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報告書

燃料研究棟汚染事故における樹脂製の袋の破裂原因調査報告; 有機物の放射線分解によるガス発生と内圧上昇について

燃料研究棟汚染事故に関する原因究明チーム

JAEA-Review 2017-038, 83 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2017-038.pdf:11.37MB

2017年6月に燃料研究棟で発生したプルトニウムによる汚染・内部被ばく事故では、核燃料物質を収納した貯蔵容器の蓋をフード内で開封した際に内部の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂し、ウランとプルトニウムの一部が実験室内に飛散するとともに作業員の内部被ばくに至った。事故発生後に組織された原因究明チームは、貯蔵容器内部のPVCバッグ内圧が上昇して破裂に至った原因を明らかにするため、当該貯蔵容器内容物に関する情報を、帳票類及び聞き取りによる調査、内容物の観察・分析によって収集した。さらに、有機物の放射線分解によるガス発生やPVCバッグの放射線劣化と破裂現象に関する検証試験を行い、必要なデータを取得した。これらをもとにフォルトツリー解析を行い、各種要因を定量的に評価した結果、内圧上昇の主原因がエポキシ樹脂の$$alpha$$線分解によるガス発生であることを特定した。本調査報告で述べるガス発生量や内圧上昇推移の評価手法は、他施設での核燃料物質の貯蔵に際しても大いに参考となるものであり、活用されることを期待する。

報告書

微生物によるガス発生挙動に関する実験的研究

嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC-TN8430 2000-010, 27 Pages, 2000/07

JNC-TN8430-2000-010.pdf:0.72MB

放射性廃棄物を地層処分する場合、地下水、緩衝材、放射性廃棄物などに含まれる多種多様の有機物が、地下深部に存在する微生物及び処分施設建設時に地表付近から処分施設に持ち込まれる微生物の炭素源となることが考えられる。微生物が有機物を炭素源として利用した場合、二酸化炭素などのガスを発生させる。このガス発生は、地層処分システムの安全性に影響を与える一つの要因と考えられる。本研究では、ガス発生の観点から、メタン生成細菌の活動に着目し、微生物の活動にともなうガス発生に対する有機物の違いによる影響を調査するため、地下水に比較的多く含まれるフミン酸、ベントナイトに含まれる酢酸などの有機物を対象に微生物の有機物分解にともなって発生するメタン及び二酸化炭素の量を測定することとした。試験は嫌気条件で実施し、培養温度は35$$^{circ}C$$とした。有機物濃度は培養液に対して100mg/lとなるように調製した。また、pHがガス発生量に与える影響を調査するため、pHをパラメータとすることとした。その結果、フミン酸はメタン生成細菌の炭素源になりにくいこと、また、酢酸などを使用した試験結果から、pHが高くなれば、メタン生成細菌の活動にともなって発生するメタンの量が減少することが示された。なお、二酸化炭素の発生量がpHの上昇にともなって減少することは確認できなかった。

論文

アルミニウムからのガス発生によるモルタル中の空隙の検討

橋爪 修司*; 松本 潤子; 馬場 恒孝

原子力バックエンド研究, 6(1), p.101 - 106, 1999/12

Alを微量に含む固体状廃棄物をモルタルに固型化する際、ガスが生じ、充てん固化体の放射性核種保持機能に影響を与える可能性があるので、Al含有固化体を試作し、固化体中の空隙率を測定した。また、モルタルの物性値やAlからのガス発生量等から固化体の空隙率を推定する手法を検討した。その結果、ばらつきはあるが、Alと炭層鋼の接触部分では接触のない部分に比べ固化体の空隙率が減少した。モルタル中のガス発生を起因とする空隙率とモルタル模擬環境中でのガス発生量に与える鉄/Al面積比の影響は一致した。モルタル中の空隙率のばらつきの原因として、モルタル中では溶液抵抗の大きくなる部分が生じ、異種金属接触の効果が小さくなりガス発生し空隙率が増加したり、腐食生成物が生じた部分で腐食反応が低下し空隙率が減少するためと推定した。さらに、空隙が形成される限界の時間と考えられるモルタルの始発時間、上昇時間、腐食度、ガス発生速度から固化体の空隙率を推定する手法を確立した。固体状廃棄物の固型化に用いると考えられるモルタル中でのAlからのガス発生を起因とする空隙率はAlが炭素鋼と接触していない場合でも1%以下と推定された。

