Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
稲垣 嘉之; 坂場 成昭
触媒, 61(2), p.92 - 96, 2019/04
約650
Cの太陽熱を利用して、水の熱分解で水素を製造する膜分離新ISプロセスについて紹介する。ISプロセスを構成する3つの反応に膜技術を適用して、反応温度の低温化、循環物質の低減などを図るため、触媒,分離膜,耐食材料などの要素技術を開発した。太陽熱を用いた研究開発は、内閣府戦略的イノベーション創造プログラム(SIP)「エネルギーキャリア」の委託研究課題「熱利用水素製造」において実施された。
森田 泰治; 西原 健司; 津幡 靖宏
JAEA-Data/Code 2018-017, 32 Pages, 2019/02
JAEA-Data-Code-2018-017.pdf:2.35MB
分離変換技術の適用対象であるアクチノイド元素の回収率目標値を設定するためのデータを整備することを目的とし、経口摂取した場合の被ばく線量として与えられる潜在的放射性毒性を元素ごとに評価し、経時変化及び各元素の毒性全体に対する割合から、潜在的放射性毒性の観点から見たアクチノイド元素の重要度の比較を行った。検討した4種の使用済燃料いずれにおいても、Amが最も重要で、例えば加圧水型軽水炉の使用済燃料から発生する高レベル放射性廃棄物において、核分裂生成物の潜在的放射性毒性が減衰した10
年後におけるAm潜在的放射性毒性はアクチノイド全体の93%を占める。また、再処理で99.5%回収した後の残留Puも無視できない寄与を示すことがわかった。軽水炉燃料で燃焼度が高くなった場合は燃焼度に比例するような形で潜在的放射性毒性が上昇するが、MOX燃料となった場合、及びマイナーアクチノイドリサイクル型の高速炉では、それ以上に潜在的放射性毒性が大きくなった。燃料が異なる場合のアクチノイド元素回収率の目標値設定には十分な考慮が必要であり、今後の課題である。
CsI + 
Cs 
Cs + ICs小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一
Computational and Theoretical Chemistry, 1150, p.40 - 48, 2019/02
パーセンタイル：100(Chemistry, Physical)セシウムの同位体分離法の開発に関連して、ヨウ化セシウム分子とセシウム原子の衝突によるセシウム交換反応の反応速度定数を量子化学計算及び擬古典トラジェクトリー計算により評価した。その結果、3.6
10
cm/molecule/sという大きな値が得られた。また、わずかながら正の温度依存性を持つことが示され、長距離相互作用による引力ポテンシャルと解離プロセスの影響がその原因と考えられた。
-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00
ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ
98%及び86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。
金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎
Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12
パーセンタイル：100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)
]
と[M(ADAAM)(NO)(H
O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。
佐々木 祐二; 森田 圭介
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.27 - 32, 2018/12
アクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の相互分離はマトリックスLnの除去、放射能量や発熱量の削減などの点で重要とされている。加えて、Am/Cm分離も発熱量や放出中性子量の削減などのために重要とされている。しかしながら、これら元素の相互分離は極めて困難である。そこで、我々は疎水性と水溶性のジアミド化合物やアミノポリ酢酸を用いての相互分離を検討した。結果として、3座ジアミドのTODGAとアミノポリ酢酸の一つであるDTPAを用いて、pH1.8の条件で、Nd/Am分離比が10程度であること、及びDGA化合物と4座配位性ジアミドのDOODA化合物を用いて、Am/Cm分離比が3を超えることを確認した。
木村 太己*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*
Dalton Transactions, 47(42), p.14924 - 14931, 2018/11
パーセンタイル：100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイド(MA)と希土類の分離メカニズム解明を目的として、密度汎関数計算を用いたEu(III)もしくはAm(III)とニクトゲンドナー(X)配位子(CH)X-CH-CH-X(CH) (X=窒素,リン,ヒ素,アンチモン)との錯体に対する計算化学解析を試みた。配位子との錯体生成ギブズエネルギーを解析した結果、リンドナー配位子がEu(III)と比較してAm(III)と安定に錯体を生成することが示唆された。金属(Eu(III)もしくはAm(III))とニクトゲンドナーとの化学結合を解析した結果、Am(III)とリンとの共有結合性が他のニクトゲンに比べて高く、リンドナー配位子が高いAm(III)選択性を有することが示唆された。
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.
Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11
被引用回数：4 パーセンタイル：21.13(Chemistry, Multidisciplinary)第一イオン化エネルギー(IP
)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIPは、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIPをもつと考えられている。表面電離法によるIP決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IPから、5f軌道への電子の充填に伴ってIPが単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。
山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦
Proceeding IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11
使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA
樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。
関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11
長寿命放射性核種であるセシウム-135(Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解によりCs原子が選択的に生成される。Cs原子(Cs)とヨウ化セシウム分子(CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC
分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 18, p.13 - 15, 2018/07
これまでの研究で開発した陰イオン交換カラム1本による逐次分離法には、酢酸,塩酸そして硝酸の混合溶液を溶離液に使うことで、機能性の配位子や特別なカラムを使うことなく、ピコグラム量のアメリシウムをランタニドから完全に分離できる能力があることが分かった。この実験結果は環境試料中のアメリシウムやプルトニウム,ウラン,トリウムの極微量アクチニドが、この混合溶媒と一本の陰イオン交換カラムで逐次分離できることを意味している。
田口 茂郎; 山本 昌彦; 古瀬 貴広*; 真崎 祐次*; 久野 剛彦
JAEA-Technology 2018-005, 14 Pages, 2018/06
JAEA-Technology-2018-005.pdf:0.94MB
使用済核燃料から分離回収した硝酸Pu溶液中の不純物金属(Fe, Cr, Ni, Mn, Al, Cd, V, Cu, Si, Zn, Mo, Sn, Ca, Mg, Na, Ag, Pb, B)を誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-OES)により定量するにあたり、アクチニドに対して高い吸着性を有する固相抽出樹脂を用いて、硝酸Pu溶液中のPu, Am及びNpを吸着除去し、不純物金属成分と分離する手法を開発した。本手法では、TRU樹脂を充填したカラムを2段として、1段目のカラムで主にPuとAmを吸着除去し、次にNpの原子価をNp(IV)に調整した後、2段目のTRUカラムに通液し、1段目のカラムから溶出したAm(III)とNp(IV)を吸着除去した。本分離法により、東海再処理施設において分離回収された硝酸Pu溶液(22g/L)2mLを処理した結果、回収液(100mL定容後)中の全
放射能濃度を
5.8Bq/mLまで低減することができた。分離後の試料をICP-OESで測定した結果、測定対象の不純物金属元素を全量回収でき、本法が、硝酸Pu溶液中のICP-OESによる不純物金属分析に先立つPu, Am, Np除去のための分離前処理法として有効であることを確認した。
深谷 裕司; 後藤 実; 大橋 弘史; 西原 哲夫; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Annals of Nuclear Energy, 116, p.224 - 234, 2018/06
被引用回数：1 パーセンタイル：38.14(Nuclear Science & Technology)高温ガス炉の高レベル廃棄物減容及び処分場専有面積低減のための処分法及び処分シナリオの最適化を行った。高温ガス炉は廃棄物発生体積及び処分場専有面積低減に対し、軽水炉と比較し有利な特徴(高燃焼度、高熱効率、ピンインブロック型燃料)を持つこと、およびこれらの減容が可能であることが先行研究で分かっている。本研究では、シナリオの最適化、地層処分場のレイアウトをKBS-3H概念に基づいた横置きに基づき(先行研究では、KBS-3Vに基づいた竪置き)評価した。その結果、直接処分において、横置きを採用しただけで専有面積の20%減を確認した。40年冷却期間を延長することにより、専有面積の50%が低減できる。再処理時は燃料取り出しから再処理までの冷却期間を1.5年延長するだけで廃棄体発生体数の20%削減ができる。専有面積については、処分までの冷却期間を40年延長することにより80%の低減が可能である。さらに、核変換を行わずに4群分離技術のみを導入した場合、150年冷却の冷却を想定すると専有面積は90%削減できることが分かった。
赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*
Applied Physics B, 124(1), p.14_1 - 14_8, 2018/01
パーセンタイル：100(Optics)新たな同位体分離法を目指したフィールドフリーアライメントによるイオン化効率の同位体選択性を計算した。従来のフェムト秒レーザーを用いたフィールドフリーアライメント法では、レーザー強度を強くするとイオン化の選択性が無くなってしまうのに対し、200fsでカットオフするナノ秒レーザーパルスを用いると選択性を保持したまま高い同位体選択イオン化が実現することが判明した。
園田 哲*; 飯村 秀紀; Reponen, M.*; 和田 道治*; 片山 一郎*; Sonnenschein, V.*; 高松 峻英*; 富田 英生*; 小島 隆夫*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 877, p.118 - 123, 2018/01
