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報告書

ニアフィールドにおける過渡期の熱-水-応力連成挙動に及ぼす緩衝材の密度変化の影響評価(受託研究)

鈴木 英明*; 高山 裕介

JAEA-Research 2020-015, 52 Pages, 2020/12

JAEA-Research-2020-015.pdf:3.83MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分におけるニアフィールド環境は、廃棄体からの発熱による熱的作用、人工バリア内への地下水の浸潤による水理的作用及び緩衝材の膨潤などによる力学的作用が相互に影響を及ぼしあう複合現象として取り扱う必要がある。このような複雑なニアフィールド環境を評価するためのツールとして、熱-水-応力(THM)連成解析コードの開発が進められている。本研究では、THM連成解析モデルの高度化として、緩衝材の力学特性、熱特性及び水理特性の密度依存性について整理を行い、緩衝材の密度変化によって生じるTHMに関する物性値の変化を考慮できるように解析コードの更新を行った。そして、力学解析側から熱解析及び水理解析側へ解析結果を提供するスキームを追加した解析コードを用いて、幌延深地層研究計画において実施している人工バリア性能確認試験を対象とした再現解析を実施し、原位置で得られた計測データとの比較を通じて、モデルの適切性を確認するとともに、緩衝材の密度変化が及ぼす温度や浸潤及び膨潤変形挙動への影響の程度を把握した。さらに、ニアフィールドの長期挙動に関する事例解析として、廃棄体竪置き方式の人工バリアを対象として、廃棄体からの放熱と人工バリア内への地下水浸潤にともない、緩衝材が埋め戻し材側へ膨出することによって生じる緩衝材の密度変化が、緩衝材中の温度や浸潤挙動へ与える影響を確認した。

論文

Complexation and bonding studies on [Ru(NO)(H$$_{2}$$O)$$_{5}$$]$$^{3+}$$ with nitrate ions by using density functional theory calculation

加藤 茜*; 金子 政志; 中島 覚*

RSC Advances (Internet), 10(41), p.24434 - 24443, 2020/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:34.67(Chemistry, Multidisciplinary)

高レベル放射性廃液中のルテニウム化学種の安定性を予測することを目的として、硝酸溶液中のルテニウムニトロシル錯体の錯生成反応を密度汎関数法(DFT)を用いて調査した。DFT計算によって得られた[Ru(NO)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$]の最適化構造を既報の実験値と比較した結果、Ru-配位子結合距離やIR振動数を再現することが分かった。幾何異性体間のギブズエネルギーの比較した結果、硝酸イオンの錯生成反応は、Ru-NO軸に対してエクアトリアル平面に配位することによって進行することが明らかになった。また、逐次錯体生成反応におけるギブズエネルギー差を見積ったところ、Ru錯体種と置換する配位子との会合エネルギーを考慮することによって、6M硝酸中のRu錯体種のフラクションを再現することに成功した。Ru-配位子との配位結合の解析の結果、Ru錯体種の安定性は、トランス影響に起因する電子密度の違いによって説明できることが示唆された。本研究は、硝酸中における白金族元素の詳細な錯生成反応のモデル化に寄与することが期待される。

論文

Density Functional Theory (DFT)-based bonding analysis correlates ligand field strength with $$^{99}$$Ru M$"o$ssbauer parameters of ruthenium-nitrosyl complexes

