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論文

Performance of in situ gamma-ray spectrometry in the assessment of radioactive cesium deposition around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

Ji, Y.-Y.*; 越智 康太郎; Hong, S. B.*; 中間 茂雄; 眞田 幸尚; 三上 智

Radiation Physics and Chemistry, 179, p.109205_1 - 109205_11, 2021/02

福島第一原子力発電所周辺の異なる線量レベルのエリアで、様々なサーベイプラットフォームを用いin-situ $$gamma$$線スペクトロメトリーを実施した。地表における放射性セシウム沈着量を、高純度Ge半導体検出器とLaBr$$_{3}$$(Ce)検出器を用いて評価するために、福島第一原子力発電所周辺の6か所のサイト(うち2つは帰還困難区域)が選択された。2018年10月に行ったin-situ測定の結果、$$^{137}$$Csの沈着量は6つのサイトで30-3000kBq m$$^{-2}$$の範囲にあった。また、広範囲の代表的な深度分布を直接的に計算するin-situ測定手法を導入し、その結果が同じサイトで採取された土壌サンプルの結果をよく表現していることが分かった。

報告書

軟X線領域のXAFS測定による模擬廃棄物ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09

JAEA-Research-2020-009.pdf:4.67MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるとB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。

論文

Low temperature heat capacity of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(7), p.852 - 857, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・再蒸発挙動評価に資する熱力学特性データを得るため、化学吸着生成物であるCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$単体を調製し、1.9-302Kにおける熱容量の測定を行うことで、初めての実測値を得た。また、これより、室温における熱容量$$C_{p}$$$$^{o}$$(298.15K)及び標準エントロピー$$S^{o}$$(298.15K)の実測値を取得し、それぞれ249.4 $$pm$$ 1.1 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$、322.1 $$pm$$ 1.3 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$であった。さらに、本研究で得られた標準エントロピーと、既往研究で報告されている標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$$$H^{o}$$(298.15K)及び高温でのエンタルピー増加$$H^{o}$$($$T$$)-$$H^{o}$$(298.15K)を用い、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$の高温での標準生成ギブスエネルギーを実測値に基づき再評価し、既往文献値の妥当性を確認した。

論文

Room-temperature adsorption behavior of cesium onto calcium silicate insulation

Rizaal, M.; 斉藤 拓巳*; 岡本 孝司*; Erkan, N.*; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00563_1 - 19-00563_10, 2020/06

福島第一原子力発電所2号機において、一次冷却系の断熱材に使用されているケイ酸カルシウムへのセシウム(Cs)の吸着がペデスタル領域の高線量に影響している可能性が指摘されている。本研究では、高温でのCs吸着挙動評価の前段階として、室温でCsをケイ酸カルシウムに吸着させる試験を行った。吸着速度の解析の結果、基本的な吸着機構は化学吸着であることが示唆された。また、等温における吸着量のCs濃度依存性の評価により、単分子層の形成の後に多分子層が形成することが示唆された。

論文

Mineral composition characteristics of radiocesium sorbed and transported sediments within the Tomioka river basin in Fukushima Prefecture

萩原 大樹; 小西 博巳*; 中西 貴宏; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 北村 哲浩

Journal of Environmental Radioactivity, 211, p.106042_1 - 106042_10, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

The deposited radiocesium in the Fukushima river basin is transported in the river systems by soil particles and redistributed in the downstream areas. Although predicting the behaviors of minerals that adsorb radiocesium and of radiocesium dissolved in river water within the river systems is essential, the dominant mineral species that adsorb radiocesium have not yet been comprehensively identified. We identify herein such mineral species by investigating the $$^{137}$$Cs distribution and the mineral species in each size fraction that are found in the bedload sediments from an upstream reservoir to an estuary within the Tomioka river basin located east of Fukushima Prefecture in Japan. In the fine sand sediment, which is the dominant fraction in terms of the $$^{137}$$Cs quantity in the river bedload, the $$^{137}$$Cs concentrations of the felsic and mafic minerals are comparable to that of micas. The mafic minerals contain 62% of the $$^{137}$$Cs in the fine sand fraction in the upstream area, while the felsic minerals contain the highest quantities of $$^{137}$$Cs in the downstream area. These results suggest that the quantification of the mineral species and the $$^{137}$$Cs concentration of each size fraction are critically important in predicting the behaviors of the minerals and radiocesium within the Fukushima river basin in the future.

