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論文

$$^{107}$$PdのICP-MS測定のためのレーザー誘起光還元法による非接触・選択的パラジウム分離; 分離条件とPd回収率の関係

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩

分析化学, 66(9), p.647 - 652, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.97(Chemistry, Analytical)

ウランの核分裂生成物の一つである$$^{107}$$Pdは、半減期が約650万年と長く、長期間に渡り放射線を放出して人体に影響を及ぼす可能性があることから、高レベル放射性廃液(HLLW)中の存在量を正確に把握する必要がある。しかし、これまでその存在量の実測報告例はない。本研究では、遠隔・非接触分離が可能なレーザー誘起光還元法のHLLWへの適用を念頭に、HLW模擬液を用いて種々の分離条件がPd回収率に与える影響を検討した。Pdの回収率は、還元剤として作用するエタノール濃度、レーザー光の照射時間とパルスエネルギーに依存し、それぞれ40%、20分、100mJとした場合に60%となった。また、Pd濃度0.24$$mu$$g mL$$^{-1}$$から24$$mu$$g mL$$^{-1}$$の広い濃度範囲において、主要な放射能源やスペクトル干渉源となる元素を99.5%以上の割合で除去し、Pdを高純度に分離できることを明らかにした。本条件によれば、レーザー誘起光還元法はHLLWなど実際の放射性廃棄物に含まれる$$^{107}$$PdのICP-MS測定前処理法として、十分に適用可能である。

論文

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd recovered by laser-induced photoreduction with inductively coupled plasma mass spectrometry

浅井 志保; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

Analytical Chemistry, 88(24), p.12227 - 12233, 2016/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:55.57(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物中の放射能インベントリを合理的に積算するためには、実廃棄物の分析値によって裏付けられた信頼性の高い放射能評価値が不可欠である。$$^{107}$$Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)の主要な発生源である使用済燃料中に存在し、HLWの放射能評価対象核種の1つとされている。しかしながら、測定が困難であるため実測値の報告例がなくHLW中存在量は未評価である。本研究では、ICP-MSによる使用済燃料中$$^{107}$$Pdの定量を目的とし、パルスレーザー照射によって誘起されるPdの光還元反応を利用した迅速簡便な分離法を開発した。方法の妥当性検証のため使用済燃料試料に適用したところ、20分のレーザー照射によって使用済燃料試料中に存在する約90%のPdが回収され、かつ不純物がほとんど存在しない純粋なPd沈殿が得られた。したがって、不純物による測定干渉がない正確な$$^{107}$$Pd定量値が得られ、初めての実測例となった。

口頭

レーザー微粒子化反応を利用した放射性廃棄物中$$^{107}$$Pdの分析手法開発

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 間柄 正明

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物中に含まれる$$^{107}$$Pdの処分の安全評価信頼性向上ためには、インベントリ評価値検証のための分析手法開発が必要である。$$^{107}$$Pdは長寿命かつ低エネルギー純$$beta$$核種であり、放射線計測は難しい。よって、既存の分析例では化学分離後に質量分析法を適用する手法が用いられている。しかし、既存法では分離操作が繁雑になる上に、吸着剤からのPd回収も難しく、正確な$$^{107}$$Pdの定量は困難である。これらの問題を解決するため、我々はレーザー微粒子化法をPd分離に用いる新規分析プロセスの検討にあたった。本発表では、14種類の元素が含まれた高レベル放射性廃液模擬試料にレーザー微粒子化法を適用し、Pd回収基礎実験を行った。ICP-MSを用いた測定結果から、Pd回収率がレーザー照射時の液性、および微粒子化反応の犠牲剤であるエタノール含有率に依存することを明らかにした。また、微粒子への他元素の混入が数%以下であることから、微粒子化反応の元素選択性が高いことが示された。

