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Strobl, M.*; Baur, M. E.*; Samothrakitis, S.*; Molamud, F.*; Zhang, X.*; Tung, P. K. M.*; Schmidt, S.*; Woracek, R.*; Lee, J.*; 鬼柳 亮嗣; et al.
Advanced Energy Materials, p.2405238_1 - 2405238_9, 2025/01
被引用回数:0Energy-efficient, safe, and reliable Li-ion batteries (LIBs) are required for a wide range of applications. The introduction of ultra-thick graphite anodes, desired for high energy densities, meets limitations in internal electrode transport properties, leading to detrimental consequences. Yet, there is a lack of experimental tools capable of providing a complete view of local processes. Here, a multi-modal measurement approach is introduced, enabling quantitative spatio-temporal observations of Li concentrations and intercalation phases in ultra-thick graphite electrodes. Neutron imaging and diffraction concurrently provide correlated multiscale information from the scale of the cell down to the crystallographic scale. In particular, the evolving formation of the solid electrolyte interphase (SEI), observation of gradients in total lithium content, as well as in the formation of ordered Li
C
phases and trapped lithium are mapped throughout the first charge-discharge cycle of the cell. Different lithiation stages co-exist during charging and discharging; delayed lithiation and delithiation processes are observed in central regions of the electrode, while the SEI formation, potential plating, and dead lithium are predominantly found closer to the interface with the separator. The study emphasizes the potential to investigate Li-ion diffusion and the kinetics of lithiation phase formation in thick electrodes.
増田 毅*; 真辺 健太郎
Journal of Radiological Protection, 44(3), p.031517_1 - 031517_8, 2024/09
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Environmental Sciences)Hや
Cを含む有機物を体内に取り込んだ場合、一定の割合で無機物に代謝されて素早く排泄される。一方、有機物のまま残留した
Hや
Cは無機物に比べて生物学的半減期が長く、被ばく線量への寄与が大きい。そのため、有機物の代謝割合が線量評価上重要となる。しかしながら国際放射線防護委員会(ICRP)は、動物実験又は炭素の物質収支から代謝割合を設定している。そこで、重水素や
Cで標識した有機物をヒトに経口摂取させて代謝割合を測定した結果を参照して線量評価を行った。その結果、ICRPの線量係数は、
H有機物については適切であったものの、
C有機物については2倍程度保守的な評価であることが明らかになった。
眞田 幸尚; 卜部 嘉*; 齋藤 まどか*; 尻引 武彦*; 御園生 敏治; 舟木 泰智
環境技術, 53(4), p.188 - 193, 2024/07
処理水放出に伴い、原子力機構では、データ公開から1週間以内を目途に海水中のトリチウム濃度の評価を実施し、その結果を意思決定者(原子力規制庁)へ報告する評価方法・体制を構築し運用してきた。ここでは、特に処理水の海洋への放出前後のトリチウム濃度の変動に着目して評価解析結果の概要を報告する。
眞田 幸尚; 阿部 智久; 佐々木 美雪; 菅野 麻里奈*; 山田 勉*; 中曽根 孝政*; 宮崎 信之*; 押切 圭介*; 渡部 浩司*
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(5), p.693 - 702, 2024/05
被引用回数:7 パーセンタイル:84.29(Nuclear Science & Technology)主な放射性物質を除去した「処理水」にはトリチウムが含まれており、日本のステークホルダーからはどのように処理するかが議論されている。施設内の処理水の量は限界に達しており、日本政府は、2023年度(年度:年度)までに海に放流することを決定した。本研究では、福島第一原子力発電所(FDNPS)のトリチウム水放出用のシンプルで実用的なトリチウムモニターを開発した。シンプルで実用的なトリチウムモニターは、薄いプラスチックシンチレーターシートに基づくFDNPSトリチウム水放出用に開発された。開発されたデバイスは、標準的なトリチウム溶液と最小検出可能活性を計算する方法を使用して較正された。厚さ0.25mmのシンチレータ15個を0.26Lのフローセルに配置して、サンプル水を供給し、3,200mmの有効表面積を得ることができる。完全な水でのトリチウム水の効率は0.000035cpsBq
