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ICP-MSによる長寿命核種$$^{107}$$Pdの定量を目的としたレーザー微粒子化元素分離を用いるPd同位体の分析手法開発

Development of Pd separation technique based on laser-induced particle formation for determination of $$^{107}$$Pd in HLW with ICP-MS

蓬田 匠 ; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子 ; 江坂 文孝 ; 大場 弘則; 間柄 正明 

Yomogida, Takumi; Asai, Shiho; Saeki, Morihisa; Hanzawa, Yukiko; Esaka, Fumitaka; Oba, Hironori; Magara, Masaaki

高レベル放射性廃棄物(HLW)の安全で合理的な処分の実施には、HLW中に含まれる長寿命核種定量法の開発が必要である。その中でも$$^{107}$$Pdは、長寿命かつ低エネルギー純$$beta$$核種であるために放射線計測では高感度かつ正確な分析が難しく、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いる方法が有効である。しかし、ICP-MSを用いる場合は、試料作製の過程における分離操作の複雑さと、分離操作時の同重体$$^{107}$$Ag混入の恐れという課題がある。これらの課題を克服すべく、我々はこれまでにレーザー微粒子化元素分離によるPd分離法を14種類の元素を含むHLW模擬試料に適用し、得られるPd粒子への不純物混入率が数%以下で、優れた分離性能を示すことを証明した。本研究ではレーザー照射時における照射時間、およびレーザー光のパルスエネルギーがPd回収率に及ぼす影響を明らかにするために、HLW模擬試料からのPd分離回収基礎実験を行った。Pd回収率は、レーザー光照射時間の増加とともに向上し、20分で最大となった。また、レーザー光のパルスエネルギーを50, 100, 150mJと変化させた結果、100mJの時に回収率が最大となった。

Inventory estimation of long-lived fission products (LLFPs) in high-level radioactive waste (HLW) is indispensable for the long-term safety assessment of geological repository. Reliability of the estimated inventory is verified with actual measurement values which are drawn from proven analytical techniques. There has been increasing interest in the development of new determination methods of Pd-107 which is one of the LLFPs with a half-life of 6.5$$times$$10$$^{6}$$ y because little measured data has been reported. Major difficulty in determination of Pd-107 involves the poor recovery of Pd in separation step required prior to measurement. In this study, a highly selective separation technique based on laser-induced microparticle formation has been applied to Pd separation. The recovery percentage of Pd from a simulated HLW solution were affected by irradiation time and laser pulse energy. The maximum recovery percentage of 60% was achieved by 20-min irradiation at the energy of 100 mJ.

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