報告書

平成30年度原子力発電所周辺における航空機モニタリング(受託研究)

普天間 章; 眞田 幸尚; 石崎 梓; 古宮 友和; 岩井 毅行*; 瀬口 栄作*; 松永 祐樹*; 河端 智樹*; 萩野谷 仁*; 平賀 祥吾*; et al.

JAEA-Technology 2019-016, 116 Pages, 2019/11

JAEA-Technology-2019-016.pdf:14.09MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺環境に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。ここでは、2018年度に実施した福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果についてまとめた。過去の福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果から空間線量率等の変化量を評価し、変化量に寄与する要因について考察した。また、空気中のラドン子孫核種の弁別手法を測定結果に適用して、空気中のラドン子孫核種が航空機モニタリングに与える影響について評価した。さらに、航空機モニタリングによる空間線量率の計算精度向上に資するために、過去の航空機モニタリングデータを用いて地形の起伏を考慮に入れた解析を行なった。地形の起伏を考慮に入れる前後で解析結果を比較し、本手法による精度向上効果を評価した。

論文

福島原発事故後の飛翔性昆虫における放射性セシウム濃度

田中 草太; 柿沼 穂垂*; 足達 太郎*; 高橋 知之*; 高橋 千太郎*

KEK Proceedings 2019-2, p.179 - 182, 2019/11

福島第一原子力発電所事故後の節足動物における放射性セシウム濃度の経年変化は、食性によって大きく異なり、昆虫類などを捕食する肉食性のジョロウグモでは、植食性のコバネイナゴや雑食性のエンマコオロギと比較して、放射性セシウム濃度が維持される傾向にある。餌資源を生きた植物、すなわち、生食連鎖に依存する種は、事故後の時間経過とともに放射性セシウムが減少するのに対して、汚染が蓄積するリターや土壌表層の有機物に起因する腐食連鎖に依存する種は、放射性セシウム濃度が維持されるものと考えられる。造網性のクモ類は、森林土壌の表層から発生する飛翔性昆虫に主な餌資源を依存しているために、放射性セシウム濃度が維持するものと予想される。しかしながら、土壌表層から地上部に生息する捕食者への放射性セシウムの移行をどのような餌昆虫が担っているかは不明である。そこで本研究では、造網性クモ類の餌となる飛翔性昆虫について、放射性セシウム濃度を調査した。その結果、事故8年後においても、飛翔性昆虫の多くから、$$^{137}$$Csが検出された。特に、造網性のクモ類の餌となる腐食性のハエ類が、放射性セシウムの移行経路の1つとして重要である可能性が示唆された。

論文

福島県内の河川における放射性セシウム濃度の推移

中西 貴宏

Isotope News, (765), p.22 - 25, 2019/10

東京電力福島第一原子力発電所の事故によってもたらされた放射性セシウムの、福島県内河川水中での濃度の推移について、発表者らが進めてきた調査から得られた知見を解説する。河川水中の放射性セシウム濃度は事故から数年後も減少し続けているが、溶存態放射性セシウム濃度の低下傾向は時間とともに緩やかになってきている。

論文

粘土鉱物や菌類のセシウム吸着機構; 原子・分子論研究の現状と課題

数納 広哉; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

地盤工学会誌, 67(10), p.34 - 35, 2019/10

福島第一原子力発電所事故により放射性セシウムが大気中へ放出され、その一部は福島県を中心に陸地へと降着した。降着した放射性セシウムは土壌粘土鉱物との強い結合により土壌表層に留まり、降着量の多い地域は高い放射線量を示した。国・自治体等は除染を推進し放射線量低減に大きく貢献したが、大量の廃棄土壌が残された。廃棄土壌を減容するには、詳細かつ正確な土壌粘土鉱物への吸着機構そして吸着状態の科学的理解が不可欠である。また、除染未実施の山林では放射性セシウムの一部は菌類に保持され、特に野生のキノコに濃縮することが観察されたが、その濃縮機構解明は重要な研究課題となっている。本技術報告では、以上の陸地降着放射性セシウムに関する二つの研究課題に対し、最新の計算科学技術を用いて分かったこと及び今後の研究や実施すべき方策等への展望を記す。

論文

Temporal changes in radiocesium deposition on the Fukushima floodplain

中西 貴宏; 佐藤 成二; 松本 卓巳*

Radiation Protection Dosimetry, 184(3-4), p.311 - 314, 2019/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.85(Environmental Sciences)

