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論文

Investigation of hydrogen gas generation by radiolysis for cement-solidified products of used adsorbents for water decontamination

佐藤 淳也; 菊地 博*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 62, 2018/03

福島第一原子力発電所における多核種除去設備から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件は、廃吸着材の模擬物をセメント固化した試料において放射線分解によって発生する水素ガス量の調査を目的として実施した。チタン酸塩, 酸化チタン, フェロシアン化物, キレート樹脂及び樹脂系吸着材を対象として、セメント固化材(普通ポルトランドセメント及び高炉スラグセメント)を用いて固化試料を作製した。量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト照射施設を利用して$$gamma$$線の照射試験を行い、セメント固化試料からの水素ガス発生を調査した。試験の結果、セメント固化試料から発生した水素ガス量を求め、水素ガス発生のG値を算出することができた。

論文

接ぎ木高分子鎖に固定した核酸塩基及び抽出試薬によるレアメタルの回収

斎藤 恭一*; 浅井 志保

分析化学, 66(11), p.771 - 782, 2017/11

レアメタルは、高機能材料の原料として注目を集めているが、一般に、回収・精製が困難であることが多く、選択的かつ効率的に捕集できる材料が求められている。そこで、本研究では、高分子材料の改質法の一つである放射線グラフト重合法を適用して、レアメタルイオンを効率的に捕集する高分子吸着材を作製し、それらの実用性能を実証した。例えば、核酸塩基の一つであるアデニンを、ポリエチレン多孔性中空糸膜や6-ナイロン繊維に接ぎ木(グラフト)した高分子鎖に固定し、パラジウムやルテニウムのイオン種を特異的に捕捉する材料を作製した。また、希土類元素に選択性を有する抽出試薬であるリン酸ビス(2-エチルヘキシル)(略称: HDEHP)をポリエチレン多孔性シートにグラフトした高分子鎖に担持し、カラムに充填して、ネオジムとジスプロシウムの溶出クロマトグラフィーに適用した。HDEHP担持樹脂カラムに比べて、HDEHP担持繊維充填カラムは高速で分離できることを実証した。

論文

最新放射線化学(応用編),26; シビアアクシデント後対策のための水の放射線分解研究の展開

永石 隆二

Radioisotopes, 66(11), p.601 - 610, 2017/11

冷却水喪失事故を代表とするシビアアクシデント(過酷事故)において水の放射線分解は事故時及びその後の廃止措置、廃棄物処理・処分等で、爆発源となる水素の発生、並びに腐食等の接水材料の劣化の要因となる。さらに、福島第一原子力発電所(1F)事故では平常時には到底考えられない海水が投入されたことで、これらの現象がより複雑となった。本記事では特集「最新放射線化学」の応用編において原子力に関連した放射線化学の最新の成果として、1F事故以降進めてきた研究について、海水塩分、固体共存、工学的条件をキーワードに紹介・解説する。

論文

Mesoporous alumina as an effective adsorbent for molybdenum (Mo) toward Instant production of radioisotope for medical use

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10

 被引用回数:23 パーセンタイル:7.51(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法における$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。

論文

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

論文

The Hydrogen gas generation by electron-beam irradiation from ALPS adsorbents solidified by several inorganic materials

佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 87, 2017/03

福島第一原子力発電所における汚染水処理に伴い、多核種除去設備(以下、ALPS)から発生する廃吸着材は$$beta$$線放出核種を含む多量の放射性核種を含有しており、処分のため作製する固化体への放射線影響が懸念されている。したがって、処分時の安全性の観点から、固化体中の水の放射線分解による水素ガスの発生を評価しておくことが重要である。本件では、ケイチタン酸塩とSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、$$beta$$線を模擬した電子線照射を行い、水素ガスの発生量を調査した。結果、模擬廃棄物の種類が電子線照射時の水素ガス発生量に影響を与えていることが示唆された。

論文

The Hydrogen gas generation by gamma-ray irradiation from ALPS adsorbents solidified by several inorganic materials

佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 88, 2017/03

福島第一原子力発電所における多核種除去設備(以下、ALPS)から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件では、ケイチタン酸塩及びSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、$$gamma$$線の照射試験を行い、水素ガス発生のG値及び固化試料の含水率を調査した。結果、固化した模擬廃棄物の違いによるG値への影響が観察された。このことから、廃棄物に含まれる構成成分が固化試料の水素ガスの発生に寄与していることが示された。

論文

抽出クロマトグラフィーに用いる含浸吸着材への表面処理が吸着・溶離挙動に及ぼす影響

名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*

日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01

抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。

論文

放射線によるモノづくりに携わって

玉田 正男

放射線化学(インターネット), (100), P. 16, 2015/10

放射線を駆使した研究開発とそのマネジメントに携わって、35年、捕集材による温泉水中のレアメタルの捕集は特にマスコミの注目を受け、数多くの新聞やNHKの「おはよう日本」などのテレビ報道で大きな反響を呼んだ。捕集実験は群馬県にある自然湧出量が日本一である草津温泉で行った。朝8時からの生放送では、6時から現地にスタンバイしたこともあった。また、モノマーを界面活性剤により水に安定に分散して行うエマルショングラフト重合の発案は、捕集材を作製するコストをいかに抑えるかという問題の解決に繋がり、半導体洗浄液中のppbレベルの金属除去フィルターやセシウム吸着材の技術移転の道を切り開くことができた。

論文

Revaluation of hydrogen generation by water radiolysis in SDS vessels at TMI-2 accident

永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

BB2014-1745.pdf:0.92MB

スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着した$$^{137}$$Csの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに$$gamma$$線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。

論文

Application of PZC to $$^{188}$$W/$$^{188}$$Re generators

松岡 弘充; 橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.189 - 191, 2005/12

レニウム-188は、高エネルギーの$$beta$$線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、$$^{188}$$W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られる$$^{188}$$Wの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出した$$^{188}$$Reの放射能濃度が低くなる問題点がある。$$^{188}$$Reの放射能濃度の向上を目指して、原研と(株)化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCが$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターへ応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。$$^{188}$$WのPZCカラムへの吸着収率,$$^{188}$$Reのカラムからの長期溶離安定性,$$^{188}$$WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離した$$^{188}$$ReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間における$$^{188}$$WのPZCへの安定した吸着,$$^{188}$$ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。

論文

Current status of adsorbent for metal ions with radiation grafting and crosslinking techniques

瀬古 典明; 玉田 正男; 吉井 文男

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 236(1-4), p.21 - 29, 2005/07

 被引用回数:82 パーセンタイル:1.02(Instruments & Instrumentation)

環境水から有害金属を取り除くことは環境負荷軽減の目的から重要なことである。放射線グラフト重合及び架橋技術を用いて作製した吸着材はこれらの金属に対して優れた吸着除去性能を示す。グラフト重合法は材料に汎用のフィルムや繊維などを用い、これらの既存の成型を保ったまま金属除去可能な官能基を容易に導入できる特色を持った技術である。この技術を用いてヒ素を除去するための吸着材を作製したとところ、市販の同タイプのものと比較して100倍の吸着速度で処理できることがわかった。また、アミドキシム型やイミノジ酢酸型の吸着材はホタテ貝中に濃縮されているカドミウムを効率的に除去できる。さらに、キチン,キトサンのような天然高分子をペースト状態で架橋させたものも吸着材としての使用が可能で、この吸着材は使用後生分解できる利点がある。