である。単純なシールド条件下で検出可能な最小活性は7,800BqL
であった(測定時間は3,600秒であった)。
眞田 幸尚; 押切 圭介*; 菅野 麻里奈*; 阿部 智久
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1062, p.169208_1 - 169208_7, 2024/05
被引用回数:6 パーセンタイル:94.85(Instruments & Instrumentation)福島第一原子力発電所(FDNPP)の廃炉作業の一環として、2023年から貯蔵処理水の放出が開始される。本研究では、FDNPPでのバッチサンプリング測定により確認されたトリチウム水の濃度を連続的に監視する実用的なトリチウムモニタを開発した。このモニターは、安価なプラスチックシンチレータペレットからなるフローセル検出器を配置し、3つの検出器による同時測定、ベト検出器、環境線の影響を低減するための鉛遮蔽を組み込んだ。このシステムは、測定時間30分で911Bq L-1の検出限界に達し、これはトリチウム水の排出基準1,500Bq L-1よりも低い。このシステムはまた、
線スペクトルを用いて、トリチウム以外の妨害放射性核種やバックグラウンド放射線による妨害の存在を定性的に区別することができる。また、
線スペクトルを用いて、トリチウム以外の妨害放射性核種やバックグラウンド放射線による妨害の有無を定性的に区別することができる。
平野 辰巳*; 前田 壮宏*; 村田 徹行*; 山木 孝博*; 松原 英一郎*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 安田 良*; 高松 大郊*
SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.345 - 353, 2023/10
車載用リチウムイオン二次電池(LIB)のサイクル時の劣化要因として、高い電流レートにおける電池内部の温度上昇、リチウムイオンの正負極間移動にともなう電極の膨張・収縮による応力などが指摘されている。そこで、18650型LIB内部における温度・応力分布を同時に評価した。電流:1Cでの充電時、リチウムイオンの挿入により負極が膨張するため、負極の集電体であるCuは半径方向に圧縮応力が発生する。表面から2mmにおける充電時の半径方向の応力変化は88MPa減少した(圧縮)。一方、放電時において応力変化は98MPa増加し可逆的な変化を示した。高レートな4Cのサイクル充放電により内部温度は表面より10度も高い60度程度まで上昇する現象が確認できた。さらに、表面から6mmにおけるCuに応力が発生しない現象を捉えることに成功した。本結果から、18650型LIB内部における温度・応力分布を同時に評価するオペランド計測技術を確立し、高レートなサイクル充放電が18650LIB中心部の温度上昇の要因であること、および無拘束による電極内周部における膨張収縮がサイクル劣化の要因であることを明らかにした。
町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(1), p.12 - 24, 2023/01
2013年から2021年の1月まで、福島第一原子力発電所周辺の福島沿岸と沖合という二つのエリアで、トリチウムのモニタリングデータからそのインベントリーの経時変化を推定した。それらの結果から沖合のエリアにおけるインベントリー平均量は、1Fに貯留されているトリチウムの凡そ1/5程度であり、その時間変動量は、1F貯留量の1/20程度ということが分かった。これらの結果は、既に海域に存在しているトリチウムのインベントリーが、1F貯留量の放出に際し、無視できないことを示している。また、その沖合の一定のエリアにおけるインベントリーの評価を1960年代にまで遡ると、過去には核実験により、平均して1F貯留量の4倍程のトリチウムインベントリーが1960年代に存在していた他、1960年から1980年代にかけて凡そ30年に渡り、1F貯留量と同程度かそれ以上のインベントリーが存在していたことが分かった。この事実は、過去に既に1F貯留量を瞬時に放出し当該沖合の海域に滞留するとした保守的条件より遥かにトリチウムが海洋中に存在していた時期が長期間あったことを示している。更に、トリチウムのインベントリーを千葉から宮城沖まで含めた領域に拡大し評価すると、現在、1F貯留量の凡そ半分が存在していることが分かる。ここで、トリチウムの被ばく量を魚食を通じた内部被ばくと仮定し、1F貯留量がその拡大領域にて拡散し1年滞留するとした保守的評価をすると、その量は、自然放射線からの寄与の100万分の一程度であり、殆ど無視できることが分かった。
伊藤 仁彦*; 松村 大樹; Song, C.*; 久保 佳美*
ACS Energy Letters (Internet), 7(6), p.2024 - 2028, 2022/06
被引用回数:6 パーセンタイル:39.26(Chemistry, Physical)The behavior of Br/Br
redox mediator (RM), which has been shown to suppress charging overpotential in lithium-air batteries, has been detected for the first time using operando Br K-edge dispersive X-ray absorption fine structure. Br
ions in the electrolyte increase monotonically after
30% charging, which indicates that a part of Br
formed via the oxidation of Br
during charging does not oxidize Li
O
as RM but gets accumulated in the cell. Consistent with this result, the O
evolution efficiency gradually decreases from the initial 100% as the charging progresses, and CO
is emitted at the end of the charging. All these results clearly show that the Br
/Br
RM functions effectively at the beginning of charging but gradually loses its function as charging proceeds.