金子 政志; 加藤 茜*; 中島 覚*; 北辻 章浩

Inorganic Chemistry, 58(20), p.14024 - 14033, 2019/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:74.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル放射性廃液中に存在することが知られているニトロシルルテニウム錯体について、密度汎関数計算を用いて、$$^{99}$$Ruメスバウアー分光パラメータ($$delta$$及び$$Delta$$$$E_{rm Q}$$)と配位子場分裂($$Delta$$$$_{rm o}$$)を相関づけた。[Ru(NO)L$$_{5}$$] (L = Br$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, NH$$_{3}$$, CN$$^{-}$$)の構造は、全て報告されている単結晶構造に基づいて作成した。異なるスピン状態で計算した構造とエネルギーを比較した結果、一重項状態[Ru(II)(NO$$^{+}$$)L$$_{5}$$]が最も安定であることが分かった。$$delta$$及び$$Delta$$$$E_{rm Q}$$の計算値は、報告されている実験値をよく再現し、L = Br$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, NH$$_{3}$$, CN$$^{-}$$の順で増加した。さらに、C$$_{rm 4v}$$対称性を仮定した$$Delta$$$$_{rm o}$$を見積った結果、同じ順で増加し、分光化学系列と一致することが分かった。これは、配位子の$$sigma$$ドナー性及び$$pi$$アクセプター性の増加が、結果としてメスバウアー分光パラメータの増加に起因することを示唆している。

論文

Thermophysical properties of molten stainless steel containing 5mass%B$$_{4}$$C

福山 博之*; 東 英生*; 山野 秀将

Nuclear Technology, 205(9), p.1154 - 1163, 2019/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:13(Nuclear Science & Technology)

316Lステンレス鋼溶融物(SS316L)及び5mass%B$$_{4}$$C含有SS316Lの密度,表面張力,輻射率,熱容量及び熱伝導率を測定するために、静磁場印加電磁浮遊法を用いた。5mass%B$$_{4}$$CをSS316Lに加えることで、液相温度,密度,輻射率及び熱伝導率において、SS316Lの液相温度で、それぞれ111K, 6%, 19%, 6%減少した。熱容量は、この追加により5%まで増加した。表面張力に関して、5mass%B$$_{4}$$Cの追加による影響は明確には認められなかったが、SS316Lに溶解した硫黄により表面張力が大幅に減少した。

論文

Spectroscopy of odd-odd nuclei within the interacting boson-fermion-fermion model based on the Gogny energy-density functional

野村 昂亮; Rodr$'i$guez-Guzm$'a$n, R.*; Robledo, L. M.*

Physical Review C, 99(3), p.034308_1 - 034308_10, 2019/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.92(Physics, Nuclear)

相互作用するボゾン模型やその拡張された模型は、原子核の集団運動準位をよく説明するが、経験的パラメータを多く含んでおり、それを非経験的に決めるのは重要な課題である。本研究では、相互作用するボゾンフェルミオン模型のパラメータの多くをGogny密度汎関数によって決定し、それを用いて$$^{194,196,198}$$Auの準位を計算した。実験データをよく再現し、提案した手法の妥当性を示した。

論文

Benchmark study of DFT with Eu and Np M$"o$ssbauer isomer shifts using second-order Douglas-Kroll-Hess Hamiltonian

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Hyperfine Interactions, 239(1), p.20_1 - 20_10, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

fブロック化合物に対する密度汎関数計算の精度向上を目指し、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトを指標として、二次Douglas-Kroll-Hess(DKH2)ハミルトニアンを用いて相対論密度汎関数法のベンチマーク研究を行った。純粋な密度汎関数法による電子交換相互作用とHartree-Fockによる厳密な電子交換相互作用の混合パラメータを変えて、メスバウアー異性体シフトの実験値に対する平均二乗誤差を比較した。その結果、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトに対して、厳密な交換相互作用の割合が、それぞれ30, 60%のときに、平均二乗誤差が最小になることが明らかになった。

論文

On/off spin-crossover phenomenon and control of the transition temperature in assembled Iron(II) complexes

中島 覚*; 金子 政志; 吉浪 啓介*; 岩井 咲樹*; 土手 遥*

Hyperfine Interactions, 239(1), p.39_1 - 39_15, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:33.33