論文

ホタテ貝加工残渣の有効利用に関する研究; ボイルされたホタテ貝中腸腺からのカドミウム除去

中居 久明*; 瀬古 典明; 玉田 正男; 天間 毅*; 小熊 正臣*

日本イオン交換学会誌, 15(1), p.10 - 15, 2004/01

ホタテ貝の加工残渣を肥料や飼料等の資源として有効利用を図るため、ボイルした中腸腺中から有害金属のカドミウムを除去する方法について検討を行った。中腸腺からカドミウムを溶液中に遊離させる酸を選定するため、12種類の酸溶液(0.1M)で比較した。その結果、カドミウムの溶出効果,酸の毒性,コストの面からリンゴ酸を選出した。リンゴ酸濃度及び水洗処理回数の最適化により、中腸腺中のカドミウム濃度を0.5ppm以下にすることができた。また、リンゴ酸により遊離されたカドミウムを含む処理溶液は放射線グラフト重合で合成したイミノ二酢酸型吸着材のカラムを通過させることにより、排出基準の0.1ppm以下に低減できることを確認した。

論文

Fine fibrous amidoxime adsorbent synthesized by grafting and uranium adsorption-elution cyclic test with seawater

瀬古 典明; 片貝 秋雄; 玉田 正男; 須郷 高信*; 吉井 文男

Separation Science and Technology, 39(16), p.3753 - 3767, 2004/00

 被引用回数:47 パーセンタイル:13.61(Chemistry, Multidisciplinary)

繊維状のアミドキシム吸着材を放射線グラフト重合法により作製した。得られた吸着材を用いて海水中に溶存するウランの吸脱着試験を繰り返して行った。溶離剤として塩酸を用いて吸脱着を繰り返し行うと使用回数5回でウランの吸着性能は失われた。しかし、溶離後の吸着材にアルカリ処理を施すことで25%程度その減少を抑えることができた。さらに、溶離剤に酒石酸などの有機酸を用いることで初期吸着量の80%程度ではあるものの劣化の程度を抑制することが可能になった。

論文

放射線グラフト重合によるポリエチレン繊維への重金属捕集機能付与; 海水から希少金属を捕集する材料開発

須郷 高信

繊維と工業, 57(5), p.132 - 135, 2001/05

海水中にはウランやバナジウム,ニッケル,コバルトなどの有用希少金属が極低濃度で溶存している。資源小国の我が国では、これらの希少金属のほぼ100%を海外に依存している現状である。海水中の極低濃度の希少金属を効率的に安価に捕集するためには、選択捕集性能の高い捕集機の開発と海洋条件に適した捕集システムの開発が重要な課題である。本報告では、放射線グラフト重合技術を応用した海水中有用金属捕集機の開発研究の現状と実際の海域での有用金属捕集試験の状況について紹介する。

論文

アクリロニトリルとメタクリル酸との共グラフト重合不織布のアミドキシム化による吸着材の作成及び実海域吸着実験

片貝 秋雄; 瀬古 典明; 川上 尚志*; 斎藤 恭一*; 須郷 高信

日本海水学会誌, 53(3), p.180 - 184, 1999/06

アミドキシム捕集材のウラン吸着性能に及ぼすアミドキシム化時間の影響を検討する目的で、ポリプロピレン(PP)製不織布に放射線グラフト重合法によりアクリロニトリル(AN)とメタクリル酸(MAA)を共グラフト重合させた。得られたグラフト不織布を用いて反応時間を変えてアミドキシム化を行い捕集材を合成した。捕集材中のN含量を元素分析より求めた結果、N含量は反応時間30分で最大値を示した後、反応時間の増加とともに徐々に低下した。ウラン吸着量もこれと同様な傾向を示し、反応時間0.5~1時間で最大値を示した。この結果に基づいて、反応時間1時間でアミドキシム化した捕集材を用いて実海域で60日間吸着実験を行った結果、ウランで1.7g/kg-捕集材の吸着量を示した。バナジウムもウランと同様に3.2g/kg-捕集材の値を示した。以上の結果から、アミドシキム化の反応時間が捕集材の吸着性能に大きく影響することが明らかになった。

論文

Study on gaseous effluent treatment during dissolusion tests of spent fuel

峯尾 英章; 木原 武弘; 高橋 昭*; 八木 知則; 中野 雄次*; 木村 茂; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.

