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中西 貴宏
Isotope News, (765), p.22 - 25, 2019/10
東京電力福島第一原子力発電所の事故によってもたらされた放射性セシウムの、福島県内河川水中での濃度の推移について、発表者らが進めてきた調査から得られた知見を解説する。河川水中の放射性セシウム濃度は事故から数年後も減少し続けているが、溶存態放射性セシウム濃度の低下傾向は時間とともに緩やかになってきている。
, K, and Na in gas and aqueous phases数納 広哉; 町田 昌彦
Chemical Physics Letters, 730, p.26 - 31, 2019/09
Csを蓄積することで知られるキノコ中の色素分子であるノルバジオンA(NBA)のCsおよびK, Na錯体に関する量子化学計算を行った。Otaらによる2段階数値計算手法を用いて水溶液中でのアルカリ金属カチオン錯体化選択性を調べた。この手法を中性および2重, 4重脱プロトンNBAに適用することにより、Cs選択性は高pHで、2重脱プロトンNBAが支配的となる場合にのみ現れることを確認し、これが実験結果と一致していることがわかった。これは当計算手法を用いた生体分子への最初の応用例であり、その選択性は特異性を示している。
大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 難波 謙二*; 根田 仁*; 佐々木 祥人; 新里 忠史; 渡辺 直子*; 小崎 完*
Environmental Science; Processes & Impacts, 21(7), p.1164 - 1173, 2019/07
福島第一原子力発電所事故により降下した放射性セシウム(以下、Csとする)の挙動及び関連する放射線学的影響は、表層土壌から森林生態系へのCsの移動性に大きく関係する。本研究では、福島県飯舘の森林で採取した野生きのこ子実体へのCs蓄積量を測定した。土壌から野生きのこ子実体へのCs移行係数(TF)は10
から10
の間であった。この範囲は、チェルノブイリ事故後にヨーロッパのきのこについて報告された値、及び核実験降下物に対する日本のきのこについて報告された値の範囲と類似していた。野生きのこのTF値と、704種類のきのこ菌糸をCsを含む栄養寒天培地で生育したときのTF値とを比較したところ、野生きのこのTF値の方が低かった。寒天培地に1重量%の鉱物(ゼオライト等)を加えたところTFは0.1以下になった。添加した鉱物がきのこによるCs吸収を低下させることが明らかとなった。
中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05
軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。
鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05
比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873
973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。
Cs releases dispersion modelling over the Pacific Ocean; Comparisons of models with water, sediment and biota dataPeri
ez, R.*; Bezhenar, R.*; Brovchenko, I.*; Jung, K. T.*; 上平 雄基; Kim, K. O.*; 小林 卓也; Liptak, L.*; Maderich, V.*; Min, B. I.*; et al.
Journal of Environmental Radioactivity, 198, p.50 - 63, 2019/03
パーセンタイル：100(Environmental Sciences)北西太平洋海域における福島第一原子力発電所事故起源のCs放出に対して、複数の海洋拡散モデルを適用し、モデル対モデル及びモデル対観測の比較を実施した。シミュレーション期間は2年間とし、施設から海洋への直接放出と大気から海洋表層への沈着過程を考慮した。海洋拡散モデルには生物モデルが導入されている。シミュレーション結果は海水中,堆積物中,海産生物中のCs濃度で比較した。その結果、モデル対モデル及びモデル対観測の比較において、妥当な結果が得られた。
Fedkin, M. V.*; Shin, Y. K.*; Dasgupta, N.*; Yeon, J.*; Zhang, W.*; van Duin, D.*; Van Duin, A. C. T.*; 森 健人*; 藤原 敦志*; 町田 昌彦; et al.
Journal of Physical Chemistry A, 123(10), p.2125 - 2141, 2019/03
パーセンタイル：100(Chemistry, Physical)Li
, Na, K, Cs, F
, Cl, Iなどの水-電解質系を記述する新しいReaxFF反応力場を開発した。反力場パラメータは、水結合エネルギー, 水和エネルギーおよびプロトン移動のエネルギーに関連した量子力学的計算に対してトレーニングされている。水中での様々な電解質のイオン化について、分子動力学シミュレーションの結果と実験結果及び熱力学との比較によって力場の検証を行った。その結果、大部分の原子対(水分子の酸素および水素を含むカチオンまたはアニオン)について、得られた動径分布関数はDFT計算の結果と良く一致することがわかった。また、この力場を用いて、アルカリ金属水酸化物と塩化物塩溶液における水分子および電解質イオンの拡散定数が組成および電解質濃度の関数として得られた。
普天間 章; 眞田 幸尚; 石崎 梓; 岩井 毅行*; 瀬口 栄作; 松永 祐樹*; 河端 智樹; 豊田 政幸*; 飛田 晋一朗*; 平賀 祥吾*; et al.
