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論文

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrCl$$_{2}$$が生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

論文

放射光時分割X線光電子分光法と超音速酸素分子ビームを組み合わせた表面反応のダイナミクス研究への応用

吉越 章隆

X線光電子分光法, p.271 - 282, 2018/12

高桑雄二編著「X線光電子分光法」(講談社サイエンティフィク)の第5.10章に放射光時分割X線光電子分光と超音速酸素分子線を使ったSi単結晶表面酸化の酸素分子の吸着反応ダイナミクスに関する著者の研究を中心に解説する。

報告書

熱化学水素製造法ISプロセスの実用材料製反応機器およびヨウ化水素濃縮技術に関する研究開発

久保 真治; 岩月 仁; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 小貫 薫

JAEA-Technology 2015-028, 32 Pages, 2015/10

JAEA-Technology-2015-028.pdf:23.69MB

熱化学水素製造法ISプロセスは、水素社会に向けた大量の水素を安定に供給できる水素製造技術の候補として期待されている。実用材料製反応機器の健全性及びヨウ化水素濃縮技術の研究を実施した。機器健全性の研究では、ISプロセスを構成する3つの反応工程について、実用材料製反応機器の試作試験を行った。ブンゼン反応工程では、フッ素樹脂被覆材等を素材とするブンゼン反応器を製作し、反応溶液を循環しつつ30回の熱サイクル負荷試験を行って健全性を確認した。硫酸分解反応工程では、炭化ケイ素製硫酸分解反応器を製作し、100時間の反応試験を行って健全性を確認した。同様に、ヨウ化水素分解反応工程では、ハステロイC-276を装置材料に用いてヨウ化水素分解反応器を製作し、100時間の反応試験を行って健全性を確認した。ヨウ化水素濃縮技術の研究では、カチオン交換膜を用いてHIx溶液を濃縮する電解電気透析法に取り組み、アノード液中の微量硫酸は濃縮挙動に影響しないことを見出して、HIx溶液の精製操作を簡略化できる可能性を明らかにした。さらに、Nafion膜及び放射線グラフト重合法で試作したETFE-St膜の性能を予測するため、Nernst-Planck式とSmoluchowski式に基づいてプロトン輸率, 水透過係数, 膜内IR損を定式化し、HIx溶液の電解電気透析における濃縮効率を支配する、膜におけるプロトン透過選択性、溶媒水透過性および膜の電気抵抗(IR損に伴なう電位差)の推算を可能にした。

論文

Chemical reaction of lithium with room temperature atmosphere of various humidities

古川 智弘; 平川 康; 近藤 浩夫; 金村 卓治; 若井 栄一

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.2138 - 2141, 2015/10

BB2014-0426.pdf:0.49MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.49(Nuclear Science & Technology)

国際核融合材料照射試験施設(IFMIF)では、ターゲットアッセンブリのバックプレートは、供用期間中に交換される予定である。この交換作業において、バックプレート等のリチウム機器は、周辺の大気成分と化学反応を生じることが想定される。そこで本研究では、当該交換作業期間中における化学反応挙動を評価するために、リチウムと大気、および大気中の主要元素である酸素および窒素の室温における化学反応挙動について、気中の湿度の影響も加味しながら実験的に調べた。

論文

Comparative molecular simulation studies of oxidation reactions and hydrogen release for zirconium metals and silicon carbide under severe accident conditions

町田 昌彦; 中村 博樹; Srinivasan, S. G.*; Van Duin, A. C. T.*

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 4 Pages, 2015/05

ジルコニウムは燃料被覆管として広く用いられ、その機械的及び熱的性質は様々な実験によって調べられてきた。特に、過酷事故時の高温高圧時におけるジルコニウムの酸化反応は重要な課題であり、酸化により生じる水素発生の問題は、福島原発事故に見られるように水素爆発を誘発するため、極めて重要な材料学上の課題として認識されている。したがって、最近では耐酸化材量として水素発生量が少ないシリコンカーバイド等の代替材料が研究されている。そこで、本研究では、原子・分子レベルのシミュレーションによって、これらの材料の高温高圧下での酸化反応を追跡し、界面にてどのような反応ダイナミクスが起こるかを化学反応分子動力学法を用いて調べた。その結果として、両者が同じ高温高圧条件下でどのような反応を示すか、その特徴が分かり、その反応進展過程と水素発生量とを比較解析することができた。本発表では、それらのシミュレーション比較結果を示し、酸化被膜が原子・分子レベルでどのように変化し、水素がどのような過程の下発生するかを明らかにする。

