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レーザー誘起光還元法により使用済燃料から回収したPd中$$^{107}$$Pdの定量

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd recovered from spent nuclear fuel solution by laser induced photoreduction

浅井 志保; 蓬田 匠 ; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子 ; 堀田 拓摩 ; 北辻 章浩 

Asai, Shiho; Yomogida, Takumi; Saeki, Morihisa*; Oba, Hironori*; Hanzawa, Yukiko; Horita, Takuma; Kitatsuji, Yoshihiro

$$^{107}$$Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種の1つであり、HLWにおける長期的な安全評価の対象核種となっている。したがって、HLW中の$$^{107}$$Pd存在量を正確に把握する必要があるが、HLWは放射能を多量に含んでおりPdの回収操作が困難であるため、これまで$$^{107}$$Pdの存在量は未評価であった。そこで本研究では、Pdの回収操作における被ばく低減を目的として、レーザー誘起光還元法に基づく遠隔分離法に着目し、同法をHLWの発生元である使用済燃料の溶解液に適用した。使用済燃料試料から実際に回収されたPd沈殿中には、アクチノイド(U, Np, Pu, Am, Cm)および主要な核分裂生成物(Sr, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Ba, Cs, Ceなど)はほぼ検出されなかったことから、ICP-MS測定において107の質量スペクトルが干渉を受けることなく、正確な$$^{107}$$Pd定量値が得られた。主成分$$^{238}$$Uの重量あたりに換算すると、使用済燃料中の$$^{107}$$Pd存在量は239$$pm$$9ng/mg-$$^{238}$$Uとなった。

$$^{107}$$Pd is a long-lived radionuclide that can be found in HLW. The estimation of the amount of $$^{107}$$Pd in HLW is considered crucial for long-term safety evaluation of HLW. However, experimentally determined concentrations of $$^{107}$$Pd in HLW has not been reported due to the difficulty in recovering significant amount of Pd from HLW which has high radioactivity. In this study, we have focused on remotely operated separation technique based on laser-induced photoreduction, which allows to keep the distance from samples. To validate the applicability of the proposed method, spent nuclear fuel with a traceable irradiation history was employed instead of HLW. The resulting Pd precipitate contained almost no impurities, such as actinides (U, Np, Pu, Am, Cm), major fission products (Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Ba, Cs, Ce), resulting in the interference-free measurement of $$^{107}$$Pd with ICP-MS. The amount of $$^{107}$$Pd per 1 mg of $$^{238}$$U in the sample was 239$$pm$$9 ng/mg-$$^{238}$$U.

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