本研究は、鉄二価集積型錯体のスピンクロスオーバー(SCO)のオン・オフ現象と転移挙動の制御について議論する。ビスピリジル型配位子で架橋した鉄二価集積型錯体のSCO現象が起こるか否かは、鉄原子周りの局所構造によって決定する。つまり、鉄原子を通して向き合っているピリジンがプロペラ型で配位しているときにSCO現象は起きるが、平行型または歪んだプロペラ型の場合起きない。これは、プロペラ型の場合、高スピン状態から低スピン状態への構造変化において立体障害がより小さく、鉄とピリジンがお互いに近づくことができることに起因する。さらに、局所構造を制御し、転移温度を変化するための試みとして、ビルディングブロックにメチル基や$$pi$$システムを導入した配位子の設計や、アニオン配位子の希釈効果についても議論する。

論文

Theoretical elucidation of Am(III)/Cm(III) separation mechanism with diamide-type ligands using relativistic density functional theory calculation

金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎

Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:50.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)$$_{3}$$]$$^{3+}$$と[M(ADAAM)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。

論文

Computational chemical analysis of Eu(III) and Am(III) complexes with pnictogen-donor ligands using DFT calculations

木村 太己*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Dalton Transactions (Internet), 47(42), p.14924 - 14931, 2018/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.48(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイド(MA)と希土類の分離メカニズム解明を目的として、密度汎関数計算を用いたEu(III)もしくはAm(III)とニクトゲンドナー(X)配位子(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$X-CH$$_{2}$$-CH$$_{2}$$-X(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$ (X=窒素,リン,ヒ素,アンチモン)との錯体に対する計算化学解析を試みた。配位子との錯体生成ギブズエネルギーを解析した結果、リンドナー配位子がEu(III)と比較してAm(III)と安定に錯体を生成することが示唆された。金属(Eu(III)もしくはAm(III))とニクトゲンドナーとの化学結合を解析した結果、Am(III)とリンとの共有結合性が他のニクトゲンに比べて高く、リンドナー配位子が高いAm(III)選択性を有することが示唆された。

論文

Observation of plasma density oscillation with doubled value of RF frequency in J-PARC RF ion source

柴田 崇統*; 神藤 勝啓; 高木 昭*; 小栗 英知; 池上 清*; 大越 清紀; 南茂 今朝雄*; 内藤 富士雄*

AIP Conference Proceedings 2011, p.020008_1 - 020008_3, 2018/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:2.43

Balmer alpha line intensity in J-PARC Radio Frequency (RF) negative hydrogen ion source has been measured by photometry measurement. The line intensity shows several interesting time characteristics in different phases; (1) 2 MHz (RF frequency) oscillation just after plasma ignition and (2) 4 MHz (doubled RF frequency) and 2 MHz coupled oscillation in the steady-state. From the comparison between numerical analysis, it has been explained that electron acceleration in inductively coupled electromagnetic field takes place with 4 MHz frequency which results in the 4 MHz line intensity oscillation. From the understandings of the background physics, we can conclude that this fast photometry measurement is a good diagnosis tool to understand whether RF plasma is in E-mode or H-mode in general RF ion sources.

論文

Variation of half-life and internal-conversion electron energy spectrum between $$^{235m}$$U oxide and fluoride

重河 優大*; 笠松 良崇*; 安田 勇輝*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 篠原 厚*

Physical Review C, 98(1), p.014306_1 - 014306_5, 2018/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:78.75(Physics, Nuclear)

$$^{235m}$$Uの半減期は化学的環境に依存して変化することが報告されており、本研究では、初めて$$^{235m}$$Uの半減期と内部転換電子エネルギー分光を同一化学的環境下で測定することに成功した。$$^{235m}$$Uの酸化物とフッ化物の試料について測定を行った結果、酸化物に比べフッ化物の半減期は短くなることが観測された。密度汎関数法を用いて内部転換電子エネルギースペクトルのピークを帰属した結果、価電子の化学結合特性の違いが半減期の変化に影響を与えていることが示唆された。

論文

Beam instruments for high power spallation neutron source and facility for ADS

明午 伸一郎

Proceedings of 61st ICFA Advanced Beam Dynamics Workshop on High-Intensity and High-Brightness Hadron Beams (HB 2018) (Internet), p.99 - 103, 2018/07