町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*
日本原子力学会和文論文誌, 21(1), p.33 - 49, 2022/03
本論文では、福島第一原子力発電所の港湾口から沿岸へと流出するトリチウム量を、港湾内のトリチウムモニタリング結果から推定し、事故当初の2011年4月から2020年3月までの凡そ9年間に渡り、月間流出量を算出した。その結果、2015年の海側遮水壁閉合により、未知の流出は殆ど抑制されたことが分かった。また、この推定量を基に、日本全体の原子力施設からのトリチウム年間排出量を求め、事故前後の排出量の変遷を議論した。その結果、2015年以降、福島第一原子力発電所からの流出量は、事故前の約半分程度となっている一方、事故後の日本全体の排出量は大きく減少していることが分かった。
松浦 直人*; 藤原 靖幸*; 森分 博紀*; 尾原 幸治*; 川北 至信
Physical Review B, 104(9), p.094305_1 - 094305_7, 2021/09
被引用回数:9 パーセンタイル:46.19(Materials Science, Multidisciplinary)Quasielastic neutron scattering (QENS) measurements combined with first principles based molecular dynamics calculations were conducted to study the dynamics of Li ions in a solid-state electrolyte La
Li
TiO
(LLTO) with
. By using a large
Li-enriched single crystal sample, a QENS signal was clearly observed along the three principal axes [110], [111], and [001] at a temperature (
) of 600 K. Wave vector dependence of the linewidth of the QENS signal along each direction was explained well using the Chudley-Elliot model for jumps between the A sites of the perovskite lattice through the bottleneck square, which was also supported by molecular dynamics calculations. The estimated self-diffusion coefficient of Li
(
) in the ab plane was slightly larger than that along the c axis, suggesting quasi-isotropic diffusion, that is, the three-dimensional diffusion of Li
ions. The decrease in
with decreasing
was reasonably explained by a thermal activation process with the activation energy determined from ionic-conductivity measurements. Furthermore, the estimated values of the self-diffusion coefficient are comparable to those in the sulfide-based Li
ion conductor, Li
P
S
, with 10 times larger ionic conductivity, which clarifies how to understand the Li conduction mechanism in LLTO and Li
P
S
in a unified manner.
矢島 健*; 日沼 洋陽*; 堀 智*; 岩崎 類*; 菅野 了次*; 大原 高志; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 廣井 善二*
Journal of Materials Chemistry A, 9(18), p.11278 - 11284, 2021/05
被引用回数:32 パーセンタイル:82.59(Chemistry, Physical)Herein, we studied the crystalline compound LiGeP
S
with the largest Li-ion conductivity thus far via a novel route based on a combination of single-crystal neutron diffraction experiments at low temperature and first-principles calculations, and found that a correlated migration of the densely packed Li ions governs the overall Li-ion conduction. The correlated migration mechanism provides us with guidelines on how to design efficient superionic conductors for more efficient batteries.
岩佐 直仁*; 石川 竣喜*; 久保野 茂*; 榊原 昂浩*; 小湊 和也*; 西尾 勝久; 松田 誠; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; et al.
