徐 平光; Deng, Z.-Y.*

RSC Advances (Internet), 7(4), p.2103 - 2109, 2017/01

AA2016-0521.pdf:1.55MB

 被引用回数:18 パーセンタイル:66.56(Chemistry, Multidisciplinary)

Al powder was stored in saturated water vapor, oxygen, nitrogen and drying air separately for a time period up to about six months, the degradation behavior of Al activity was characterized by the reaction of Al with water. It was found that water vapor decreased the induction time for the beginning of Al-water reaction and reduced the total hydrogen generation per unit weight of Al, while oxygen increased the induction time and retarded the Al-water reaction. In contrast, the effect of nitrogen and drying air on Al activity was weak. The mechanism analyses indicated that water vapor promoted the hydration of Al surface passive oxide film and speeded up the reaction of Al with water, while oxygen thickened the passive oxide film of Al surface and prolonged its hydration process. These imply that water vapor rather than oxygen is responsible for the degradation of Al activity during storage under ambient condition.

論文

Kinetics study of the Al-water reaction promoted by an ultrasonically prepared Al(OH)$$_{3}$$ suspension

Liang, G.-H.*; Gai, W.-Z.*; Deng, Z.-Y.*; 徐 平光; Cheng, Z.*

RSC Advances (Internet), 6(42), p.35305 - 35314, 2016/04

AA2016-0023.pdf:1.41MB

 被引用回数:13 パーセンタイル:52.59(Chemistry, Multidisciplinary)

Hydrogen is an ideal fuel for fuel cells because its reaction byproduct with oxygen is environmentally benign. To resolve the safe storage and low cost transportation problem, the onsite hydrolysis reaction in water has been recently employed as a new-type portable hydrogen source. Metal Al is thought as a promising hydrogen-generation material due to its relative low price, light atomic weight and abundance in the earth. In order to promote the reaction of Al particles with water and weaken the inhabitation phenomenon of dense passive oxide film on Al surface, the effect of ultrasonically prepared Al(OH)$$_{3}$$ suspension on the kinetics of Al-water reaction was investigated in this paper. It is found that the induction time for the beginning of Al-water reaction decreases and the reaction rate increases with increasing the suspension concentration, volume and temperature, which is ascribed to the exothermic characteristics of Al-water reaction.

論文

Sequential radiation chemical reactions in aqueous bromide solutions; Pulse radiolysis experiment and spur model simulation

山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:42.31(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロマイド(Br$$^{-}$$)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBr$$^{-}$$の濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBr$$^{-}$$とOHラジカルの反応機構は不明であった。N$$_{2}$$OおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBr$$^{-}$$の反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応してBrOH$$^{cdot -}$$、さらにBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生じる。異なる実験条件で得られたBrOH$$^{cdot -}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$のタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH$$^{cdot -}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$ + 2OH$$^{-}$$の反応(反応度度定数: k=3.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。

論文

Monte Carlo simulation studies of cation selectivity in ion exchange of zeolites

中村 博樹; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

RSC Advances (Internet), 4(95), p.52757 - 52761, 2014/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:23.25(Chemistry, Multidisciplinary)

福島の原子力発電所事故を受けて、汚染水の除染などのために放射性物質の吸着材としてゼオライトが注目されている。Csなどの放射性物質の吸着の選択性はゼオライトの種類によって差があることが知られている。しかし、その種類が多すぎるため、すべての種類に対して、Cs選択性を実験で評価するのは困難である。そこで、本研究では、数値シミュレーションによって、Csの選択性を評価する方法を確立することを目的とした。具体的には、モンテカルロ法によるイオン交換等温曲線を評価する手法を確立し、実験結果との比較によって、その有効性を探った。今回、開発した手法を応用することにより、より効率的なCs吸着物質としてのゼオライトの開発に貢献することが期待される。

論文

Origin of the enhancement of electrocatalytic activity and durability of PtRu alloy prepared from a hetero binuclear Pt-Ru complex for methanol oxidation reactions

大川 侑久*; 増田 卓也*; 上原 広充*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; 魚崎 浩平*

RSC Advances (Internet), 3(35), p.15094 - 15101, 2013/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:39.22(Chemistry, Multidisciplinary)

PtRu alloy, prepared by pyrolysis of hetero bi-nuclear PtRu complexes, showed a higher electrocatalytic activity and durability in the methanol oxidation reaction than PtRu alloy prepared by pyrolysis. The origin of this activity enhancement was investigated by XPS and Ru K edge XAFS measurements. Although both alloys were composed of metallic Pt and Ru oxide, the Ru oxide in the PtRu alloy prepared from the PtRu complex had greater oxygen deficiency than that in the PtRu alloy. XAFS measurements showed that the RuO distance of the former was longer than that of the latter, suggesting the presence of the weakly coordinated oxygen species, water, in the PtRu alloy prepared from the PtRu complex. The water coordinated to Ru can become an active oxidant, surface RuOH, under electrochemical conditions and enhance MOR activity and durability.

論文

Formation of an Fe-H complex anion in YFe$$_{2}$$; Adjustment of imbalanced charge by additional Li as an electron donor

松尾 元彰*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 佐藤 龍太郎*; 高木 成幸*; 三輪 和利*; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

RSC Advances (Internet), 3(4), p.1013 - 1016, 2013/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:53.51(Chemistry, Multidisciplinary)

The novel complex hydride YLiFeH$$_{6}$$ with the Fe-H complex anion ([FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$) was synthesized by hydrogenation of YFe$$_{2}$$ together with additional Li. Li adjusts the original imbalanced charge between Y$$^{3+}$$ and [FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$ by donating an electron to convert into Li$$^{+}$$ during the hydrogenation, resulting in the formation of the well charge-balanced state of Y$$^{3+}$$Li$$^{+}$$[FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$.

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