JAEA-Technology 2018-015, 120 Pages, 2019/02
JAEA-Technology-2018-015.pdf:15.01MB
2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。ここでは、平成29年度に実施した福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果についてまとめた。過去の福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果から線量率の変化量を評価し、変化量に寄与する要因について考察した。また、これまで課題となっていた空気中のラドン子孫核種の弁別手法の開発およびシステム化を行い、実際の測定結果に本手法を適用して、空気中のラドン子孫核種の測定に与える影響について評価した。さらに、複数のGPS受信機用いて同時にデータ取得することによって、位置測定誤差による解析結果への影響評価を行った。
有阪 真
JAEA-Research 2018-014, 27 Pages, 2019/02
JAEA-Research-2018-014.pdf:1.21MB
福島第一原子力発電所事故で発生する廃棄物管理の一助とするため、土壌成分の中ではセシウムが強く保持される黒雲母を対象に、超音波照射によるセシウム保持能に対する影響を検討した。セシウム水溶液に黒雲母粉末を懸濁させたものを試料として200, 430及び950kHzの超音波を照射した。430kHzの超音波を照射した場合のみ、セシウム保持能が低下する(水相中のセシウム濃度が増加する)ことがわかった。また、今のところ再現できていないが、超音波照射により黒雲母粉末の懸濁状態の安定性が低下したり、照射を停止した後もセシウム濃度が増加し続けたりする現象を一例ずつではあるが観察した。
CsI + 
Cs 
Cs + ICs小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一
Computational and Theoretical Chemistry, 1150, p.40 - 48, 2019/02
パーセンタイル：100(Chemistry, Physical)セシウムの同位体分離法の開発に関連して、ヨウ化セシウム分子とセシウム原子の衝突によるセシウム交換反応の反応速度定数を量子化学計算及び擬古典トラジェクトリー計算により評価した。その結果、3.6
10
cm
/molecule/sという大きな値が得られた。また、わずかながら正の温度依存性を持つことが示され、長距離相互作用による引力ポテンシャルと解離プロセスの影響がその原因と考えられた。
吉越 章隆
放射光利用の手引き, p.130 - 138, 2019/02
次世代放射光利用に関する啓蒙書の分担執筆を行う。2018年出版の論文[Appl. Phys. Lett.112 (2018) 021603]の内容を解説するとともに、次世代放射光を光源とする光電子顕微鏡の発展と環境試料や絶縁性機能性材料分析への可能性を記述する。
Cs concentration in river water in the medium term and future following the Fukushima Nuclear accident中西 貴宏; 佐久間 一幸
Chemosphere, 215, p.272 - 279, 2019/01
パーセンタイル：100(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所事故の影響を強く受けた2河川において、河川水中のCs濃度を2015年4月から2018年3月までの3年間調査した。その結果、事故後中期における、河川水中の溶存態および粒子態Cs濃度の減少傾向が明らかになった。両河川の溶存態および粒子態Cs濃度は同様の経時変化を示し、溶存Cs濃度は水温に関連した季節変動が観測されたが、時間とともに減少傾向を示した。溶存態Cs濃度の環境半減期は事故後初期の報告値よりも長く、溶存態Cs濃度の減少速度が時間とともに徐々に遅くなっていることを示唆した。溶存態Cs濃度の温度依存性は年々弱くなり、数十年にわたって同じ濃度レベルに留まる可能性が示された。
真辺 健太郎; 松本 雅紀*
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(1), p.78 - 86, 2019/01
パーセンタイル：100(Nuclear Science & Technology)不溶性放射性セシウム粒子が体内に取り込まれると、粒子として体内を移行すると予想される。この場合、溶解性粒子のように無数の放射性核種の挙動を平均的に表現して核種の壊変数を評価する手法を適用することができない。そこで、粒子が体内を確率論的に移行する挙動を模擬する手法を開発し、不溶性粒子の特性を考慮した体内動態モデルを構築した。これにより、セシウム粒子1個の確率論的な体内挙動を考慮して、各組織・臓器における壊変数を評価し、それに基づき内部被ばく線量を評価することが可能となった。この手順を多数回繰り返し、不溶性放射性セシウム粒子の吸入摂取に対する預託等価線量及び預託実効線量の確率密度関数を評価し、その99パーセンタイル値、平均値等を通常のセシウムモデルに基づく評価値と比較した。その結果、摂取粒子数が1個で線量値がごく低い場合は、預託実効線量の99パーセンタイル値は従来モデルによる評価値の約70倍程度となったが、粒子の不溶性に起因する線量の不確かさは預託実効線量が1mSv程度の被ばくレベルでは無視できる程度に小さいことが分かった。
塩津 弘之; 伊藤 裕人*; 石川 淳; 杉山 智之; 丸山 結
Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 6 Pages, 2018/11
The VERDON-2 experiment for FPs transport in steam environment was analyzed with the mechanistic FPs transport code incorporating thermodynamic chemical equilibrium model in order to assess its predictive capability for transport behavior of key FPs, especially for highly volatile FPs such as Cs and I. The present analysis reproduced well the Cs deposition profile obtained from the experiment, which revealed that Cs was transported as CsOH in early phase of FP release from fuel, and then formed Cs
MoO
after increasing Mo release. On the other hand, the deposition peak of I was predicted to appear at 720 K, which was significantly higher than the experimental result at 600 K. This discrepancy was potentially caused by the following two points: lack of the other stable species in thermodynamics database for thermodynamic chemical equilibrium model, or failure of chemical equilibrium assumption for iodide species.
鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.165 - 167, 2018/11
軽水炉シビアアクシデント時に起こる原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着で生成する可能性があるCsFeSiOについて、その再蒸発挙動評価に資するため、高温での蒸発挙動の雰囲気依存性を熱重量・示差熱分析(TG-DTA)実験により評価した。その結果、還元性の高い水蒸気欠乏(Ar-5%H)雰囲気下では、水蒸気含有(Ar-5%H-5%HO)雰囲気よりも低温(約800
C)にて重量減少が起こることが分かった。その原因として、Hとの化学反応によりCsFeSiOが分解しCs蒸気種が生成する可能性が示唆された。
関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11
長寿命放射性核種であるセシウム-135(Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解によりCs原子が選択的に生成される。Cs原子(Cs)とヨウ化セシウム分子(CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC
分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。
越智 康太郎; 卜部 嘉*; 山田 勉*; 眞田 幸尚
Analytical Chemistry, 90(18), p.10795 - 10802, 2018/09
パーセンタイル：100(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所事故後、貯水域における放射性セシウムの拡散と蓄積を評価するために、堆積物中の放射性セシウムの分布は調査されてきた。広範囲の放射性セシウムの水平及び鉛直分布を測定するための分析手法を開発するために、2014-2016年の期間で福島県内の64のため池水底における253個の
線スペクトルをNaI(Tl)シンチレーション検出器を用いて取得した。堆積物中の放射性セシウムの鉛直分布は、散乱及び光電ピークの強度と関係していることが明らかになった。並行して、推定結果の妥当性を確認するために同じため池でコア堆積物の採取を行った。In situスペクトロメトリーとコアサンプリングの結果との間に良好な相関性が見られた。これらの結果から、我々の開発した手法が放射性セシウムの挙動の理解や、貯水域の除染が必要であるかの判断に対する有効なアプローチであると考えられる。
奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I. C.*; Lammers, L. N.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦
Journal of Environmental Radioactivity, 189, p.135 - 145, 2018/09
被引用回数：3 パーセンタイル：25.55(Environmental Sciences)東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは土壌中の粘土鉱物に強く吸着されていることがわかっているが、その吸着メカニズムは今も解明されていない。本論文は、これまで蓄積された粘土鉱物による放射性セシウム吸着現象に関する実験結果と、最新のシミュレーション研究の進展をまとめたものである。論文では、実験結果についてまとめられ、それらの結果を基にした最新のシミュレーション研究によって明らかにされた、次のような研究結果について説明されている:(1)粘土鉱物表面におけるセシウム吸着のエネルギースケール、(2)実験では観測が難しい粘土鉱物エッジの原子レベル構造についての理解の進展、(3)粘土鉱物の水和した層間におけるセシウム吸着現象の詳細、(4)ほつれたエッジにおけるイオン半径と層間距離の関係と吸着の選択性、(5)層間におけるセシウムの深部への移動、(6)放射性セシウムの核崩壊の影響。さらに、これらの知見に基づいた除染による廃棄土壌の減容技術開発の可能性についても述べられている。
Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08
Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。
藤井 健悟*; 越智 康太郎; 大渕 敦司*; 小池 裕也*
Journal of Environmental Management, 217, p.157 - 163, 2018/07
福島第一原子力発電所事故後、高濃度の放射性セシウムにより汚染された大量の都市ごみ焼却飛灰は、環境回復の観点から大きな問題となっている。本研究では、福島県で採取した都市ごみ焼却飛灰中放射性セシウムの物理化学的特性を、粒形分別と環境省告示第13号試験により評価した。結果から、都市ごみ焼却飛灰中放射性セシウムの放射能濃度とシルバイトなどの共存物質含有量は、都市ごみ焼却飛灰の粒形に応じて変化することが分かった。粉末X線回折分析の結果、水溶性の放射性セシウムはCsClとして存在し、難溶性の放射性セシウムは非晶質物質の内部に結合していることが分かった。