論文

電線絶縁材料の放射線及び熱劣化の温度依存性

森田 洋右; 八木 敏明; 池原 潤一郎*

電気学会誘電・絶縁材料研究会資料; DEI-99-13, p.27 - 30, 1999/02

原子炉用電線ケーブル絶縁材の放射線と熱劣化を発生ガス分析及び酸素消費量から解析した。この結果、100$$^{circ}$$C以下の低い温度領域での劣化の活性化エネルギーを精度よく求めることができた。活性化エネルギーは14~20kcal/molであり、従来知られていたものより低い値を示した。

論文

Temperature dependence of radiation effects in polyethylene; Cross-linking and gas evolution

G.Wu*; 勝村 庸介*; 工藤 久明; 森田 洋右; 瀬口 忠男

J. Polym. Sci., Part A, 37(10), p.1541 - 1548, 1999/00

高密度ポリエチレンと低密度ポリエチレンを、真空中において、室温~220$$^{circ}$$C、室温~360$$^{circ}$$Cの間で$$gamma$$線照射し、架橋とガス発生の温度依存性を調べた。300$$^{circ}$$Cまでは、架橋が優先し、ゲル化線量は高温になるにつれて低下した。架橋の確率の増加は、2重結合へのラジカルの付加が促進するためと考えられた。300$$^{circ}$$Cを越えると、同一線量でゲル分率を比較すると、温度とともにゲル分率は低下し、360$$^{circ}$$Cではゼロになった。分子量分布測定の結果、切断が促進されていることが示された。ガス発生の主成分は水素で、水素発生のG値は温度とともに大きくなり、発生量は線量に対して飽和する傾向にあった。C$$_{1}$$~C$$_{4}$$炭化水素の組成は、側鎖の構造に依存し、高温にすると不飽和炭化水素の生成が増大した。

論文

アルミニウムからのガス発生挙動に与える鉄との接触の影響

橋爪 修司; 松本 潤子; 馬場 恒孝

原子力バックエンド研究, 5(1), p.45 - 49, 1998/08

原子力発電所から発生する不燃の固体状の低レベル廃棄物からアルミニウムを除くよう計画されているが、実際には微量のアルミニウムが混入するであろう。著者らはすでにアルミニウムの腐食度とガス発生量に与えるpH、温度の影響が大きいことを明らかにした。また、1molのアルミニウムの溶解に対して1.5molのH$$_{2}$$ガスが発生する反応は、60$$^{circ}$$C以下で成立することを明らかにした。実際の廃棄物のドラム缶への収納を考慮すると、アルミニウムは鉄が主成分の炭素鋼と接触する。モルタル中でアルミニウムが鉄と接触すると腐食挙動に影響を与える可能性があるので、アルミニウムからガス発生挙動に与える鉄との接触の影響について検討した。その結果、モルタル模擬環境中でアルミニウムが鉄と接触すると腐食は増加するがガス発生はきわめて抑制されることが明らかとなった。この原因は、アルミニウムが腐食する際のカソード反応が鉄との接触により水素発生反応から酸素還元反応に変化したためと推定され、環境中の溶存酸素の存在が腐食及びガス発生挙動に大きく影響を与える。

論文

Surface modification of polymeric materials by pulsed ion beam irradiation

M.Celina*; 工藤 久明; T.J.Renk*; K.T.Gillen*; R.L.Clough*

Radiation Physics and Chemistry, 51(2), p.191 - 194, 1998/00

ポリメタクリル酸メチル及びポリイミドを、高強度パルス状イオンビーム源で発生させた500keVの炭素イオン及び水素イオンに照射した。パルス幅500nsecのパルス中に発生された500keVのイオンビームの材料中での飛程は数ミクロンで、エネルギー付与は0.1~5J/cm$$^{2}$$、パルス中の平均線量率は約10$$^{12}$$Gy/secである。温度上昇と放射線分解によるガス発生から表面には形態変化が起き、ミクロンサイズの空孔や繊維状構造が生成していた。高分子のパルスイオン照射が高分子材料表面の物理的修飾に有効であることが示された。

