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論文

Determination of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1931520
 被引用回数：7 パーセンタイル：58.63(Nuclear Science & Technology)

土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10$$mu$$g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高い$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csの放射能比の分布と一致しており、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。

論文

Direct quantitation of $$^{135}$$Cs in spent Cs adsorbent used for the decontamination of radiocesium-containing water by laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry

浅井 志保*; 大畑 昌輝*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 蓬田 匠; 北辻 章浩

Analytical Chemistry, 92(4), p.3276 - 3284, 2020/02

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.9b05161
 被引用回数：7 パーセンタイル：26.95(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されたCs吸着材を安全に処分するために、長寿命核種である$$^{135}$$Csの放射能を把握する必要がある。$$^{135}$$Csは、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)で測定するが、通常、液体試料のみに対応しているため、廃Cs吸着材の場合、Csの溶離操作が不可欠となる。しかし、$$^{137}$$Csから放出される強い放射線が取り扱いを困難にする。そこで本研究では、固体試料の直接測定が可能なレーザーアブレーションICP-MSを用いて$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを測定し、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果と合わせて、Cs吸着材中の$$^{135}$$Csを簡便かつ精確に定量する方法を開発した。方法の妥当性を確認するため、放射性セシウムを含む汚染水に市販のCs吸着材を浸漬させて模擬試料を調製し測定したところ、水試料の分析値と一致した。

論文

多重$$gamma$$線分析による長寿命放射性同位体の測定

初川 雄一; 藤 暢輔; 大島 真澄; 早川 岳人; 篠原 伸夫; 櫛田 浩平; 上野 隆

KEK Proceedings 2001-14, p.193 - 194, 2001/06

$$gamma$$線の同時計測を行うことにより、高い検出感度を持つ多重$$gamma$$線分析法を用いて長寿命放射性核種の分析を行ったので報告する。多重$$gamma$$線分析は一般に複数の測定器からなるゲルマニウム検出器系を用いることにより行われており、その優れた検出感度により、加速器を用いたインビーム実験により原子核構造研究において顕著な業績を得ている。インビーム実験では大きな分岐を有する多数の$$gamma$$線の中から極微少な$$gamma$$線の分岐を検出することにより極限状態の原子核に関する情報を得ることが可能となり超変形や高励起状態の研究に活用されている。本研究ではこの極微少な$$gamma$$線を検出する能力を用いて長寿命放射性同位元素、特に$$^{129}$$Iの中性子放射化法による検出を行ったのでこれを報告する。また$$^{135}$$Cs(半減期2$$times$$10$$^{6}$$y)の検出についても検討を行ったので併せて報告する。

論文

Thermal neutron cross section and resonance integral of the reaction of $$^{135}$$Cs(n,$$gamma$$)$$^{136}$$Cs; Fundamental data for the transmutation of nuclear waste

初川 雄一; 篠原 伸夫; 畑 健太郎; 小林 勝利; 本石 章司; 棚瀬 正和; 加藤 敏郎*; 中村 詔司*; 原田 秀郎*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(3), p.455 - 458, 1999/00

https://doi.org/10.1007/BF02349050
 被引用回数：2 パーセンタイル：75.00(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物の管理の一つの方法として原子炉や加速器による中性子を用いた核変換による消滅処理がある。しかしそのために必要な核データの信頼性は高くない。本研究ではこれら放射性核種の中性子吸収断面積と共鳴積分を東海研究所JRR-3Mを用いて測定した。今回の実験では230万年の半減期を有する$$^{135}$$Csの断面積測定を行った。$$^{135}$$Csは高純度試料の入手が困難なため$$^{137}$$Cs試料中の$$^{135}$$Csを利用した。あらかじめ質量分析法により$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs比を求めておいた試料を原子炉により中性子照射を行い$$^{135}$$Cs(n,$$gamma$$)反応により生成した$$^{136}$$Csを$$gamma$$線分光法により測定し、この反応断面積を求めた。カドミカプセルを用いた照射により共鳴積分も同時に求めた。中性子吸収断面積は既存の2つのデータのうちBaergらの値と一致したが、共鳴積分はBaergらの値の約2/3程の小さな値が得られた。

口頭

環境土壌中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比分析法の開発

島田 亜佐子; Kim, M. S.*; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

no journal, , 

Calix[4]arene-bis(tertoctylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液を用いて土壌溶解液からCsを分離・精製する手法を考案した。BOBCalixC6溶液を5回ほど繰り返し使用しても分離性能に大きな変化はなく、15mlの溶液を5回、2セット使用することで150mlの土壌溶解液を処理することができた。茨城県東海村で採取した土壌試料中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを分析したところ、2011/3/11時点換算で0.38$$pm$$0.25, 0.55$$pm$$0.82, 0.364$$pm$$0.028, 0.38$$pm$$0.38という値が得られた。$$^{137}$$Cs濃度が16900Bq/gの試料の分析では0.3634$$pm$$0.0005という高い精度で同位体比が測定できたが、東海村で採取した1Bq/gを下回る試料の分析は標準偏差が大きくなった。