論文

Sequential radiation chemical reactions in aqueous bromide solutions; Pulse radiolysis experiment and spur model simulation

山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:46.57(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロマイド(Br$$^{-}$$)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBr$$^{-}$$の濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBr$$^{-}$$とOHラジカルの反応機構は不明であった。N$$_{2}$$OおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBr$$^{-}$$の反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応してBrOH$$^{cdot -}$$、さらにBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生じる。異なる実験条件で得られたBrOH$$^{cdot -}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$のタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH$$^{cdot -}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$ + 2OH$$^{-}$$の反応(反応度度定数: k=3.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。

論文

Experimental and modeling study to predict long-term alteration of bentonite buffer materials with alkaline groundwater

高澤 真由美; 根岸 久美; 坂本 好文; 赤井 政信; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

JAERI-Conf 2005-007, p.236 - 241, 2005/08

処分場構造材であるセメントの溶出に起因するアルカリ性地下水はベントナイト系緩衝材を変質させ、その物理的隔離機能である止水性を長期的に低下させる可能性がある。そこで、高アルカリ水溶液によるベントナイトの変質を定量化し、止水性の変化を把握することを目的に、変質試験,アルカリ拡散試験,透水係数測定・調査を実施した。また、セメントの二次鉱物生成モデルとセメント内の空隙モデルを明らかにする実験を始めた。これらの試験・検討から得られる知見を結びつけて、ベントナイト系緩衝材の透水性について長期的な予測解析を行う。これらの、ベントナイト系緩衝材における地球化学的反応とベントナイト系緩衝材が変質することによる物理的パラメータの変化を考慮した物質移行を連成させた解析コードを整備した。

論文

Radiochemical reactions between tritium molecule and carbon dioxide

洲 亘; 大平 茂; 鈴木 卓美; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 48(1), p.684 - 687, 2005/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.3(Nuclear Science & Technology)

核融合炉の燃料処理系において起こり得る$$beta$$線誘起放射化学反応を研究する一環として、T$$_{2}$$-CO$$_{2}$$系の放射化学反応について研究した。40kPaのT$$_{2}$$と同量のCO$$_{2}$$を混合して室温に保持し、レーザーラマン分光法で反応過程を、また質量分析法で反応生成物を測定した。ガス混合後の30分以内では反応が速く、その後は大変遅くなることを明らかにした。また、T$$_{2}$$-CO$$_{2}$$系の放射化学反応の主な生成物は、ガス相ではCO、容器の壁面に付着した凝縮相においてはT$$_{2}$$Oであることを明らかにした。さらに、容器を真空排気した後、250$$^{circ}$$Cまでの加熱により、容器内壁に凝縮していた生成物がCO, CO$$_{2}$$, T$$_{2}$$, T$$_{2}$$Oなどに熱分解されることを明らかにした。

論文

Modeling of variation in permeability of compacted bentonite with alkaline fluid for long-term safety assessment of geological disposal system

高澤 真由美; 山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 田中 忠夫; 中山 真一

NUMO-TR-04-05, p.A3_59 - A3_62, 2004/10

処分場構造材であるセメントの溶出に起因するアルカリ性地下水はベントナイト系緩衝材を変質させ、その物理的隔離機能である止水性を長期的に低下させる可能性がある。そこで、高アルカリ水溶液によるベントナイトの変質を定量化し、止水性の変化を把握することを目的に、変質試験,アルカリ拡散試験,透水係数測定・調査を実施している。これらの試験・検討から得られる知見を結びつけて、ベントナイト系緩衝材の透水性について長期的な予測解析を行う。これらの、ベントナイト系緩衝材における地球化学的反応とベントナイト系緩衝材が変質することによる物理的パラメータの変化を考慮した物質移行を連成させた解析コードを整備した。そして、アルカリ拡散試験を模擬した解析を行った結果、試験結果をおおむね再現できた。

論文

水中での重イオン放射線化学反応

田口 光正

放射線化学, (77), p.2 - 7, 2004/05

近年、高エネルギー重イオンの利用は原子核物理研究に留まらず、材料開発や生物学,医療などさまざまな分野へと拡大している。これら応用研究の基礎として、単一イオンについて、高エネルギー重イオンと物質との相互作用における物理過程(線量分布),物理化学過程(初期活性種の挙動)及び化学過程(ラジカルによる反応収率)について明らかにすることは非常に重要である。本論文では、水中での重イオン誘起化学反応について、これまでに行われてきた研究成果を、線量分布,平均反応収率,微分反応収率及び初期活性種挙動の4つテーマに分けて、それぞれ現状や動向,今後の研究課題等について展望を述べる。

