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論文

Optimization of light water reactor high level waste disposal scenario in the situation of delayed reprocessing with existing and demonstrated technology

深谷 裕司

Annals of Nuclear Energy, 144, p.107503_1 - 107503_7, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

軽水炉の高レベル廃棄物の廃棄シナリオは、廃棄物量と地層処分における処分場専有面積を削減するために最適化を行った。再処理が遅れる状況での既存技術及び実証技術のみを使用した最適化を実施した。一般に、使用済燃料が最小の冷却時間ですぐに再処理される状況において、発生する廃棄物パッケージ数を最小限に抑えることを目的として、分離変換シナリオが最適化れる。再処理の遅延を考慮すると、高充填ガラス固化体とコールドクルーシブルメルター技術を使用し、分離することなく、より簡素化された効果的な最適化が実施できた。最適化ケースでは、廃棄物発生体数と処分場専有面積を、分離変換を用いないケースに対し100年間の冷却で、半減できる大幅な減容効果を確認した。

論文

Research on activation assessment of a reactor structural materials for decommissioning, 2

関 美沙紀; 石川 幸治*; 佐野 忠史*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 279, 2020/08

JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、これまで行ってきた湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の溶液pHの最適条件を求めることを目的とした。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてpH=5$$sim$$11にてAl(OH)$$_{3}$$を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は放射化分析を行った。この結果、pH=7, 9にてAl全量の固体としての回収が可能であることが分かった。また、廃液中にはCr-51及びNa-24が含まれることが分かった。Cr-51は全ての条件にて同等の回収率であった。一方でNa-24は中和の際に生成されるNaCl量が相対的に多いことから、溶液中のNa-24が増加したと考えられる。

論文

First online operation of TRIGA-TRAP

Grund, J.*; 浅井 雅人; Blaum, K.*; Block, M.*; Chenmarev, S.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Lohse, S.*; 永目 諭一郎*; Nagy, Sz.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 972, p.164013_1 - 164013_8, 2020/08

ペニングトラップ型質量分析装置TRIGA-TRAPとTRIGA Mainz研究炉との結合に成功した。これにより、炉心近くに設置した$$^{235}$$U標的の中性子核分裂によって生成された短寿命核の高精度質量測定が可能となった。ターゲットチャンバから表面電離イオン源への短寿命核の効率的な輸送のためにエアロゾルガスジェットシステムを使用した。新規イオン光学系および改良型ビームモニタリングシステムを導入するとともに、実験装置のコミッショニングが終了した。表面イオン源の設計、実験装置の効率、および本装置を用いて得られた最初の結果を報告する。

論文

Bromine-isotope selective ionization using field-free alignment of IBr isotopologues with a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Chemistry Letters, 49(4), p.416 - 418, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

We demonstrate isotope selective ionization of I$$^{79}$$Br and I$$^{81}$$Br isotopologues using field-free alignment induced by a linearly-polarized nanosecond laser pulse with rapid turn off at the maximum. Following the switched nanosecond pulse irradiation, a 60-fs laser pulse ionizes one of the isotopologues preferentially. The ion yield ratio $$I$$(I$$^{81}$$Br$$^+$$)/$$I$$(I$$^{79}$$Br$$^+$$) varies in the range of 0.93-1.06, depending on time delay between the pulses. This is the first demonstration of laser isotope separation of heavy elements using field-free alignment and angular dependent ionization.

論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.22(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Study of quasielastic barrier distributions as a step towards the synthesis of superheavy elements with hot fusion reactions

田中 泰貴*; 森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; Boll, R. A.*; Brewer, N. T.*; Van Cleve, S.*; Dean, D. J.*; 石澤 倫*; et al.

Physical Review Letters, 124(5), p.052502_1 - 052502_6, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

The excitation functions for quasielastic scattering of $$^{22}$$Ne+$$^{248}$$Cm, $$^{26}$$Mg+$$^{248}$$Cm, $$^{48}$$Ca+$$^{238}$$U are measured using a gas-filled recoil ion separator The quasielastic barrier distributions are extracted for these systems and are compared with coupled-channel calculations. The results indicate that the barrier distribution is affected dominantly by deformation of the actinide target nuclei, but also by vibrational or rotational excitations of the projectile nuclei, as well as neutron transfer processes before capture. From a comparison between the experimental barrier distributions and the evaporation residue cross sections for Sg (Z=106), Hs (108), Cn (112), and Lv (116), it is suggested that the hot fusion reactions take advantage of a compact collision, where the projectile approaches along the short axis of a prolately deformed nucleus. A new method is proposed to estimate the optimum incident energy to synthesize unknown superheavy nuclei using the barrier distribution.