Physical Review C, 103(1), p.015801_1 - 015801_5, 2021/01
被引用回数:1 パーセンタイル:13.22(Physics, Nuclear)The Be(
He,
)
Be(
)
Li reaction was studied at
(
He)=30 MeV to deduce the branching ratios of
of resonant state at 18.91 - 20.1 MeV in
Be, which are necessary to extract the
Be(
,
)
Li
reaction rate relevant to the
Be destruction in the big bang nucleosynthesis, from the
Li(
,
)
Be reaction cross section. The decay protons from
Be
to the ground and first excited states in
Li were well-separately measured. The
ratio of the 19.235-MeV state was deduced to be 3.4
1.9%. The 19.86- and 20.1-MeV states were found to decay dominantly into the first excited and ground states of
Li, respectively.
瀧谷 啓晃; 門脇 春彦; 松嶌 聡; 松尾 秀彦; 石山 正弘; 荒谷 健太; 手塚 将志
JAEA-Technology 2020-001, 76 Pages, 2020/05
日本原子力研究開発機構新型転換炉原型炉施設「ふげん」(以下、「ふげん」という。)は、約25年間の運転を経て、2008年2月12日に廃止措置計画の認可を取得し、廃止措置に移行して解体作業を進めている。「ふげん」は、減速材として重水を使用しており、原子炉の運転に伴って重水素による中性子の吸収によってトリチウムが生成・蓄積されているため、炉心本体, 重水系及びヘリウム系はトリチウムによって汚染されている。これらの設備の解体撤去に先立ち、環境へのトリチウムの放出量及びトリチウムによる内部被ばくリスクを低減するとともに、作業性を確保するため、廃止措置の第一段階である「重水系・ヘリウム系等の汚染の除去期間」の作業の一環として、これらの設備のトリチウム汚染を除去する作業を2008年度から開始し、2017年度に完了した。本報告書では、炉心本体, 重水系及びヘリウム系のトリチウム汚染の除去作業に当たって作業方法や作業の進捗管理等を検討し、実証した結果を報告する。
清水 剛志*; Wang, H.*; 松村 大樹; 光原 圭*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*
ChemSusChem, 13(9), p.2256 - 2263, 2020/05
被引用回数:32 パーセンタイル:77.79(Chemistry, Multidisciplinary)Three porous disulfide-ligand-containing metal-organic frameworks (DS-MOFs) and two nonporous coordination polymers with disulfide ligands (DS-CPs) with various structural dimensionalities were used as cathode active materials in lithium batteries. Charge/discharge performance examinations revealed that only porous DS-MOF-based batteries exhibited significant capacities close to the theoretical values, which was ascribed to the insertion of electrolyte ions into the DS-MOFs. Battery reactions were probed by instrumental analyses. The dual redox reactions of metal ions and disulfide ligands in the MOFs resulted in higher capacities, and the presence of reversible electrochemically dynamic S-S bonds stabilized the cycling performance. Thus, the strategy of S-S moiety trapping in MOFs and the obtained correlation between the structural features and battery performance could contribute to the design of high-performance MOF-based batteries and the practical realization of Li-S batteries.
瀧谷 啓晃; 荒谷 健太; 粟谷 悠人; 石山 正弘; 手塚 将志; 水井 宏之
デコミッショニング技報, (59), p.2 - 12, 2019/03
新型転換炉原型炉ふげんは、2008年2月に廃止措置計画の認可を受け、廃止措置に取り組んでいる。2018年3月に廃止措置の第1段階(重水系・ヘリウム系等の汚染の除去期間)を終了し、現在第2段階(原子炉周辺設備解体撤去期間)に移行している。本報告では、新型転換炉原型炉ふげんの廃止措置の第1段階における成果について紹介する。
Wang, H.*; 磯部 仁*; 松村 大樹; 吉川 浩史*
Journal of Solid State Electrochemistry, 22(7), p.2067 - 2071, 2018/07
被引用回数:19 パーセンタイル:42.67(Electrochemistry)Amorphous and crystalline MetfV10 electrodes for lithium ion batteries were prepared by mixing MetfV10 with different binders: polyvinylidenefluoride (PVDF) or polytetrafluoroethylene (PTFE). The reaction mechanism was studied using in situ X-ray absorption fine structure (XAFS) and impedance measurements. The X-ray absorption near-edge structure (XANES) results exhibited a 10-electron reduction per the formula of MetfV10 during discharge, resulting in a large capacity. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analyses suggested a slight expansion in the molecular size of MetfV10. The impedance measurements reveal that an increase of discharge capacities for the amorphous cathode is due to lower resistance than in the crystalline cathode. This study presents a rational selection of amorphous or crystalline cathode materials for high power and high energy density lithium batteries.