被引用回数：2 パーセンタイル：16.17(Instruments & Instrumentation)理化学研究所の不安定核ビーム施設(RIBF)では、低エネルギー(~40keV)の不安定核イオンビームを生成するために、レーザーイオン源(PALIS)を建設中である。このイオン源は、Arガス中に捕獲された不安定核の中性原子に、波長の異なる2本のレーザービームを照射し、不安定核原子を2段階で共鳴イオン化する。しかるに、レーザー装置とイオン源は約70m離れており、しかも実験中は放射線強度が高いためにイオン源周辺に近づけない。そこで、レーザービームを長距離輸送する、遠隔操作が可能な光学システムを開発した。開発したシステムを試験した結果、レーザービームの位置は安定しており、紫外域で50%程度の輸送効率があることから、不安定核の実験に有用であることが確認された。
土田 豊*; 海老原 健一
鉄と鋼, 103(11), p.653 - 659, 2017/11
パーセンタイル：100(Metallurgy & Metallurgical Engineering)低温昇温脱離解析によって得られた焼戻しマルテンサイト鋼の非常に薄い平板試料の水素熱脱離曲線に見られる単一ピークを2つのガウス分布の重ねあわせにより適切に再現した。さらに、ChooとLeeの方法を用い、それぞれのガウス分布から同定したピーク温度から、それぞれのピークに対応する水素トラップサイトのデトラップ速度定数に関するパラメータを算出した。水素拡散を無視した熱解離律則条件に基づくKissingerモデルに算出されたパラメータを組み入れ、水素熱脱離を計算したところ、それぞれのガウス分布のピーク形状を再現できることが分かった。また、同様に、算出されたパラメータを熱脱離解析に関する反応拡散方程式に組み入れ、またトラップサイト濃度を適切に設定して計算したところ、実験熱脱離曲線を再現することができた。これらの結果から、ガウス分布の当てはめで得たパラメータが妥当であることが確認され、また、2つのガウス分布に対応するトラップサイトが転位と粒界であると推定できる。
柳澤 務*; 宇佐美 晋; 前田 誠一郎
原子力年鑑2018, p.90 - 95, 2017/10
マイナーアクチノイド(MA)の核分裂反応は高速中性子領域で大きくなることから、MAの核変換には高速炉を用いるのが効率的であり、高速炉は、増殖によりウラン利用率を高めながらMAを核変換し、放射性廃棄物の量を低減して環境負荷を小さくできるため、原子力を持続的に利用できる特徴を有している。そこで、高速炉を利用した核種分離・変換を中心に、特に、高レベル廃棄物の減容化・有害度低減に向けた技術開発について、我が国及び仏国における取組みの経緯を述べた。また、高速炉へのMAの均質装荷法と非均質装荷法を用いたMA核変換技術開発の状況を述べるとともに、高速炉によるMA核変換の実績として、「常陽」、「もんじゅ」及び仏国フェニックス炉での実績をまとめた。さらに、酸化物燃料で均質にMAをリサイクルする方式を中心に、放射性廃棄物の減容化等に向けた燃料サイクル技術開発、すなわち、MAの分離技術開発、MA含有燃料の製造技術開発及びMA含有燃料の燃料開発について説明した。
PdのICP-MS測定のためのレーザー誘起光還元法による非接触・選択的パラジウム分離; 分離条件とPd回収率の関係蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩
分析化学, 66(9), p.647 - 652, 2017/09
被引用回数：1 パーセンタイル：85.18(Chemistry, Analytical)ウランの核分裂生成物の一つであるPdは、半減期が約650万年と長く、長期間に渡り放射線を放出して人体に影響を及ぼす可能性があることから、高レベル放射性廃液(HLLW)中の存在量を正確に把握する必要がある。しかし、これまでその存在量の実測報告例はない。本研究では、遠隔・非接触分離が可能なレーザー誘起光還元法のHLLWへの適用を念頭に、HLW模擬液を用いて種々の分離条件がPd回収率に与える影響を検討した。Pdの回収率は、還元剤として作用するエタノール濃度、レーザー光の照射時間とパルスエネルギーに依存し、それぞれ40%、20分、100mJとした場合に60%となった。また、Pd濃度0.24
g mL
から24g mLの広い濃度範囲において、主要な放射能源やスペクトル干渉源となる元素を99.5%以上の割合で除去し、Pdを高純度に分離できることを明らかにした。本条件によれば、レーザー誘起光還元法はHLLWなど実際の放射性廃棄物に含まれるPdのICP-MS測定前処理法として、十分に適用可能である。
高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*
International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09
次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO-P吸着材及びHDEHP/SiO-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。
湊 和生; 辻本 和文; 田辺 博三*; 藤村 幸治*
日本原子力学会誌, 59(8), p.475 - 479, 2017/08
本稿は、日本原子力学会「放射性廃棄物の分離変換」研究専門委員会において、国内外における分離変換技術や関連する技術の研究開発状況について調査・分析してきた結果を基に、長寿命核種の分離変換技術の現状について、4回に分けて紹介するものである。第1回にあたる本稿では、分離変換の意義は何であるのかを解説するとともに、分離変換を効果的・効率的に行うために研究開発が進められている分離変換のシステムについて解説する。分離変換の意義については、放射性廃棄物を経口摂取した場合の被ばく線量で定義される潜在的有害度低減の観点から、使用済み燃料の潜在的有害度が原料とした天然ウランの潜在的有害度を下回るまでに要する時間はおよそ10万年であるが、再処理後は約1万年、分離変換後は数百年まで短縮されることを示した。また、潜在的な吸入摂取毒性の低減にはMAの分離変換の効果が顕著であることから、数十万年の超長期にわたる人間活動や地殻変動の予測等に相当の不確実性が伴うことから、分離変換は処分場影響の不確実性低減にも寄与すると考えられることを示した。分離変換システムについては、総合的なシステムとして分離変換技術を捉えた場合、比較的有望な概念として考えられている発電用の高速炉を用いたシステム(高速炉利用型)と核変換専用の小規模な燃料サイクルを商用発電サイクルに付加したシステム(階層型)を紹介するとともに、プルトニウムや核分裂生成物を核変換対象とするその他のシステムも紹介した。
