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C based on two binary non-ideal solid solutionsWalker, C.; 須藤 俊吉; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明
Cement and Concrete Research, 79, p.1 - 30, 2016/01
被引用回数：31 パーセンタイル：8.82(Construction & Building Technology)セメント系材料の変質挙動を定量的に予測するためには、カルシウムシリケート水和物ゲル(C-S-H)の溶解挙動をモデル化することが重要である。本研究では、C-S-Hゲルの溶解データの実験値について、既往の文献値とCa/Si比0.2
0.83における新規データとを収集・抽出した。これらのデータを用いて、水溶液中における二組の二元系非理想固溶体(SSAS)とみなし、離散的なCa/Si比を有する固相(DSP)として設定したC-S-Hゲルの溶解モデルを構築した。本研究で構築したDSP型のC-S-Hゲルの溶解モデルの特長は、Ca/Si比2.7
0でのC-S-Hゲルの溶解データ(pH値、Ca濃度及びSi濃度)の再現性が良好であること、Ca/Si比1.65以上ではポルトランダイトを含むこと、Ca/Si比0.85での調和溶解を再現すること、Ca/Si比0.55以下でアモルファスシリカを含むことである。Ca/Si比0.55以下でアモルファスシリカを含むことは、本研究におけるIR分析によって確認された。
西川 宏之*; 惣野 崇*; 服部 雅晴*; 大木 義路*; 渡辺 英紀*; 及川 将一*; 荒川 和夫; 神谷 富裕
JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.254 - 256, 2003/11
原研TIARAの軽イオン及び重イオンマイクロビーム装置を用い、マイクロビーム二次元走査によりフォトにクス基盤材料であるシリカガラスに導波、発光、調光機能を持つ微細な三次元構造を形成するための基礎研究を行った。細い短冊状にマイクロビーム照射した試料について顕微PL-ラマン分光及びAFMによるマッピングを行い、誘起される種々の構造変化を調べ、NBOHCによる650nmのPL帯の強度の分布、及び飛程近傍での高密度化による表面での凹部の生成が観測された。高品質なフォルター素子の作成を目指した光ファイバへのH
マイクロビーム照射実験では、コア部の局所領域に屈折率変化を誘起することができた。
尾崎 卓郎; 安部 静子*; 阿部 知子*; Francis, A. J.
Biological Trace Element Research, 90(1-3), p.273 - 281, 2002/12
被引用回数：4 パーセンタイル：92.9シリカを含む弱酸性溶液からの種々の放射性元素のイネ(Oryza sativa L. cv. Koshihikari)への取込みを調べた。シリカへの吸着やイネへの取込みの元素間挙動の違いを正確に見積もるために、ルビジウム,セシウム,ストロンチウム,マンガン,亜鉛,イットリウム及びセレンの放射性元素を同時に溶液内に添加し、完全同一実験条件下で各元素の挙動を追跡した。その結果、ルビジウム,セシウム,ストロンチウム,マンガン,亜鉛及びイットリウムのシリカへの吸着量はpHが4.3から5.3に上昇するとともに増加し、セレンの吸着量はpH5前後で変化しないことがわかった。また、ルビジウム,セシウム,ストロンチウム,マンガン及び亜鉛のイネへの取込みは、pHの4.3から5.3への上昇にともない増加したが、イットリウム及びセレンのイネへの取込みはpHとともに減少した。以上から、上記の元素のイネへの取込みは、根細胞上イオン輸送系の吸着サイトを競合する水素イオンの濃度だけでなく、各元素のシリカへの吸着量にも大きく支配されることがわかった。
with surface hydroxyl groups in lithium silicates中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*; 實川 資朗
Journal of Nuclear Materials, 307-311(Part2), p.1436 - 1440, 2002/12