ハドロン加速器施設では、ビーム出力増大に伴いビーム機器の重要性が増す。J-PARCセンターの核破砕中性子源(1MW)のビーム運転では、水銀標的容器のピッティング損傷が重大な問題となり、この損傷はピーク電流密度の4乗に比例するため、ピーク電流密度を減少する機器が必要となる。ピーク電流密度の減少のため、八極電磁石を用いた非線形ビーム光学によりビーム平坦化技術開発を行った。この結果、非線形光学を用いたシステムにより、標的におけるピーク電流密度が線形ビーム光学の場合に比べ30%減少することが可能となった。また、30MWの大強度陽子を標的に入射する加速器駆動型核変換システム(ADS)では、更に大電流密度を用いる予定のため、大強度ビームに耐えうるモニタの開発が必要となるため、アルゴンビームを用いてビームモニタの試験を行った。クロム等が不純物として含まれる、アルミナ塗料の試料において、短波長領域における発光がビーム入射に伴う減少を示さなかったため、大強度陽子加速器の候補となることがわかった。

論文

Correlation between Am(III)/Eu(III) selectivity and covalency in metal-chalcogen bonds using density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1129 - 1137, 2018/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.94(Chemistry, Analytical)

マイナーアクチノイドとランタノイドの分離メカニズムを理解することを目的として、カルコゲンをドナーとして持つ配位子N(EPMe$$_{2}$$)$$_{2}$$$$^{-}$$ (E = O, S, Se, Te)によるAm(III)イオンとEu(III)イオンの選択性を密度汎関数法によって予測した。単結晶構造に基づいて錯体をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化エネルギーを見積もった。その結果、OドナーはAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと選択的に錯生成し、S, Se, TeドナーはEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成する結果となった。この傾向は、HSAB則におけるソフト酸の分類と一致した。金属とカルコゲンの化学結合解析の結果、Am(III)イオンのf軌道との共有結合性が高いドナーほど、Am(III)イオンに対する選択性が高くなることを示唆した。

論文

Is there a pressure-induced discontinuous volume change in liquid Cs?

服部 高典

Physical Review B, 97(10), p.100101_1 - 100101_4, 2018/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:64.52(Materials Science, Multidisciplinary)

Falconi $textit{et al.}$[Phys. Rev. Lett. $textbf{94}$ 125507 (2005)]により報告された液体Csにおける液体-液体一次転移の検証を行うために、5GPaまでの液体の密度をX線吸収法により調べた。その結果、すべての圧力範囲にわたって密度は連続的に上昇し、これまで言われていた3.9GPaにおける大きな体積変化($$Delta V$$/$$Vsim$$17%)は見られなかった。体積ジャンプがないことは、相図の融解曲線からも示唆される。圧力誘起電子転移は、液体-液体一次転移を引き起こす有力なメカニズムであるが、その連続的な6$$s$$-5$$d$$電子遷移のために、液体Csでは起こりそうにない。

論文

Neutron scattering study of yttrium iron garnet

社本 真一; 伊藤 孝; 大西 弘明; 山内 宏樹; 稲村 泰弘; 松浦 直人*; 赤津 光洋*; 樹神 克明; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; et al.

Physical Review B, 97(5), p.054429_1 - 054429_9, 2018/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:47.75(Materials Science, Multidisciplinary)

イットリウム鉄ガーネットの核および磁気構造と全マグノン分散を中性子散乱により調べた。低エネルギーの分散は強磁性マグノンで期待されるように14meVまで2次関数の分散を示した。$$q$$積分した動的磁化率$$chi$$"($$E$$)の虚部は低エネルギーで平方根のエネルギー依存性を示した。$$chi$$"($$E$$)から絶対値でマグノン状態密度を求めた。その値は理論的に予想されるマグノン分散でひとつのカラリティーモードに対応する。

論文

Estimation of $$Delta$$${it R}$/${it R}$ values by benchmark study of the M$"o$ssbauer Isomer shifts for Ru, Os complexes using relativistic DFT calculations