Proceedings of International Waste Management Symposium '99 (Waste Manegement '99) (CD-ROM), 6 Pages, 1999/03

銀シリカゲル(AgS)吸着材によるヨウ素129の吸着容量を燃焼度8000MWd/tの使用済燃料1.5kgの溶解試験において測定した。また炭素-14のKOH水溶液による除去を同じ試験において行った。この試験は、燃焼度45,000MWd/tまでの使用済燃料を用いる一連の試験の第一段階である。ヨウ素-129は溶解時及び2段階からなるヨウ素追い出し操作時に発生した。AgSカラムで捕集されたヨウ素-129は約210kBqで、ORIGEN計算により推定される本使用済燃料1.5kgからのヨウ素-129発生量の約62%に相当した。これまでの試験結果から、ヨウ素-129は、溶解槽とAgSカラムとの間の配管表面に付着したと示唆された。一方、炭素-14の溶解時における全捕集量は約2MBqで、数ppmの窒素-14が新燃料に含まれていたことが示唆された。

論文

繊維状活性炭を利用したプルトニウム吸着材の開発

三森 武男; 高橋 英樹*

原子力eye, 44(6), p.56 - 59, 1998/06

原研再処理特研では、ユニチカ(株)と共同で放射性廃棄物中に含まれるPuを吸着除去し、併せて吸着後、吸着材を焼却することにより$$alpha$$廃棄物の減容を図ることができるPu吸着材を開発した。このPu吸着材は、工学規模の処理装置に適用するため、繊維状活性炭を主成分とし、無機バインダーを添加して湿式成型法により、カートリッジ化したものである。今回、本吸着材を用いた最適な処理条件を定めるため、吸着平衡試験及びカラム通液試験を行った結果、1M前後の硝酸酸性領域において空塔速度1.6h$$^{-1}$$以下、層高と外径の比を3以上に設定することにより、良好なPu吸着性能を示すことが判明した。さらに焼却試験においても残留分は無機バインダーのみとなり、大幅な減容が期待できることが判明した。

報告書

再処理プロセス中のヨウ素の挙動; 研究と調査

桜井 勉; 高橋 昭

JAERI-Review 97-002, 62 Pages, 1997/02

JAERI-Review-97-002.pdf:2.51MB

使用済燃料溶解時に発生する放射性ヨウ素は環境に漏洩し易く、有害なため、再処理プロセス内での厳重な管理が必要である。古くから多くの研究者により閉じ込め方法が研究されているが、再処理プロセス中のヨウ素の挙動を総合的に検討した報告書は極めて少ない。日本原子力研究所物理化学研究室の研究成果を含め基礎研究を総括し、再処理プロセス中のヨウ素の複雑な挙動を化学反応を用いて説明した。再処理施設からの最近の報告を紹介するとともに、これらを基礎研究結果と比較検討し、再処理プラント中のヨウ素の流れを考察した。

論文

Trapping and measuring radioiodine (iodine-129) in cartridge filters

桜井 勉; 高橋 昭; M.-L.Ye*; 木原 武弘; 藤根 幸雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(2), p.211 - 216, 1997/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:31.46(Nuclear Science & Technology)

NUCEF小型再処理プロセス試験装置では外径50mm、厚さ10mmのカートリッジフィルタ(銀吸着材充填)を7段に重ね、使用済燃料溶解オフガス中の放射性ヨウ素($$^{129}$$I)を捕集・定量することにしている。$$^{129}$$Iのガンマ線エネルギーは低いため、吸着材中の$$^{129}$$I定量には工夫を要する。本研究では、$$^{129}$$I捕集後のカートリッジ内吸着材を、両面の放射能強度が等しくなるまで混合・撹拌し、それを測定用試料とした。放射能強度と吸着量の関係を表わす検量線の作成を試み、$$^{129}$$I吸着量20Bqから2MBqの範囲で両者の関係を1本の直線で表示できることを確認し、NUCEFでの$$^{129}$$I捕集・定量に見とおしを得た。

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