被引用回数：1 パーセンタイル：89.28(Materials Science, Multidisciplinary)本研究ではリチウムシリケイトからのトリチウム放出に関する基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いてリチウムシリケイトとAl添加リチウムシリケイトの表面水酸基とHの同位体交換反応について調べた。計算はGaussian98を用いてHF/3-21G, HF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。H
SiOHをシリケイトガラスにおける表面水酸基のモデルとして、HSi(OH)Al(H)OSiH はAlを含んでいるシリカガラスの表面水酸基のモデルとして選んだ。各クラスターとH2の交換反応に対して計算されたHF/6-31G**活性化エネルギーはそれぞれ88.1と42.7kcal/molである。活性化エネルギーのこのような減少はAl原子の相互作用に起因した表面水酸基の電荷の変化と関連している。各原子の電荷をMulliken population解析によって求めた。その結果、表面水素原子のイオン性が表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用によって増加していた。他の理論レベルにおいても同様の結果が得られた。得られた計算結果はAl原子の相互作用によってリチウムシリケイトの表面水酸基とHの交換反応がより低い温度で行われることを示唆している。
西川 宏之*; 惣野 崇*; 服部 雅晴*; 西原 義孝*; 大木 義路*; 渡辺 英紀*; 及川 将一*; 神谷 富裕; 荒川 和夫
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 191(1-4), p.342 - 345, 2002/05
被引用回数：3 パーセンタイル：74.2(Instruments & Instrumentation)シリカガラスを用い、MeVエネルギーのイオンマイクロビームの照射効果を顕微フォトルミネッセンス(PL)・ラマン分光器と原子間顕微鏡(AFM)を用いて調べた。フォトルミネッセンス測定では、非架橋酸素ラジカル(≡Si-O)による欠陥を示す650nm帯が、イオンの飛跡に沿って分布している。また、マイクロビームの走査照射により生じた表面形状変化をAFMを用いて調べた結果、表面形状変化はビーム走査幅とイオン到達深度に良く対応して生じていることを明らかにした。さらに、照射と未照射の境界領域に強いPL強度分布を示す部分が生成することを見出した。この境界領域では、シリカガラス内部の高密度化とそれに付随して生じた表面形状変化による応力が原因で生成した欠陥と考えられる。
中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*; 實川 資朗
Journal of Nuclear Materials, 302(2-3), p.165 - 174, 2002/04
被引用回数：3 パーセンタイル：75.07(Materials Science, Multidisciplinary)本論文では、リチウムシリケイト表面に水酸基の形で存在するトリチウムの放出過程を理解するため、シリカ表面に孤立して存在する水酸基(-OH)と水分子の相互作用と水素放出反応過程について非経験的分子軌道計算により調べた。表面水酸基からの水素放出反応として表面水酸基と水分子の間で起る水素交換反応と水酸基交換反応について検討を行った。その結果、水素放出はシリカ表面水酸基のSi-O結合の切断による水酸基交換反応で起ることが分かった。この水酸基交換反応はプロトン供与体として働く水分子と表面水酸基の複合体において進行する。したがって、シリカ表面からのトリチウム放出は水分子と表面水酸基の間における水素交換反応ではなく、それらの間での水酸基交換反応で進行するものと考えられる。また、この反応の反応エネルギー障壁は24.4kcal/molと計算された。
O molecules from surface hydroxyl groups in silicates中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*
Journal of Nuclear Materials, 297(1), p.69 - 76, 2001/07