論文

Radiochemical reactions between tritium oxides and carbon monoxide

洲 亘; 大平 茂; 鈴木 卓美; 西 正孝

Fusion Engineering and Design, 70(2), p.123 - 129, 2004/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:35.68(Nuclear Science & Technology)

核融合炉では、真空容器からの排ガス中でトリチウムに起因した放射化学反応が想定され、排ガス処理の観点から注意が必要である。本研究では、酸素ベーキング時に重要な反応となる窒素でバランスした酸化トリチウム(T$$_{2}$$O/T$$_{2}$$O$$_{2}$$)とCOとの反応をレーザーラマン分光法とフーリエ変換赤外分光法を用いて連続的に観測するとともに、生成物(ガス相,凝縮相)の成分を質量分析器で測定した。一酸化炭素の消費はほぼ一次の式に従い、その速度定数は0.02day$$^{-1}$$であった。一方、CO$$_{2}$$の生成は複雑な挙動を示し、その速度常数は初期の2day$$^{-1}$$から0.02day$$^{-1}$$までに減少した。反応開始後49日の質量分析結果では、ガス相にはおもにバランスガスの窒素と生成した二酸化炭素が存在し、凝縮相にはトリチウム水が主成分として存在することがわかった。なお、T$$_{2}$$-CO系で見られる有機系の凝縮性生成物は検出されなかった。

論文

高温蒸気と壁構成材料の化学反応による可燃性ガス発生に関する数値シミュレーション

高瀬 和之; 小瀬 裕男*; 藤井 貞夫*

第17回数値流体力学シンポジウム講演要旨集, p.B2_2_1 - B2_2_4, 2003/12

温度や圧力の条件によっては、冷却材が原子炉構成材料と化学的に反応し、水素,酸素,メタン等を生成することが考えられる。これらは可燃性ガスであり、その取り扱いは十分な注意が必要であるが、原子炉条件下における化学反応挙動を実験的に調べることは容易ではない。そこで、著者らは熱流動に起因する化学反応時の生成物質の反応安全性を数値的に検証することを目的として、物質と流体間の相変化挙動を解析するコードの開発を行っている。今回、著者らが改良を加えた物質拡散モデルと気相,液相,固相を統一的に解く3次補間擬似粒子法の採用により、従来は蒸気と黒鉛表面間での反応挙動予測範囲を黒鉛内部にまで拡張できる見通しを得た。

報告書

荷電粒子・RI利用にかかわる解析研究と今後の課題

荷電粒子・RI利用解析検討委員会ワーキンググループ

JAERI-Review 2003-008, 42 Pages, 2003/03

JAERI-Review-2003-008.pdf:3.12MB

平成15年度を目途に設置を目指している「放射線利用理論解析グループ」について、その放射線利用研究分野における位置付け,本解析グループが進めていく研究と、これまで高崎研において行なわれてきた解析研究とのかかわりなどについてまとめる。これまで実験的手法を用いて生み出されてきた多くの実用的成果を活用し発展させるために、まず、荷電粒子の物質への反応過程や放射線照射効果などの解析から、中核的要素のみを抽出し単純化したモデルを構築する。そして、そのモデルに基づいて理論解析を進め、導出された計算結果を実験系へフィードバックし検証実験等をすることによって、構築したモデルの妥当性を検証する。最終的には、得られた特定の系に関するモデルを汎用化・普遍化させることにより、汎用理論化を推し進め、他の系への応用、延いては新技術開発の促進を目指すものである。

論文

高温環境下における噴出蒸気と炭素材の化学反応挙動に関する数値シミュレーション

高瀬 和之; 小瀬 裕男*; 藤井 貞夫*; 渡部 勝博*

日本応用数理学会2002年度年会講演論文集(インターネット), 7 Pages, 2002/00

核融合炉や超高温ガス炉のような高温環境中に冷却水が侵入した場合、水の蒸発に伴って発生する蒸気と壁構成材である黒鉛とが化学的に反応し、水素等の可燃性ガスの生成が考えられる。したがって、原子炉の安全設計の観点から、発生する可燃性ガスの定量評価が重要であるが、原子炉を模擬した高温環境下で化学反応挙動を実験的に調べることは簡単ではない。そこで、冷却水侵入によって想定される蒸気と炭素系材料間の化学反応挙動を数値的に予測する解析手法について検討した。気相,液相,固相を統一的に解く3次補間擬似粒子法を用いて、固気界面での化学反応について解析し、高温雰囲気中に一定流速で侵入する蒸気と黒鉛とが反応して水素,メタン等の可燃性ガスを発生するメカニズムの数値的解明に成功した。一連の解析から、化学反応に対して蒸気流速が重要なパラメータであることが明らかになり、蒸気と固体間の化学反応挙動を数値的に定量評価できる見通しを高くした。