金子 政志; 安原 大樹*; 宮下 直*; 中島 覚*

Hyperfine Interactions, 238(1), p.36_1 - 36_9, 2017/11

AA2016-0447.pdf:0.46MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:29.73

Ru, Os錯体の結合状態に対する密度汎関数計算の妥当性を評価することを目的として、$$^{99}$$Ru, $$^{189}$$Osのメスバウアー異性体シフト実験値を用いて理論計算手法のベンチマークを行った。結果、Ru錯体およびOs錯体の原子核位置での電子密度の計算値はメスバウアー異性体シフト実験値とよく相関した。

論文

Bonding study on trivalent europium complexes by combining M$"o$ssbauer isomer shifts with density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Radioisotopes, 66(8), p.289 - 300, 2017/08

Eu錯体の配位結合におけるf電子の役割を理解することを目的として、相対論密度汎関数計算をEu(III)錯体に適用した。既報の$$^{151}$$Euメスバウアー異性体シフト実験値とEu原子核位置での電子密度計算値の線形性を比較することによって、B2PLYP理論がメスバウアー異性体シフトを最もよく再現することが分かった。また、分子軌道に基づく電子密度の解析によって、d及びf電子が配位結合に大きく関与していることを明らかにした。

論文

メスバウアー分光パラメータと密度汎関数法を用いたd,fブロック錯体の結合状態研究

金子 政志

放射化学, (35), p.36 - 39, 2017/03

2016年日本放射化学会賞・奨励賞受賞者の受賞対象研究を紹介した解説記事である。メスバウアー分光パラメータと密度汎関数計算を用いて、鉄錯体のスピン相転移現象やランタノイド・アクチノイドの分離メカニズムを明らかにした研究成果について解説を行った。

論文

Roles of d- and f-orbital electrons in the complexation of Eu(III) and Am(III) ions with alkyldithiophosphinic acid and alkylphosphinic acid using scalar-relativistic DFT calculations

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 17, p.9 - 15, 2017/03

金属イオンの原子価軌道の結合特性の観点から、密度汎関数計算をOドナーであるホスフィン酸とSドナーであるジチオホスフィン酸によるEu(III), Am(III)イオンの錯形成反応に適用した。Sドナー錯体として二つ、Oドナー錯体として四つの幾何異性体の構造最適化を行い、[M(H$$_{2}$$O)$$_{9}$$]$$^{3+}$$に対する錯形成による安定化エネルギーを見積もった。その結果、Oドナー配位子はEu(III)イオンに選択的に配位し、Sドナー配位子はAm(III)イオンに選択的に配位し、実験のAm/Eu選択性を再現した。d,f軌道電子の結合性に着目すると、d軌道電子の結合性に対する寄与はEu, Am錯体のどちらにおいても結合的な特性を持ち、同じ寄与を示した。一方、f軌道電子の寄与は、Eu, Am錯体間で異なり、Sドナー錯体の場合、Euの4f電子は非結合的、Amの5f電子は結合的に振舞うのに対し、Oドナー錯体では、Euの4f電子は結合的、Amの5f電子は反結合的に振舞うことが分かった。この結果から、d軌道電子の結合性は、Eu, Am錯体構造の類似性に、また、f軌道電子の結合性は、Eu, Amイオンの選択性の相違性に起因することが示唆された。

論文

A Spin-crossover phenomenon depending on the environment around an iron atom for the assembled coordination polymers

中島 覚*; 金子 政志

Advances in Chemistry Research, Vol.36, p.171 - 195, 2017/01

集積型配位高分子のスピンクロスオーバー(SCO)現象について紹介する。1,2-ビス(4-ピリジル)エタンや1,3-ビス(4-ピリジル)プロパンのように構造異性体を有する架橋配位子を用いた場合、多様な集積構造が得られる。SCO現象は、集積型錯体のゲスト吸脱着に依存することを明らかにした。その原因を明らかにするため、密度汎関数法を適用し、SCOが起こるか否かが鉄イオン周りの局所構造に依存することを見出した。

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