被引用回数：8 パーセンタイル：45.11(Materials Science, Multidisciplinary)本研究ではシリカ,シリケイト化合物などの1対の表面水酸基がHO分子を生成して脱離する反応プロセスについて基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いて調べた。特に、表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用がこの反応に及ぼす影響に関して検討を行った。計算はGaussian98を用いてHF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。表面水酸基におけるHO分子の生成・脱離反応経路に関するエネルギープロフィールを計算により求めた。その結果、表面水酸基に対するAl(OH)ユニットの相互作用によってHO分子の生成や脱離に必要な活性化エネルギーは低下することがわかった。この活性化エネルギーの低下はAl(OH)ユニットの表面水酸基への相互作用による構造変数と電荷分布の変化と密接に関係している。
中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanous, J.*; 片野 吉男*
Journal of Nuclear Materials, 279(2-3), p.201 - 206, 2000/06
被引用回数：10 パーセンタイル：40.2本論文ではシリカ表面水酸基の化学的特性に対する他元素(B,Al,Ga)の添加効果や非架橋酸素に配位したリチウム原子の影響を調べた。種々のリチウムシリケイト表面クラスターモデルを用いて表面水素原子がHとして脱離するのに必要なエネルギーと電子状態に対して分子軌道計算を行い検討した。その結果、表面水素原子のイオン性は添加原子の表面酸素への直接相互作用によって強まり、Li原子の非架橋酸素への配位によって弱まることがわかった。また、表面水素原子の脱離エネルギーはそのイオン性の増加に伴い減少することがわかった。
大和田 仁*; 三原 守弘; 入矢 桂史郎*; 松井 淳*
JNC-TN8400 99-057, 43 Pages, 2000/03
高レベル放射性廃棄物ならびにTRU廃棄物の地層処分にはセメント系材料の使用が考えられている。しかし、セメント系材料からの浸出液はpHが高く、カルシウム濃度も高いために、周辺の岩盤や緩衝材を変質させてしまう。そのため、放射性核種の溶解度や分配係数などが変化し、核種の移行に影響を及ぼすことが懸念されている。これらの影響を抑制する対策として、現在、浸出液のpHの低いセメント系材料の使用が考えられている。本研究では、まず上述の低アルカリ性セメントの必要性についてまとめ、さらにセメントの低アルカリ性化の考え方を整理するとともに、実用性に向けて必要となる課題を抽出した。さらに、本研究では、抽出した課題に基づいてセメントペーストの浸出試験、モルタルの流動性試験ならびに、モルタルとコンクリートの模擬構造物への打設試験を行った。セメントペーストを用いた浸出試験結果から、ポゾラン材料を添加したセメント(HFSC)の低アルカリ性化を確認した。また、モルタルの流動性試験の結果から、実用性評価に用いるセメントの配合を検討した。さらに、模擬構造物への打設試験によって、得られた低アルカリ性セメントの実用性を評価した。これらの検討の結果、シリカフォーム(SF)およびフライアッシュ(FA)を添加することでセメントからの浸出液のpHを下げられることが分かった。また、良好なワーカビリチーを得るためにはSFとFAとを同時に添加する必要があることが明らかになった。さらに、実用性の評価の結果、SFとFAとを同時に加えたセメントは、普通ポルトランドセメントと同等のワーカビリチーおよび強度を示した。この結果から、HFSCはポルトランドセメントと同等の実用性を備えていることが示された。
田中 知*
JNC-TJ8400 2000-003, 67 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-003.pdf:10.99MB