論文

Initial oxidation states on Si(001) surface induced by translational kinetic energy of O$$_{2}$$ at room temperature studied by Si-2p core-level spectroscopy using synchrotron radiation

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Surface Science, 482-485(Part.1), p.189 - 195, 2001/06

シリコン表面上への酸素吸着メカニズムに関する研究は、表面基礎科学としての興味ばかりでなく、半導体デバイス作製技術として多く行われてきた。理論計算の示すところでは、化学吸着過程におけるポテンシャルエネルギー障壁は、1.0eVe以上と言われている。しかし、分子線を用いたこのエネルギー領域におけるSi(001)表面上の酸素化学吸着のダイナミクスの研究は、ほとんど行われていない。並進運動エネルギーが3.0eV以下の領域で、酸素吸着に関するエネルギー障壁を実験的に明らかにした。すべての実験は、SPring-8に設置された表面反応分析装置で行われた。並進運動エネルギーが、1.0eVと2.6eVに化学吸着の閾値が見いだされた。この閾値前後の並進運動エネルギーで酸化された表面を放射光光電子分光で調べたところ、それぞれ異なる化学吸着状態をとることを明らかにした。

報告書

天然ガスの二酸化炭素改質反応に関する研究

大橋 弘史; 榊 明裕; 稲垣 嘉之

JAERI-Research 2000-058, 64 Pages, 2001/01

JAERI-Research-2000-058.pdf:2.5MB

天然ガスの二酸化炭素改質反応(CO$$_{2}$$改質反応)は、液体燃料合成プロセスやメタノール合成の原料に適した合成ガス(一酸化炭素と水素)製造プロセス、温室効果ガスである二酸化炭素をエネルギーとして価値のある物質に変換する環境負荷低減技術等として注目されている。原研においても、水蒸気改質反応の応用技術として、HTTR水素製造システムを1/30スケールで模擬した炉外技術開発試験装置を用いた試験の実施を検討している。そこで、本研究では、CO$$_{2}$$改質反応及び二酸化炭素と水蒸気を同時に供給しCO$$_{2}$$改質反応と水蒸気改質反応を組み合わせた場合について、数値解析による改質器性能解析を行い、圧力、温度、原料ガス組成、触媒活性の転化率、生成ガス組成、Heガス熱消費量等に対する影響及び触媒失活、触媒管閉塞の原因となる炭素析出の可能性を明らかにした。

論文

Production processes of H(D) atoms in the reactions of NO(A$$^{2}Sigma^{+}$$) with C$$_{2}$$H$$_{2}$$, C$$_{2}$$H$$_{4}$$, H$$_{2}$$O and their isotopic variants

梅本 宏信*; 寺田 直樹*; 田中 邦和*; 高柳 敏幸; 黒崎 譲; 横山 啓一

Chemical Physics, 259(1), p.39 - 47, 2000/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:76.35

NO分子の第一励起状態A$$^{2}Sigma^{+}$$とアセチレン,エチレン及び水との反応において、水素原子が直接生成することを初めて実験的に確認した。水素原子のドップラー分光の結果からアセチレンと水については1/4のエネルギーが並進運動に分配され、エチレンについては1/7であった。この結果は反応過程で極めて寿命の短い中間体が生成していることを示すものである。反応のメカニズムをさらに詳細に理解するため、ab initio分子軌道法によるポテンシャルエネルギー曲面の計算を行った。

論文

Site-specific fragmentation of acetone adsorbates on Si(100) in the carbon 1s absorption edge