定松 大樹*; 中山 梓介; 渡辺 幸信*; 岩本 修; 緒方 一介*
JAEA-Conf 2017-001, p.135 - 140, 2018/01
近年、高レベル放射性廃棄物の核変換や医療用放射性同位体の製造などの様々な応用において大強度中性子源への要望が高まっている。重陽子加速器を用いた中性子源はその有力な候補の一つとみなされている。それゆえ、我々はこれまでに重陽子入射反応用のコードシステムDEURACSを開発してきた。本研究ではLi標的に対する重陽子入射による中性子放出に着目した。入射エネルギー25,40,100MeVにおける
反応に対する二重微分断面積の計算値を実測値と比較し、DEURACSの適用性を議論する。
市川 正一; 千葉 悠介; 大野 史靖; 羽鳥 雅一; 小林 孝典; 上倉 亮一; 走利 信男*; 犬塚 泰輔*; 北野 寛*; 阿部 恒*
JAEA-Research 2016-021, 32 Pages, 2017/02
日本原子力研究開発機構は、高速増殖原型炉もんじゅのプラント工程への影響を低減するため、現在、原子炉格納容器全体漏えい率試験で用いている塩化リチウム式露点検出器の代替品として、静電容量式露点検出器の検証試験を実施した。原子炉格納容器全体漏えい率試験(試験条件: 窒素雰囲気、24時間)における静電容量式露点検出器の測定結果は、既存の塩化リチウム式検出器と比較して有意な差は無かった。また、長期検証試験(試験条件: 空気雰囲気、2年間)においては、静電容量式露点検出器は、高精度鏡面式露点検出器との比較の結果、「電気技術規程(原子力編)」の「原子炉格納容器の漏えい率試験規程」に基づく使用前検査時に要求される機器精度(精度: 2.04
C)を長期間にわたり有することを確認した。
須藤 俊幸
原子力・放射線部会報(インターネット), (19), P. 15, 2016/12
経済産業省の汚染水処理対策委員会トリチウム水タスクフォースの報告書では、薄めて海に放出する方法が最もコストが安く最短で処分できると評価されていることに関し、その放射能がどの程度のものなのか把握するための一助として、原子力発電所や再処理施設からの放出量と比較について述べた。
枝尾 祐希; 河村 繕範; 星野 毅; 落合 謙太郎
Fusion Engineering and Design, 112, p.480 - 485, 2016/11
被引用回数:8 パーセンタイル:55.65(Nuclear Science & Technology)TBMにおけるトリチウム回収システム設計において、増殖材からのトリチウム放出挙動を把握しておくことが必要であり、トリチウム挙動把握のためにはトリチウムの正確な測定が必要不可欠である。酸化銅と水バブラーを組み合わせたトリチウム捕集法は、酸化銅内で酸化して生じたトリチウム水蒸気が酸化銅に吸着する影響で、トリチウム放出速度が実際よりも遅れて測定されることになるため、中性子照射中のLiTiO
からのトリチウム放出挙動の測定には適していない。そこで、酸化銅の代わりに疎水性触媒を適用することによって吸着の問題を解消し、正確なトリチウム放出挙動の測定を可能にした。トリチウム燃料サイクルの観点からトリチウムを水素状で回収することが望まれているため、様々なスイープガス条件における中性子照射中のLi
TiO
からのトリチウム放出特性を調べ、トリチウムが水素状で放出するための条件を評価した。トリチウムを速やかに放出させるためにはLi
TiO
表面の同位体交換反応を促進させる必要で、水素状トリチウムとして放出させるにはスイープガス中に水素を添加することが必須であり、Li
TiO
の温度がトリチウムの放出化学形を決める支配的要因であることが示された。