論文

モルタル模擬環境中でのAlからのガス発生挙動に与える環境因子の影響

橋爪 修司; 松本 潤子; 馬場 恒孝

材料と環境, 47(10), p.638 - 644, 1998/00

原子力発電所から発生する不燃の固体状の低レベル放射性廃棄物である雑固体廃棄物は、ドラム缶内にてモルタルにより固形化される計画である。固形化後、六ヶ所低レベル放射性廃棄物埋設センターにおいて浅地中処分が実施される。雑固体廃棄物はAlのような両性金属を含む。モルタルのような高pH環境中で、Alは腐食してガス発生することが良く知られており、ガス発生は雑固体廃棄体の浸出性に影響を与える可能性が高い。Alは、雑固体廃棄物から除くよう計画されているが、実際には微量のAlが混入するであろう。したがって、Alの腐食を起因としたガス発生挙動に与える環境因子の影響を検討した。Alの腐食度とガス発生量に与えるpH、温度の影響は大きいことが明らかとなった。Alをモルタル模擬環境中に浸漬すると、主にアルミン酸カルシウム化合物が形成されるとともにH$$_{2}$$ガスが発生する。pHが12~13である20~60$$^{circ}$$Cの環境では、1molのAlの溶解に対して1.5molのH$$_{2}$$ガスが発生することが明らかとなった。

報告書

金属廃棄物からのガス発生評価(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 藤原 和雄*; 降矢 喬*; 田邉 誠*

PNC-TJ1058 97-003, 33 Pages, 1997/03

PNC-TJ1058-97-003.pdf:1.02MB

TRU廃棄物を構成する金属材料の腐食による水素ガス発生量を定量的に評価するための第1段階として、ハル・エンドピースの構成材料であるジルカロイ及びステンレス鋼の処分環境下における腐食機構や水素ガス発生挙動等について文献調査を行うと共に、これらの試験片について密閉容器を用いて還元条件下で海水系模擬地下水(pH10、12.5)中に浸漬して(30$$^{circ}C$$、50$$^{circ}C$$)、水素ガス発生量の経時変化を180日間に渡って測定した。併せて、浸漬試験前後の試験溶液や試験片について各種分析を行った。(1)ジルカロイ-4の腐食による水素ガス発生量から算出した等価腐食速度(Zr+2H2O$$rightarrow$$ZrO2+2H2$$uparrow$$と仮定)は、大略10-4$$sim$$10-3$$mu$$m/yのオーダーであったが、PH12.5の強アルカリ性溶液中では醋イオン(HZrO3-)の生成に起因すると考えられる腐食速度増大の可能性が示唆された。(2)ステンレス鋼(SUS304)の腐食による水素ガス発生量から算出した等価腐食速度(3Fe+4H2O$$rightarrow$$Fe3O4+4H2$$uparrow$$と仮定)は、pH12.5の強アルカリ性溶液中では大略10-4$$sim$$10-3$$mu$$m/yのオーダーであったが、pH10の溶液中では、孔食状の局部腐食の発生に起因すると考えられる等価腐食速度の増大が、特に50$$^{circ}C$$の試験において明瞭に認められた。(3)今後の検討課題以上の研究結果より今後検討すべき課題としては、超高アルカリ性溶液中での腐食による水素ガス発生挙動評価、還元条件下におけるステンレス鋼の局部腐食挙動評価、長期に渡る水素ガス発生挙動評価試験、材料側因子の影響評価等が挙げられた。

報告書

モルタル中におけるAlのガス発生挙動

橋爪 修司; 松本 潤子; 馬場 恒孝

JAERI-Review 96-013, 25 Pages, 1996/10

JAERI-Review-96-013.pdf:1.06MB

雑固体廃棄体の浸出挙動の検討の一環として、モルタル中のAlの腐食に関する既存の研究動向を調査し、今後の研究計画を立案した。文献調査の結果、pHがAlの腐食度に与える影響、腐食生成物、モルタル中でのAlの腐食度経時変化、腐食メカニズムの経時変化、腐食度に与えるNa、Ca、Clイオンの影響、鉄筋コンコリート中で犠牲陽極として使用されているAlの腐食挙動が明らかになった。今後、pHやイオン種等の環境因子がガス発生量に与える影響、そのときのガス発生量の経時変化、ガス発生量の温度依存性とそのときの経時変化、Alと炭素鋼の面積比がガス発生量に与える影響とその経時変化等について検討する予定である。

論文

Low temperature gamma-ray irradiation effects on polymer materials,3; Gas evolution and change of molecular weight

工藤 久明; 笠井 昇; 貴家 恒男; 瀬口 忠男

Radiation Physics and Chemistry, 48(1), p.95 - 100, 1996/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:19.79