関口 哲弘; 関口 広美*; 馬場 祐治

Surface Science, 454-456, p.363 - 368, 2000/05

 被引用回数:23 パーセンタイル:24.87

シリコン(Si)半導体上における簡単な炭化水素分子の表面科学反応はSiC薄膜生成などの応用面からの要請も相俟って活発に進められている。本研究においては室温及び低温(93K)のSi基板上にアセトン((CH$$_{3}$$)$$_{2}$$CO)を吸着させた系について放射光からの軟X線を励起光源として起こる解離反応を調べた。アセトンは放射光の励起エネルギーを変えることにより、分子中の(-CH3とC=Oの)二種類の炭素原子を選択して内殻励起することができると考えられている。放射光照射により生じるイオン脱離生成物を四重極質量分析により検出した。単分子~約50分子吸着層についてフラグメント収量の励起光エネルギー依存性を測定した。実験結果としてはメチル基(CH$$_{3}$$)の炭素が内殻励起された場合のみ、CH$$_{n}^{+}$$(n=0-3)イオンが顕著に生成することがわかった。この結果はこの共鳴励起でC-C結合が特に顕著に切断されていることを示唆している。

報告書

粒子法の化学反応を伴う流動様式への適用性評価解析

白川 典幸*; 堀江 英樹*; 山本 雄一*; 松宮 壽人*

JNC-TJ9440 2000-008, 47 Pages, 2000/03

JNC-TJ9440-2000-008.pdf:1.96MB

伝熱流動数値実験によって、化学反応を伴う伝熱流動が高速炉を構成する機器に及ぼす影響を評価するには、反応の発生箇所近傍だけでなく機器全体を解析対象とする必要がある。そのため、計算負荷の観点から微視的な解析手法を直接用いることができない。このため、使用する熱流動解析コードには、化学反応によって生じる多相・多成分の反応性流体の挙動をモデル化し、相関式として組み込まなければならない。反応性流体の化学反応の量は反応する相間の境界面積に依存し、この面積は界面の形状によって大きく変化する。しかし、ナトリウム-水反応のように化学反応を伴う系については、これに関する実験的知見もないのが現状である。そこで本件では、微視的解析手法である粒子法を用いて、多相・多成分・反応性流体の挙動を機構論的に解析し、流動様式や境界面積に関する知見を得ることを最終的な目的とする。本年度は、粒子法を用いて水・ナトリウム反応を扱うための第一段階として、液体ジェットが他の液体プールに噴出する際の流体力学的挙動への粒子法の適用性を検討することを目的とした。このため、文献調査によりジェット流動様式のメカニズムを検討するとともに、ここでの目的に合致する、「ガソリンプールに水を噴出させる実験」を選び、解析した。また、蒸気発生器内部の伝熱管水リーク事故では管群内のジェット流を解析する。このような複雑体系への本手法の適用性を検討するため、蒸気発生器安全性総合試験(SWAT/Run19試験)を例として化学反応を含まない流体力学のみの予備解析を実施した。その結果、伝熱管群を含む複雑体系においても、高速ジェット流とプール流体との相互作用を考慮した流動挙動への適用性が確認できた。さらに、今後扱うべき現象のモデリングについて検討し、相変化と化学反応経路を選定し定式化を行った。水の相変化は伝熱律速モデルに基づき、化学反応は水・水素転換率をパラメタとした一括反応モデルに基づいている。また、コード構成についても概念設計を行った。

報告書

炭素鋼の低合金鋼化によるカソード反応速度抑制の可能性検討

明石 正恒*; 深谷 祐一*; 朝野 英一*

JNC-TJ8400 2000-015, 46 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-015.pdf:2.01MB

普通鋼(SM50B)、耐侯性鋼(SMA490AW)、5%Ni鋼の研磨材表面における水素発生反応挙動は鋼種による差は確認されなかった。上記3鋼種に500$$^{circ}C$$、1000時間の水蒸気酸化処理を施し、さび層を付与した。さび層は、普通鋼では外層がヘマタイト(Fe2O3)主体、内層はマグネタイト(Fe3O4)主体、耐侯性鋼は外層はヘマタイト(Fe2O3)主体、内層はCrが濃縮したマグネタイト(Fe3O4)主体、5%Ni鋼では3層構造で外層がヘマタイト(Fe2O3)主体、中間層はマグネタイト(Fe3O4)でいづれもAlが低濃度で混入し、内層若干Alが濃縮した高濃度Ni主体の層であった。このさび層付与の3鋼種のカソード分極曲線は、さび層なしの研磨試験片と比べてTafel勾配は変わらないが、反応を水素発生反応と仮定した時の交換電流密度は大きく増大した。いずれの鋼種も表面がマグネタイト主体のさび層で覆われた場合は、カソード反応が加速され、その腐食反応が加速された。

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