福島県では未除染山地森林から輸送される放射性セシウムの堆積による生活圏での被ばく線量増加が懸念されている。本研究では、事故後数年間における福島県内河川敷における放射性セシウムの堆積履歴を調査した。河川を流下する懸濁物質中の放射性セシウム濃度と河川敷の空間線量率も継続観測した。多くのケースで、河川敷への年間土砂堆積量はわずか数kg m$$^{-2}$$で、表層堆積物の放射性セシウム濃度は懸濁物質中の放射性セシウム濃度と同じ減少傾向を示した。それに同調して、河川敷の空間線量率も時間とともに低下していた。大規模出水があった2015年には、上流にダムをもたない河川で数百kg m$$^{-2}$$の土砂堆積と空間線量率の急激な減少が観測された。逆に言えば、ダムによって河川敷への放射性セシウムの堆積が顕著に減少することを示した。

論文

Quantum chemical calculations for the norbadione A complexes with Cs$$^+$$, K$$^+$$, and Na$$^+$$ in gas and aqueous phases

数納 広哉; 町田 昌彦

Chemical Physics Letters, 730, p.26 - 31, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

Cs$$^+$$を蓄積することで知られるキノコ中の色素分子であるノルバジオンA(NBA)のCs$$^+$$およびK$$^+$$, Na$$^+$$錯体に関する量子化学計算を行った。Otaらによる2段階数値計算手法を用いて水溶液中でのアルカリ金属カチオン錯体化選択性を調べた。この手法を中性および2重, 4重脱プロトンNBAに適用することにより、Cs$$^+$$選択性は高pHで、2重脱プロトンNBAが支配的となる場合にのみ現れることを確認し、これが実験結果と一致していることがわかった。これは当計算手法を用いた生体分子への最初の応用例であり、その選択性は特異性を示している。

論文

A Review of revaporisation behaviour of radioactive Cs deposits and its impact on the source term in severe nuclear accidents from Ph$'e$bus FP results and single effect testing

Knebel, K.*; Jokiniemi, J.*; Bottomley, D.

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.772 - 789, 2019/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:37.76(Nuclear Science & Technology)

核分裂生成物(FP)付着物の再蒸発現象は、冷却水喪失等のシビアアクシデントにおける遅発のFP放出可能性を示すものとして認識された。その後の試験により、本現象は原子炉破損時に生じ得ることから、格納容器及び環境放出におけるソースタームとして重要であることが分かった。本論文では、まずはじめに、PHEBUS FPと関連プログラムから得られた一次冷却系での揮発性及び準揮発性FPの移行における再蒸発メカニズムについてレビューする。次に、揮発性及び準揮発性FP(I, Mo, Ru)及び構造材料(Ag, B)の高温化学を評価するための要素試験、及びソースタームに実効的に影響を与える雰囲気の影響について述べる。最後に、長期に亘るFP化学についてのさらなる知見を与え得る事故炉におけるCs分析の結果をレビューする。レビューの結果は表と模式図により示される。この蓄積された知見と経験は、廃炉と環境回復における汚染の低減、及びSA解析コードの改良と原子力安全の向上への適用にとって重要である。

論文

環境科学に関わる学生・若手研究者たちが考える保健物理・環境科学研究

三輪 一爾; 寺阪 祐太; 越智 康太郎; 普天間 章; 佐々木 美雪; 廣内 淳

日本原子力学会誌, 61(9), p.687 - 691, 2019/09

本報告は、日本原子力学会2019年春の年会にて実施した、保健物理・環境科学部会の企画セッションの内容をまとめたものである。本企画セッションでは、原子力・放射線分野に携わる学生および若手研究者6名が、それぞれの専門的知見を通して見た保健物理・環境科学の在り方について講演を行った。全講演者の発表終了後には来場者を含めて当分野の課題や今後の発展についてディスカッションを行った。本報告書では、各講演概要とディスカッション内容の取りまとめを行った。

論文

Role of filamentous fungi in migration of radioactive cesium in the Fukushima forest soil environment

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 難波 謙二*; 根田 仁*; 佐々木 祥人; 新里 忠史; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Environmental Science; Processes & Impacts, 21(7), p.1164 - 1173, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:71.43(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故により降下した放射性セシウム(以下、Csとする)の挙動及び関連する放射線学的影響は、表層土壌から森林生態系へのCsの移動性に大きく関係する。本研究では、福島県飯舘の森林で採取した野生きのこ子実体へのCs蓄積量を測定した。土壌から野生きのこ子実体へのCs移行係数(TF)は10$$^{-2}$$から10$$^{2}$$の間であった。この範囲は、チェルノブイリ事故後にヨーロッパのきのこについて報告された値、及び核実験降下物に対する日本のきのこについて報告された値の範囲と類似していた。野生きのこのTF値と、704種類のきのこ菌糸をCsを含む栄養寒天培地で生育したときのTF値とを比較したところ、野生きのこのTF値の方が低かった。寒天培地に1重量%の鉱物(ゼオライト等)を加えたところTFは0.1以下になった。添加した鉱物がきのこによるCs吸収を低下させることが明らかとなった。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Experimental study on Cs chemisorption behaviour onto stainless steel at around 873 K

鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873$$sim$$973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。

論文

Fukushima $$^{137}$$Cs releases dispersion modelling over the Pacific Ocean; Comparisons of models with water, sediment and biota data

Peri$'a$$~n$ez, R.*; Bezhenar, R.*; Brovchenko, I.*; Jung, K. T.*; 上平 雄基; Kim, K. O.*; 小林 卓也; Liptak, L.*; Maderich, V.*; Min, B. I.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 198, p.50 - 63, 2019/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:52.23(Environmental Sciences)

北西太平洋海域における福島第一原子力発電所事故起源の$$^{137}$$Cs放出に対して、複数の海洋拡散モデルを適用し、モデル対モデル及びモデル対観測の比較を実施した。シミュレーション期間は2年間とし、施設から海洋への直接放出と大気から海洋表層への沈着過程を考慮した。海洋拡散モデルには生物モデルが導入されている。シミュレーション結果は海水中,堆積物中,海産生物中の$$^{137}$$Cs濃度で比較した。その結果、モデル対モデル及びモデル対観測の比較において、妥当な結果が得られた。

論文

Development of the ReaxFF methodology for electrolyte-water systems

Fedkin, M. V.*; Shin, Y. K.*; Dasgupta, N.*; Yeon, J.*; Zhang, W.*; van Duin, D.*; Van Duin, A. C. T.*; 森 健人*; 藤原 敦志*; 町田 昌彦; et al.

Journal of Physical Chemistry A, 123(10), p.2125 - 2141, 2019/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:12.48(Chemistry, Physical)

Li$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, K$$^{+}$$, Cs$$^{+}$$, F$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$などの水-電解質系を記述する新しいReaxFF反応力場を開発した。反力場パラメータは、水結合エネルギー, 水和エネルギーおよびプロトン移動のエネルギーに関連した量子力学的計算に対してトレーニングされている。水中での様々な電解質のイオン化について、分子動力学シミュレーションの結果と実験結果及び熱力学との比較によって力場の検証を行った。その結果、大部分の原子対(水分子の酸素および水素を含むカチオンまたはアニオン)について、得られた動径分布関数はDFT計算の結果と良く一致することがわかった。また、この力場を用いて、アルカリ金属水酸化物と塩化物塩溶液における水分子および電解質イオンの拡散定数が組成および電解質濃度の関数として得られた。

報告書

平成29年度原子力発電所周辺における航空機モニタリング(受託研究)

普天間 章; 眞田 幸尚; 石崎 梓; 岩井 毅行*; 瀬口 栄作; 松永 祐樹*; 河端 智樹; 豊田 政幸*; 飛田 晋一朗*; 平賀 祥吾*; et al.

JAEA-Technology 2018-015, 120 Pages, 2019/02

JAEA-Technology-2018-015.pdf:15.01MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。ここでは、平成29年度に実施した福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果についてまとめた。過去の福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果から線量率の変化量を評価し、変化量に寄与する要因について考察した。また、これまで課題となっていた空気中のラドン子孫核種の弁別手法の開発およびシステム化を行い、実際の測定結果に本手法を適用して、空気中のラドン子孫核種の測定に与える影響について評価した。さらに、複数のGPS受信機用いて同時にデータ取得することによって、位置測定誤差による解析結果への影響評価を行った。

報告書

黒雲母のセシウム保持能に対する超音波照射の影響

有阪 真

JAEA-Research 2018-014, 27 Pages, 2019/02

JAEA-Research-2018-014.pdf:1.21MB

福島第一原子力発電所事故で発生する廃棄物管理の一助とするため、土壌成分の中ではセシウムが強く保持される黒雲母を対象に、超音波照射によるセシウム保持能に対する影響を検討した。セシウム水溶液に黒雲母粉末を懸濁させたものを試料として200, 430及び950kHzの超音波を照射した。430kHzの超音波を照射した場合のみ、セシウム保持能が低下する(水相中のセシウム濃度が増加する)ことがわかった。また、今のところ再現できていないが、超音波照射により黒雲母粉末の懸濁状態の安定性が低下したり、照射を停止した後もセシウム濃度が増加し続けたりする現象を一例ずつではあるが観察した。

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