放射性廃棄物処分システムの性能評価にとって、セメントの溶解に伴い放出されるコロイドの核種移行への影響を解明することが重要であると考えられている。昨年度、OPCや低アルカリセメントペーストを浸漬した溶液中での微粒子の確認およびそのキャラクタリゼーションを行った結果、濃度が低いもののコロイド粒子の放出が見られた。本年度はコロイド粒子放出の再現性を確認するために、昨年度と同様の実験を行った。また、流水とOPCや低アルカリセメントが接触している場合のコロイド粒子の放出挙動を調べた。さらにコロイドが流出した場合の移行バリア材の模擬物質としてアルミナ粉末を用い、そのバリア効果を調べた。その結果以下の事柄が明らかとなった。1)セメントペーストを浸漬した溶液中には、シリカコロイドやCaCO3と考えられる粒子の存在が確認できた。しかし、その濃度は5ppm以下であり、非常に低いことがわかった。よって昨年度の結果の再現性が確認できた。2)セメントペーストに通水するとコロイド粒子が流出することが確認できた。しかしその濃度は低いことがわかった。3)バリア材料の模擬物質として用いたアルミナ粉末により、アルミナ粉末の粒径が200150
mの場合にコロイド粒子の移行が一部阻止できることがわかった。
木村 貴海; 加藤 義春; 武石 秀世; 高橋 嘉夫*; 薬袋 佳孝*; Choppin, G. R.*
Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.61 - 81, 1999/00
金属イオンの第1水和圏内の水分子数(内部水和数N
)は、化学種の配位環境に関する分子レベルの情報を提供する。時間分解発光法を用いてIII価アクチノイドAn(III)[An=Am,Cm]及びランタノイドLn(III)[Ln=Nd,Sm,Eu,Tb,Dy]の発光寿命
とHの相関を系統的に研究した。DO-HO混合溶液中のHOの濃度と1/の比例関係及びHO中におけるNの値から、測定によるHO評価のための相関関係を提案した。これらの関係をポリアミノポリカルボン酸錯体中のAn(III)とLn(III)の水和状態、陽イオン交換樹脂へのCm(III)とEu(III)の分離挙動、及びシリカ、粘土鉱物へのEu(III)の吸着挙動の研究に適用し、上記の方法が種々の環境におけるAn(III)及びLn(III)の化学種の解明に有効な手段であることを実証した。
二川 正敏; Steinbrech, R. W.*
Journal of the American Ceramic Society, 81(7), p.1819 - 1842, 1998/07
シリコン系セラミックスの高温耐食性は、酸化雰囲気中で形成されるシリカ皮膜の保護機能に支配される。高温耐食容器構造材料として着目されているSiSiCセラミックス上に形成された結晶質と非晶質の二層より成る二重構造シリカ皮膜の粘性特性を調べた。まず、シリカ膜を表面に形成した試験片を高温中で圧縮荷重をある一定時間負荷することにより、皮膜を介して接合した。この接合した試験片を用い、接合皮膜層にせん断荷重を負荷,保持し、その後のリラクセーション挙動よりシリカ皮膜の粘性特性を評価する方法を考案した。新たに考案した測定法により、920C1020C範囲でシリカ皮膜の粘性について調べた結果、不純物を含まないシリカガラスとアルミノシリカガラスとの中間的な値を示した。この値はシリカ皮膜中に含まれる不純物(Al,K)を考慮すれば、よく理解できることがわかった。
田中 知*; 長崎 晋也*
PNC-TJ1602 98-003, 38 Pages, 1998/03
放射性廃棄物の地層処分には、セメント系材料の使用が考えられており、セメント系材料の溶解挙動、核種吸着に関して様々な研究がなされている。セメントを構成するシリカはアルカリ溶液中でコロイド粒子を放出する可能性を指摘されており、その場合セメントの溶解挙動や核種移行に影響を与えることが考えられる。しかしGreenbergらはpHを変化させたシリカ溶液の光散乱実験を行い、pH
10.5の溶液ではシリカコロイドの形成はないと結論づけている。そこで本研究ではOPCセメント溶液、シリカ溶液を限外ろ過したフィルターをSEM観察することで、セメント溶解液中にコロイド状の生成物が存在しないことの確認を行った。
四竈 樹男*; 角田 恒巳; 成井 実*; 石原 正博; 佐川 勉; 荒井 長利
ECN-R--98-005, p.125 - 143, 1998/00
HTTRを用いた先端的基礎研究の一環として、高温耐放射線光ファイバを用いた高温ガス炉炉心の直接観察の可能性を研究している。本論文はこれまでの研究の現状を概説した。試作開発している光ファイバは直径約1mm、コアのOH含有率が900ppmの溶解シリカ線材である。耐熱性については、炉外の空気中及びヘリウム中加熱試験により、温度800C、300時間までの範囲で、可視光から赤外線(350~1850nm)において透光性の劣化が無いことを確認した。また、高温自己発光(ルミニッセンス)の強度が高温ほど高いことから、光ファイバによる温度測定の可能性を見出した。JMTRでの放射線環境下短時間(1h)特性試験により、700nm以上の赤外線については放射線効果が認められないことを確かめた。更に、サファイアのルミニッセンス強度を分析し、可視光域の強度により炉出力(放射線強度)を、黒体放射強度により温度を測定するなど、光ファイバモニターの可能性も例示した。