ポリメタクリル酸メチル(PMMA)、ガラス繊維強化樹脂(GFRP)に77K及び室温でガンマ線照射し、発生ガス分析、分子量測定、ガラス転移温度測定などを行い照射効果の温度依存性を調べるとともに、力学特性が示した温度依存性との対応を調べた。分子量の低下、ガラス転移温度の低下は、77K照射では室温照射に比べ著しく小さくなっており、曲げ強度の温度依存性とよく対応した。ガス発生では、COとCO$$_{2}$$の発生量が低温で小さくなっていた。低温では分子運動性が小さいためにCOやCO$$_{2}$$の発生に伴う高分子の切断が少なくなっていると考えられた。

論文

Low temperature gamma ray irradiation effects on polymer materials,4; Gas analysis of GFRP and CFRP

工藤 久明; 笠井 昇; 貴家 恒男; 瀬口 忠男

Radiation Physics and Chemistry, 48(3), p.695 - 696, 1996/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.43

ガラス繊維強化樹脂(GFRP)及び炭素繊維強化樹脂(CFRP)に77K及び室温でガンマ線照射し、発生ガスを分析した。GFRP、CFRPとも、77Kと室温で水素の発生量は変わらず、COとCO$$_{2}$$の発生量が低温で非常に小さくなっていた。GFRPとCFRPで比較すると、室温照射ではCFRPの方がガス発生が少なく、繊維による保護効果がみられた。しかし77K照射では、保護効果はあまりみられなかった。

論文

電線絶縁材料の放射線・熱加速劣化と酸素消費量および分解ガス発生量

奥田 智昭*; 金光谷 和彦*; 古川 清志*; 八木 敏明; 瀬口 忠男

三菱電線工業時報, (87), p.45 - 49, 1994/04

原子力発電所で使用される電線絶縁材料であるEPゴムについて、$$gamma$$線照射後に熱劣化させたときの酸素消費量および分解ガス発生量をガスクロマトグラフにより測定し、それらと劣化後の引張特性との関係、さらにその関係におよぼす$$gamma$$線照射と熱劣化温度の影響について調べた。EPゴムの酸化劣化の進行に伴い、酸素消費量、CO$$_{2}$$ガス発生量およびCOガス発生量は増加し、破断伸びは低下するが、酸素消費量およびCO$$_{2}$$ガス発生量と破断伸びの関係は、線量または熱劣化温度によらずほぼ一定の関係にあることが分った。

論文

高温ガスループ用構造材からの放出ガス

戸根 弘人; 横内 猪一郎; 馬場 治

質量分析, 22(4), p.275 - 280, 1974/04

グラフアイトおよびセラミック断熱材はガスループ内の主要な不純物ガス発生源である。このため、昇温過程におけるガス放出の挙動を知っておくことは、ガス精製系のガス流量の決定や、不純物ガス濃度の変化を推定するためにも重要である。このため、グラフアイトおよびセラミック断熱材から放出されるガス量の過渡変化を、高温度領域について測定した。実験は温度をランプ状およびステップ状に変動させ、グラフアイトおよびセラミック断熱材の脱ガス速度の時間変化をもとめた。この測定によって、温度過渡度の脱ガス速度は次式で表わされることがわかった。S(t)=G・e$$^{-}$$$$^{k}$$$$^{t}$$・t$$^{2}$$次に、この速度式をを用い、昇温時のガスロープ内の不純物ガス濃度の変化を求める式を導いた。

口頭

多核種除去設備から発生した炭酸塩スラリーの放射線分解による水素発生

荒井 陽一; 比内 浩; 駒 義和; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

多核種除去設備の炭酸塩スラリー廃棄物を収納する高性能容器(HIC)の上部にたまり水が発生した。炭酸塩スラリー廃棄物は主に$$^{90}$$Sr-$$^{90}$$Yを含み、この$$beta$$線によりスラリー中の水の放射線分解により水素ガスが発生し、スラリー内に滞留することによる見かけの体積膨張が一因と推察されている。このため、実スラリーから発生する水素量を測定し、水素発生挙動を調査した。水素濃度の経時変化により、炭酸塩スラリーから発生する水素の総量は時間に比例して増加した。水素発生のG値は水の放射線分解によるG値と同程度であり、試料から発生した水素ガスはスラリーに含まれる水の放射線分解に起因すると推察される。スラリー層中の水素の滞留については21日後、スラリー層に保持された水素を気層に追い出すために容器を振とうして水素濃度を測定した結果、振とう前後の水素濃度は同程度であった。スラリー層が1.8cmと極端に短い本体系では、水素はスラリー層から気層へと速やかに移行した。固液比の影響については、固液比が10%程度増加した条件では水素発生量に変化は認められなかった。以上より、水素の滞留による見かけの液位上昇には、一定のスラリー層の高さや密度が必要であると考えられる。