口頭

ICP-MSによる長寿命核種$$^{107}$$Pdの定量を目的としたレーザー微粒子化元素分離を用いるPd同位体の分析手法開発

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 間柄 正明

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物(HLW)の安全で合理的な処分の実施には、HLW中に含まれる長寿命核種定量法の開発が必要である。その中でも$$^{107}$$Pdは、長寿命かつ低エネルギー純$$beta$$核種であるために放射線計測では高感度かつ正確な分析が難しく、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いる方法が有効である。しかし、ICP-MSを用いる場合は、試料作製の過程における分離操作の複雑さと、分離操作時の同重体$$^{107}$$Ag混入の恐れという課題がある。これらの課題を克服すべく、我々はこれまでにレーザー微粒子化元素分離によるPd分離法を14種類の元素を含むHLW模擬試料に適用し、得られるPd粒子への不純物混入率が数%以下で、優れた分離性能を示すことを証明した。本研究ではレーザー照射時における照射時間、およびレーザー光のパルスエネルギーがPd回収率に及ぼす影響を明らかにするために、HLW模擬試料からのPd分離回収基礎実験を行った。Pd回収率は、レーザー光照射時間の増加とともに向上し、20分で最大となった。また、レーザー光のパルスエネルギーを50, 100, 150mJと変化させた結果、100mJの時に回収率が最大となった。

口頭

放射性廃棄物中$$^{107}$$Pd質量分析のためのレーザー微粒子化反応を利用したPd分離法の開発

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 北辻 章浩

no journal, , 

$$^{107}$$Pdは高レベル放射性廃棄物(HLW)に含まれる長寿命核種の1つである。HLWの安全で合理的な処分の実施にはその存在量を知るための分析手法が必要だが、現在分析例は存在していない。長寿命かつ低エネルギー純$$beta$$核種という$$^{107}$$Pdの特性から放射線計測の適用は難しく、高感度な質量分析法(ICP-MS)が有効である。しかし、質量分析では前処理として化学分離操作が必要となる。分析対象のHLWは高濃度の放射性核種を含み、被ばくや作業環境の汚染を低減する観点から化学分離操作の単純化が望ましい。我々はこれまでにレーザー微粒子化元素分離法をPd分離に用いる方法を考案し、液性や照射時間、パルスエネルギーがPd回収率に与える影響を評価した。本発表では、模擬HLWからPdを回収した際の共存元素の除去能を除染係数により評価した。その結果、微粒子化反応のPd選択性が極めて高く、分離後にはすべての共存元素を分離前の約1000分の1以下に低減できた。Sr, Cs, Baなどの主要な放射線源およびスペクトル干渉源であるZrを分離材料不要かつ非接触で除去できるため、HLWへの適用も充分に可能と考えられる。

口頭

Non-contact Pd separation based on laser-induced particle formation for determination of $$^{107}$$Pd with ICP-MS

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 北辻 章浩

no journal, , 

Palladium-107 can be found in high-level radioactive wastes (HLW). Owing to its long half-life (6.5 million years), determination of the $$^{107}$$Pd contents in HLW is essential for an evaluation of the long-term safety of HLW repositories. We developed a procedure for the determination of the $$^{107}$$Pd, but there were difficulties in separation prior to the ICP-MS measurement. Complicated analytical procedure may cause contaminations by radioactive components and an isobar $$^{107}$$Ag which can be a isobaric interference in the measurement. In this study, a simple separation technique based on laser-induced microparticle formation that allows non-contact separation was developed. The recovery percentage of Pd from a simulated HLW solution reached 60%, while 99% of the other 13 elements were removed. In addition, no signals of $$^{107}$$Ag was detected in the Pd particles. These results indicate that highly-selective separation of Pd is achievable with the proposed separation procedure.

口頭

レーザー誘起光還元法により使用済燃料から回収したPd中$$^{107}$$Pdの定量

浅井 志保; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

no journal, , 

$$^{107}$$Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種の1つであり、HLWにおける長期的な安全評価の対象核種となっている。したがって、HLW中の$$^{107}$$Pd存在量を正確に把握する必要があるが、HLWは放射能を多量に含んでおりPdの回収操作が困難であるため、これまで$$^{107}$$Pdの存在量は未評価であった。そこで本研究では、Pdの回収操作における被ばく低減を目的として、レーザー誘起光還元法に基づく遠隔分離法に着目し、同法をHLWの発生元である使用済燃料の溶解液に適用した。使用済燃料試料から実際に回収されたPd沈殿中には、アクチノイド(U, Np, Pu, Am, Cm)および主要な核分裂生成物(Sr, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Ba, Cs, Ceなど)はほぼ検出されなかったことから、ICP-MS測定において107の質量スペクトルが干渉を受けることなく、正確な$$^{107}$$Pd定量値が得られた。主成分$$^{238}$$Uの重量あたりに換算すると、使用済燃料中の$$^{107}$$Pd存在量は239$$pm$$9ng/mg-$$^{238}$$Uとなった。