報告書

高レベル廃液の発熱量評価; 群分離プロセス安全評価のための基礎データ

森田 泰治; 津幡 靖宏

JAEA-Data/Code 2019-015, 45 Pages, 2020/01

JAEA-Data-Code-2019-015.pdf:2.09MB

分離変換技術の一環として開発している群分離プロセスの安全評価のための基礎データとして、群分離のスタート液である高レベル廃液及びマイナーアクチノイド(MA)の分離過程で発生するMAを含む溶液の発熱量, 発熱密度を評価した。燃焼度45GWd/tの軽水炉UO$$_{2}$$燃料からの高レベル廃液の発熱では、核分裂生成物の発熱は冷却期間が長くなるほど小さくなるが、アクチノイドの発熱のほとんどを占めるAm及びCmの発熱量合計値はほとんど変化しないことを示した。Am+Cm+希土類元素溶液やAm+Cm溶液の発熱密度は、濃縮を加えない限り高レベル廃液のそれを超えることはないが、群分離プロセスのコンパクト化のためには溶液の濃縮が必要と考えられ、また、核変換燃料とするためAm+Cm溶液は濃縮が必要であり、濃縮後の溶液の発熱密度は、同濃度のPu溶液のそれの10倍程度となった。このほか、高燃焼度燃料, プルサーマル燃料及びMAリサイクル型の高速炉燃料についても同様に評価し、比較した。

論文

高レベル放射性廃液からの元素分離回収技術「SELECTプロセス」の開発とその展望

松村 達郎

機能材料, 40(1), p.60 - 71, 2020/01

原子力発電所の使用済燃料の長期放射性毒性は、原子力利用における本質的課題である。一つの解決法として、長半減期核種を分離し、短半減期あるいは安定核種に核変換する「分離変換技術」の開発を進めている。重要な開発要素の一つである高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離する溶媒抽出プロセスである「SELECTプロセス」を開発した。この研究開発では、SELECTプロセスを実現するために必要となる新しい抽出剤を開発し、分離プロセスの構成を検討して実高レベル廃液を用いた技術実証を行った。本稿では、これらの背景と開発の現状、各国の状況などを概説した。

論文

A Review of separation processes proposed for advanced fuel cycles based on technology readiness level assessments

Baron, P.*; Cornet, S. M.*; Collins, E. D.*; DeAngelis, G.*; Del Cul, G.*; Fedorov, Y.*; Glatz, J. P.*; Ignatiev, V.*; 井上 正*; Khaperskaya, A.*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103091_1 - 103091_24, 2019/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.1(Nuclear Science & Technology)

本論文では、将来のクローズド燃料サイクルにおける使用済燃料のための分離プロセスに対する国際的リビューの結果が、技術成熟度評価の結果ととともに示されている。本研究は、ORCD/NEAで組織された燃料リサイクル化学に関する専門家グループによって実施されたものである。本研究の特徴的な点は、分離プロセスを使用済燃料中の分離対象元素(ウラン, ウラン-プルトニウム, マイナーアクチノイド, 発熱性元素等)別の分離階層により区分けして評価したことであり、これに使用済燃料の前処理プロセスの評価を加えている。分離プロセスとしては湿式プロセスと乾式プロセスの両者をカバーしている。

論文

Conceptual study on parasitic low-energy RI beam production with in-flight separator BigRIPS and the first stopping examination for high-energy RI beams in the parasitic gas cell

園田 哲*; 片山 一郎*; 和田 道治*; 飯村 秀紀; Sonnenschein, V.*; 飯村 俊*; 高峰 愛子*; Rosenbusch, M.*; 小島 隆夫*; Ahn, D. S.*; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2019(11), p.113D02_1 - 113D02_12, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所の不安定核ビーム施設(RIBF)では、入射核破砕反応や核分裂で生成される多くの核種からインフライト分離装置(BigRIPS)を用いて実験対象の核種を分離している。しかるに、分離された残りの核反応生成物の中にも核構造から興味深い多くの不安定核が含まれている。これらをBigRIPSから取り出して研究することができれば、RIBFの有効利用につながる。そこで、BigRIPS内に設置したガスセル中で核反応生成物を停止させてレーザーでイオン化して引き出す装置(PALIS)を開発中である。開発の一環として、RIBFの$$^{78}$$Krビームの破砕反応により生成する$$^{67}$$Se近傍の不安定核をガスセル中で停止させる実験を行なった。実験結果は破砕反応の模型計算の予測とよく一致し、ガスセル中での停止効率は約30%と評価された。この結果を基に、次のステップとして、停止した核反応生成物をガスセルから引き出すことを行う。

論文

膜技術と水素社会; 膜分離新ISプロセス技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.194 - 202, 2019/08

熱化学法ISプロセスは、水の熱分解により水素を大量、安定、かつ、高効率で製造できる有望な技術である。水素製造効率の向上、太陽熱の適用などを目指して、ISプロセスに膜反応技術を適用するための研究開発を行った。ヨウ化水素及び硫酸の分解反応に適用するセラミックス分離膜の要素技術を開発したことにより、各反応における分解効率の大幅な向上が可能である。ブンゼン反応に適用するカチオン交換膜の要素技術を開発したことにより、ヨウ素量を従来法に比べて1/5程度に低減可能である。これらの成果は、ISプロセスの実用化を行う上で重要な技術である。