口頭

燃料デブリの処分に向けた予察的な検討,2; ガスの発生とその影響

西村 優基; 島田 太郎; 武田 聖司

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により発生した燃料デブリをHLWと同様の地層処分概念で直接処分することを想定した場合に懸念される、金属腐食と水の放射線分解で発生するガスの影響に着目し、ガス発生速度及び発生量の予察的評価を行った。オーバーパック(OP)が閉じ込め機能を失うまでは、OP内側で残存水の放射線分解によるガス発生が支配的となり、その累積ガス発生量は約1.9m$$^{3}$$と試算された。この場合、ガス蓄積圧力はOP設計圧を下回ることからガスによるOP早期破損シナリオは生じないと想定される。一方、OP外側でのガス発生速度と溶存水素ガスの拡散移行速度との比較を行ったところ、閉鎖後の長期にわたりOPと緩衝材の界面にガスが蓄積し、その圧力は想定される地圧を超える可能性を示唆する結果となった。これらの結果から、燃料デブリの処分においては、緩衝材中でのガス移行の検討の必要性が示唆された。

口頭

Study on H$$_{2}$$ gas production by radiolysis of carbonate slurry generated from Multi-Radionuclide Removal System

荒井 陽一; 比内 浩; 駒 義和; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理設備として、多核種除去設備(MRRS)が用いられている。MRRSは前処理設備(鉄共沈工程、炭酸塩沈殿工程)と吸着塔で構成されている。各設備の運転により、水酸化鉄、炭酸塩、使用済み吸着材の二次廃棄物が発生し、これらは高性能容器(HIC)と呼ばれる容器に保管される。炭酸塩スラリーを保管しているHICから、たまり水が発生していることが発見された。ガスがスラリー層に堆積し、スラリー中の水分を追い出すことで体積が増加したと推察されたが、炭酸塩スラリーから発生するガスの挙動は不明確であった。そこで、HICに保管中の炭酸塩スラリーを用いて水素ガスの発生量を測定し、その挙動を確認した。10mlの炭酸塩スラリーを容器に入れ、3, 7, 14, 21日後に、ガスクロマトグラフを用いて、水素濃度を分析した。水素の総量は時間と共に比例して増加する傾向にあることを確認した。また、各測定時のG値を求めた結果、水の放射線分解の理論G値とほぼ同等であることを確認した。その結果から、炭酸塩スラリーの放射線分解で発生する水素は、水の放射線分解によるものと確認した。

口頭

$$gamma$$線照射時の模擬炭酸塩スラリーでの水位上昇とガス保持挙動

本岡 隆文; 山岸 功; 永石 隆二

no journal, , 

模擬炭酸塩スラリーを用いた$$gamma$$線照射試験を行い、高性能容器上のたまり水の発生原因に関する基礎知見を取得した。炭酸塩濃度95g/Lのスラリーに$$gamma$$線を8.5kGy/h照射したところ、水位上昇、スラリー内の気泡発生、上澄液の出現、並びにガス放出を認めた。水位上昇の原因はスラリー内のガス蓄積による体積膨張と考えられた。

口頭

汚染水処理二次廃棄物スラリー及び濃縮廃液の安全な長期貯蔵・処理・処分のための脱水固定化技術の開発

目黒 義弘

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理から、種々の放射性廃棄物が発生し、貯蔵されている。これらの中で特に濃縮廃液、鉄共沈スラリー及び炭酸塩スラリーは、高濃度のストロンチウム-90と大量の水及び海水成分を含んでいる。そのため、そのままの性状で長期貯蔵した際には、保管容器の腐食等による放射性廃棄物の漏えい及び放射線分解による水素ガスによる燃焼のリスクが増大する。本研究では、これら廃棄物を、リン酸系固型化材を用いて固化する技術を開発している。固化体の硬化時に加熱脱水を実施することにより水素ガス発生を抑制すると同時に、Sr及び海水成分を難水溶性の安定な化合物とすることで固定化することを目指している。

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