口頭

$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratio near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 島田 太郎; 武田 聖司

no journal, , 

放射性核種の起源同定には同位体比測定が広く利用されており、福島第一原子力発電所(1F)事故に関しても$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csや$$^{136}$$Cs/$$^{137}$$Csなどのデータが報じられている。一方、数十年後に実施される廃止措置終了確認においては、汚染起源の識別方法として比較的半減期の長い$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csの利用が見込まれる。この場合、$$gamma$$線測定のみでは測定できないため、化学分離と質量分析が必要となることから、Calix[4]arene-bis(t-ocylbenzo-cronw-6)を用いたCsの化学分離法を開発し、1F周辺で採取された土壌中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを測定した。使用が考えられる2種類の質量分析計(QQQとTIMS)を用いて測定を行い、両者の精度を比較するとともに、0.01程度の同位体比の差を識別するために必要な精度について考察した。

口頭

汚染水処理用Cs吸着材中$$^{135}$$CsのレーザーアブレーションICP-MSによる直接測定

浅井 志保*; 大畑 昌輝*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 蓬田 匠; 北辻 章浩

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、汚染水処理に使用された廃Cs吸着材が多量に保管されている。廃Cs吸着材を処分するには、主要な放射線源である$$^{137}$$Csだけでなく長寿命核種$$^{135}$$Csの放射能評価も必要となる。$$^{135}$$Csの定量にはICP-MSが用いられるが、通常、液体試料のみに対応しているため、廃Cs吸着材の場合、Csの溶離操作が不可欠となる。ところが、廃Cs吸着材は放射線量が高く、取り扱いが困難であることに加え、Cs$$^{+}$$が廃Cs吸着材から溶離しにくく、溶液試料の調製は容易ではない。そこで、廃Cs吸着材中Csの$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを、固体試料の質量分析が可能なレーザーアブレーション(LA)ICP-MSを用いて溶出操作なしで測定し、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果を乗じて$$^{135}$$Csを定量する方法を開発した。本方法の妥当性は、核分裂生成物由来のCsを含む汚染水試料を用いて、$$^{135}$$Cs放射能が既知の廃Cs吸着材模擬試料を調製し、LA-ICP-MSで実際に$$^{135}$$Csを定量することにより評価した。LA-ICP-MS測定で得られた$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csは0.41$$pm$$0.02(原子数比)であり、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果を乗じて$$^{135}$$Cs放射能を算出した。この値が、あらかじめ値付けした廃Cs吸着材模擬試料の$$^{135}$$Cs放射能に等しくなったことから、本方法の妥当性を確認できた。

口頭

First measurement of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratio in Japanese soil before the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; Xu, J.*; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 武田 聖司; 高橋 宏明*

no journal, , 

東海村周辺の土壌中$$^{137}$$Cs濃度は、東京電力福島第一原子力発電所の事故により、サイト開放基準である0.1Bq/gを超えている。$$^{137}$$Csが1F起源か廃止措置施設起源を識別するために$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を使用できる可能性がある。しかし、土壌中にはグローバルフォールアウトによる放射性セシウムも含まれており、これが$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比に影響するかもしれない。1F事故以前の国内で採取された土壌に対して$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比の測定データがないため、2008年に東海村で採取された土壌中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを分析した。その結果、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csは2.61$$pm$$0.28であり、アメリカで採取された試料中の同位体比と一致した。

口頭

廃止措置終了確認のための被ばく線量評価方法の開発,2; $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を用いた放射性Csの起源特定

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治

no journal, , 

廃止措置終了確認において、福島第一原子力発電所(1F)事故由来の放射性Csはバックグラウンドとして取り扱うことが可能であるが、そのためには放射性Csの起源特定が必要となる。そこで、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を用いた起源特定の可能性について検討を行った。高濃度土壌試料を分析して求めた1F起源の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比は0.3628$$pm$$0.0005であった。これに対し、廃止措置施設起源の同位体比が0.05$$sim$$0.2大きかった場合に、0.1Bq/gの廃止措置施設起源の$$^{137}$$Cs濃度の標準偏差を0.01Bq/g以下とするには、現状の測定器では低$$^{137}$$Cs濃度で同位体比測定精度が落ちるため難しいことが示された。一方で、$$^{137}$$Cs濃度が0.5Bq/g以下の土壌に対しても標準偏差が0.0005以下となるよう$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比を測定できれば、起源の識別が可能となることが示唆された。

口頭

環境試料中の$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比測定のための化学分離法開発

島田 亜佐子; 野村 雅夫*; 塚原 剛彦*; 武田 聖司

no journal, , 

環境試料に対して$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比を用いた起源特定が広く行われているが、$$^{134}$$Csの半減期は2年であり数十年後には測定が困難であるため、将来的には半減期が133万年の$$^{135}$$Csを利用した$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比による起源特定がより有効になると考えられる。$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比測定のためにはCsを土壌中から分離・精製する必要があるが、1Bqの$$^{137}$$Csは312.5fgであり、質量分析において十分定量可能な$$^{137}$$Csを得るには多量の土壌を処理する必要がある。そこで、これまでに開発してきたBOBCalixC6によるCs分離法の抽出時間や使用回数を最適化し、東海村で採取した1Bq/g程度の土壌試料溶解液からのCsの分離・精製に適用し、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比測定を実施した。

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