論文

太陽熱を用いた水の熱分解水素製造技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭

触媒, 61(2), p.92 - 96, 2019/04

約650$$^{circ}$$Cの太陽熱を利用して、水の熱分解で水素を製造する膜分離新ISプロセスについて紹介する。ISプロセスを構成する3つの反応に膜技術を適用して、反応温度の低温化、循環物質の低減などを図るため、触媒,分離膜,耐食材料などの要素技術を開発した。太陽熱を用いた研究開発は、内閣府戦略的イノベーション創造プログラム(SIP)「エネルギーキャリア」の委託研究課題「熱利用水素製造」において実施された。

報告書

アクチノイドの潜在的放射性毒性の比較; 最適アクチノイド回収率導出のためのデータ

森田 泰治; 西原 健司; 津幡 靖宏

JAEA-Data/Code 2018-017, 32 Pages, 2019/02

JAEA-Data-Code-2018-017.pdf:2.35MB

分離変換技術の適用対象であるアクチノイド元素の回収率目標値を設定するためのデータを整備することを目的とし、経口摂取した場合の被ばく線量として与えられる潜在的放射性毒性を元素ごとに評価し、経時変化及び各元素の毒性全体に対する割合から、潜在的放射性毒性の観点から見たアクチノイド元素の重要度の比較を行った。検討した4種の使用済燃料いずれにおいても、Amが最も重要で、例えば加圧水型軽水炉の使用済燃料から発生する高レベル放射性廃棄物において、核分裂生成物の潜在的放射性毒性が減衰した10$$^{3}$$年後におけるAm潜在的放射性毒性はアクチノイド全体の93%を占める。また、再処理で99.5%回収した後の残留Puも無視できない寄与を示すことがわかった。軽水炉燃料で燃焼度が高くなった場合は燃焼度に比例するような形で潜在的放射性毒性が上昇するが、MOX燃料となった場合、及びマイナーアクチノイドリサイクル型の高速炉では、それ以上に潜在的放射性毒性が大きくなった。燃料が異なる場合のアクチノイド元素回収率の目標値設定には十分な考慮が必要であり、今後の課題である。

論文

A Quasiclassical trajectory calculation to compute the reaction cross section and thermal rate constant for the cesium exchange reaction $$^{133}$$CsI + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

Computational and Theoretical Chemistry, 1150, p.40 - 48, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

セシウムの同位体分離法の開発に関連して、ヨウ化セシウム分子とセシウム原子の衝突によるセシウム交換反応の反応速度定数を量子化学計算及び擬古典トラジェクトリー計算により評価した。その結果、3.6$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$/molecule/sという大きな値が得られた。また、わずかながら正の温度依存性を持つことが示され、長距離相互作用による引力ポテンシャルと解離プロセスの影響がその原因と考えられた。

論文

Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:35.76(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。

論文

放射性廃棄物の処分と分離変換; ソースタームから考える処分

西原 健司

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 25(2), p.131 - 134, 2018/12

高レベル放射性廃棄物の処分場設計と安全評価において放射線量のソースタームを減少させることの効果を考える。分離変換技術ではどのようにソースタームを減少させるかを示し、その処分場への影響を紹介する。また、分離変換技術の費用と開発段階を概観する。

論文

Theoretical elucidation of Am(III)/Cm(III) separation mechanism with diamide-type ligands using relativistic density functional theory calculation

金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎

Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:49.71(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)$$_{3}$$]$$^{3+}$$と[M(ADAAM)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。

論文

Mutual separation of trivalent lanthanide and actinides by hydrophilic and lipophilic multidentate diamides

佐々木 祐二; 森田 圭介

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.27 - 32, 2018/12

アクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の相互分離はマトリックスLnの除去、放射能量や発熱量の削減などの点で重要とされている。加えて、Am/Cm分離も発熱量や放出中性子量の削減などのために重要とされている。しかしながら、これら元素の相互分離は極めて困難である。そこで、我々は疎水性と水溶性のジアミド化合物やアミノポリ酢酸を用いての相互分離を検討した。結果として、3座ジアミドのTODGAとアミノポリ酢酸の一つであるDTPAを用いて、pH1.8の条件で、Nd/Am分離比が10程度であること、及びDGA化合物と4座配位性ジアミドのDOODA化合物を用いて、Am/Cm分離比が3を超えることを確認した。

論文

Computational chemical analysis of Eu(III) and Am(III) complexes with pnictogen-donor ligands using DFT calculations

木村 太己*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Dalton Transactions (Internet), 47(42), p.14924 - 14931, 2018/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイド(MA)と希土類の分離メカニズム解明を目的として、密度汎関数計算を用いたEu(III)もしくはAm(III)とニクトゲンドナー(X)配位子(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$X-CH$$_{2}$$-CH$$_{2}$$-X(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$ (X=窒素,リン,ヒ素,アンチモン)との錯体に対する計算化学解析を試みた。配位子との錯体生成ギブズエネルギーを解析した結果、リンドナー配位子がEu(III)と比較してAm(III)と安定に錯体を生成することが示唆された。金属(Eu(III)もしくはAm(III))とニクトゲンドナーとの化学結合を解析した結果、Am(III)とリンとの共有結合性が他のニクトゲンに比べて高く、リンドナー配位子が高いAm(III)選択性を有することが示唆された。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:25.16(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

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