口頭

原子力発電所で使われた燃料からのパラジウムの回収と定量

浅井 志保; 蓬田 匠

no journal, , 

使用済燃料中に存在するパラジウムは長半減期(約650万年)の放射性同位体$$^{107}$$Pdを含んでいることが特徴である。このため、長期にわたって放射線を放出し人体に影響を及ぼす可能性があり、資源利用や放射性廃棄物としての処分を検討する際には、$$^{107}$$Pdの存在量を測定し、$$^{107}$$Pdによる放射線の長期的な影響を予測する必要がある。使用済燃料中$$^{107}$$Pdの存在量を正確に測定するには、純度の高いパラジウムの回収が不可欠であるが、従来法では困難であるため、これまで使用済燃料中の$$^{107}$$Pdが実際に測定された例がなかった。本研究では、パルスレーザーを試料に照射してパラジウムを選択的に沈殿分離し、使用済燃料中に存在する$$^{107}$$Pdを世界で初めて定量することに成功した。この方法では、約20分のレーザー照射で90%以上のパラジウムを使用済燃料から回収できる。得られたパラジウム沈殿を王水で溶解し、使用済燃料を構成する主要元素の濃度をICP-MSによって測定した。その結果、パラジウム以外の元素はほぼ検出されず、99.9%以上の純度でパラジウムが回収され、正確な$$^{107}$$Pdの定量が実現した。

口頭

Direct measurement of $$^{107}$$Pd in Pd metal recovered from spent nuclear fuel with laser ablation ICP-MS

浅井 志保; 大畑 昌輝*; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

no journal, , 

Contents of $$^{107}$$Pd in a spent nuclear fuel sample was determined with laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry (LA-ICP-MS). With its long half-life of 6.5$$times$$10$$^{6}$$ years, the accurate determination of the amount of $$^{107}$$Pd in spent nuclear fuel is essential for evaluating long-term radiation effects to the environment after the disposal. Pd in spent nuclear fuel solution was separated by precipitation triggered by photoreduction of Pd(II) with pulsed laser irradiation. The laser operation conditions of LA were optimized using a non-radioactive Pd precipitate prepared following the same procedure with a simulated spent nuclear fuel solution including a $$^{105}$$Pd -enriched stable isotope standard. The results obtained through direct measurement with LA-ICP-MS agreed well with those obtained in conventional solution nebulization mode which requires dissolution of the precipitate.

口頭

使用済燃料から回収した金属パラジウムのLA-ICP-MSによる同位体測定

浅井 志保; 大畑 昌輝*; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

no journal, , 

放射性廃棄物を安全かつ合理的に処分するためには、放射性廃棄物に含まれる核種の存在量評価が不可欠である。$$^{107}$$Pdは、存在量評価対象核種の1つであるが、分離・分析法が確立されておらず、これまで実測報告例がなかった。我々の研究チームは、レーザー誘起光還元法により、使用済燃料溶解液からPdを非接触で沈殿分離し、$$^{107}$$PdをICP-MSで定量することに成功した。しかし、Pd沈殿を王水で溶解後、塩酸で希釈する必要があり、溶解・希釈過程における不純物の混入や塩酸による装置内部の腐食が課題となっていた。本研究では、固体試料の直接測定が可能なレーザーアブレーション(LA)-ICP-MSを適用し、Pd沈殿中$$^{107}$$Pdの直接測定を試みた。本方法により得られたPd沈殿の粒径は0.5$$mu$$m未満であり、アブレーションのスポット径50$$mu$$mに比べて十分に小さいため、均質に気化・蒸発が起こり、安定した計数率が得られた。したがって、直接測定の場合でも溶液測定と同等の精度での定量が実現した。

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