野上 嘉能; 小幡 真一; 上村 勝一郎
PNC-TN8410 96-218, 216 Pages, 1996/07
(目的と概要)FBR燃料用中空ペレット製造技術開発課題の一つに中空コアロッド材料の長寿命化がある。本報告書は、成形時における中空コアロッドの摩耗形態を模擬した試験機(ピンオンディスク式摩耗試験機)を用いて、試験片の加圧力、MOX圧粉体模擬材の硬さを因子として、中空コアロッド候補材料の耐摩耗性の比較と実用上の性能基準との比較評価を行った結果に関するものである。(結果)(1)中空コアロッド候補材料の寸法減量から見た耐摩耗性の優劣は、次の通り。(劣)SKH51
GH880RAF1≒GA30(優)なお期待値を満足するのは、GA30-溶融シリカ-30kgf/cm2の条件のみであった。(2)中空コアロッド候補材料の表面粗さから見た耐摩 耗性の優劣は、次の通り。(劣)GH880RSKH51GA30≒1(優)なお全ての条件で期待値を満足した。(3)面圧が高いほど、またディスクが固い方が、ピンの寸法減量(換算値)が多い。(4)もんじゅ取替燃料製造実績から、金型寿命は20ロット程度(成形回数42万回、摺動距離8,400mに相当)であれば十分であると思われるこの条件を満足するのは、AF1-溶融シリカ-70kgf/cm2及び30kgf/cm2、AF1-カーボンセラミックス-110kgf/cm2、GA30-溶融シリカ-30kgf/cm2、GA30-カーボンセラミックス-110kgf/cm2、GH880R-溶融シリカ-30kgf/cm2であった。本報告書は、動力炉・核燃料開発事業団が住友金属テクノロジー株式会社に委託して実施した研究の成果を元に、本試験に至る経緯、試験の評価基準、動力炉・核燃料開発事業団としての考察、まとめ及び今後の課題について加筆したものである。
福本 雅弘; 飯島 和毅; 牧野 鉄也; 林 晋一郎; 宮本 陽一; 中西 芳雄
PNC-TN8410 96-055, 147 Pages, 1996/02
再処理施設から発生する低レベル放射性廃棄物を対象に、模擬廃棄物を用いた水熱固化試験を平成3年度から7年度にかけて実施した。本研究は、低レベル放射性廃棄物を減容性に優れ、所定の強度を有した安定な固化体とするために、固化母材を加えないか出来る限り少なくした水熱固化法の適用可能性を評価することを目的とする。試験は、 1)「廃シリカゲル」への適用を考えた、100mm
の固化体作製用水熱固化装置を用いた水熱ホットプレス法によるシリカゲルの固化試験、 2)「低レベル濃縮廃液核種去スラッジ」への適用を考えた、100mm及び30mmの固化体作製用水熱固化装置を用いた水熱ホットプレス法による模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの固化試験及び低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの主要成分である酸化鉄(Fe2O3)及びヨウ化銀(AgI)を対象にHIP装置を用いた水熱HIP法にようる固化試験、 3)「廃ヨウ素フィルター」への適用を考えた、30mmの固化体作製用装置を用いた水熱ホットプレス法にようるAgX、AgZ、AgSの固化試験等を行った。 1)シリカゲルの水熱ホットプレス法による固化試験の結果、添加剤としてBa(OH)2が有効であり、減容係数は1.32、一軸圧縮強度は105kg/cm2であった。 2)模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの水熱ホットプレス法による固化試験の結果、可溶性成分(NaNO3、NaNO2)のほとんどを絞り出し水側に分離でき、ヨウ化銀の絞り出し水への移行割合は0.2wt%未満であった。模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの減容係数は3.3、一軸圧縮強度は1014kg/cm2であった。また、酸化鉄及びヨウ化銀の水熱HIP法による固化試験の結果、酸化鉄の場合減容係数は5.2(固化体のかさ密度は3.7
10^3kg/m3)、ヨウ化銀の場合減容係数は1.4(固化体のかさ密度は4.910^3kg/m3)であった。 3)AgX、AgZ、AgSは、水のみ添加で水熱ホットプレス法により固化体を得られた。減容係数はそれぞれ3.08、1.78、2.03、一軸圧縮強度はそれぞれ944kg/cm2、208kg/cm2、533kg/cm2が得られた。AgXは水熱ホットプレス固化によって非晶質化した。
上殿 明良*; 河野 孝央*; 谷川 庄一郎*; 浦野 章*; 京藤 倫久*; 伊藤 久義
Journal of Physics; Condensed Matter, 7, p.5139 - 5149, 1995/00
被引用回数：10 パーセンタイル：43.84(Physics, Condensed Matter)シリカガラスにおける陽電子の消滅挙動を20Kから室温の温度領域で調べた。測定温度領域においては、ほとんどすべての陽電子はオープンスペース型欠陥に捕獲され、ポジトロニウムを形成して消滅することが解った。オルソポジトロニウムの寿命については温度上昇と共に長くなり、20Kにおける寿命分布は室温と比較し狭くなる結果が得られた。これは、オープンスペース型欠陥の体積の熱膨張と体積分布のばらつきの増加に原因すると考えられる。また、170Kから200Kの温度範囲でオープンスペース型欠陥の構造変化が見い出され、この構造変化が起こる温度は電子線照射や水酸基の存在によって降下することが解った。これらの結果は、構造変化に関わる活性化エネルギーが欠陥の導入により低下することに起因すると結論される。
川口 正美*; 木村 吉延*; 棚橋 徹*; 竹岡 淳*; 加藤 忠哉*; 鈴木 淳市; 舩橋 達
Langmuir, 11, p.563 - 567, 1995/00
被引用回数：36 パーセンタイル：17.2(Chemistry, Multidisciplinary)中性子小角散乱とレオロジー的な測定により高分子溶液中のシリカサスペンションの構造を観測した。メチルセルロースの吸着はシリカ粒子をクラスター状に凝集させるが、自己相似的な構造にはならなかった。また、剪断変形率は高分子の濃度、シリカの種類により大きく変化することが示された。
田中 忠夫; 山本 忠利; 神山 秀雄*
日本原子力学会誌, 37(1), p.51 - 58, 1995/00
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Nuclear Science & Technology)難透水性地層試料を対象とした放射性核種の移行試験を長期間にわたり行う場合、安定な放射性核種供給源があると試験の実施が容易となる。放射性核種供給源として適当な汚染層構成素材を選定するため、中性化が進行したセメント、海岸砂、ケイソウ土、砂岩、陽イオン交換樹脂、ゼオライト、シリカゲル及び豊浦砂の8種素材を対象として、
Co,
Sr及び
Csの吸着特性及び脱離特性を調べた。シリカゲルは、長期間の物理・化学的安定性、3核種全てに対する吸着親和性、核種の放出効率、放出率の安定性、放出化学形の均一性等が、他の素材に比べて優れていた。放射性核種供給源に要求される物理・化学的特性を有しているシリカゲルは、汚染層構成素材として充分利用可能であることが示された。
北谷 文人
PNC-TN8420 94-003, 21 Pages, 1994/03
化学励起ヨウ素レーザは、1978年に、初めて発振した比較的歴史の新しいレーザである。このレーザの特徴は、純粋な化学反応のみでレーザ出力が得られるために、高効率(高出力なシステムが構築できることおよび、発振波長が、石英ファイバの最低損失波長に近い1.315ミューmであるため、既存の石英ファイバで容易にパワー伝送が可能であることである。このレーザは海外では、主に軍事用のレーザとして開発されているために、工業用レーザとしての研究は、少ない。しかし、現在用いられている工業用レーザと比較して能力的には、遜色ないと考えられる。現在広く用いられているCO/SUB2レーザと比較すれば波長が短い分だけ物質での吸収が大きいために加工などに用いる際には、効率がよく、また、ファイバ伝送が可能であるために原子力での利用のように遠隔操作での利用が主になる分野では、利用価値が大きいと考えられる。しかし、開発の歴史が浅いレーザであるために、実用を考える上では、まだまだ、改善しなければならない要素があり、それらを研究開発するために出力100W級の試作機を試作する。
