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論文

Post-irradiation examination on particle dispersed rock-like oxide fuel

白数 訓子; 蔵本 賢一*; 山下 利之; 市瀬 健一; 小野 勝人; 二瓶 康夫

Journal of Nuclear Materials, 352(1-3), p.365 - 371, 2006/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:63.6(Materials Science, Multidisciplinary)

岩石型燃料の照射挙動の評価を行うため、Puの代わりに20%濃縮ウランを用いて照射試験を行った。試験に供した燃料は、UO$$_{2}$$固溶安定化ジルコニア(U-YSZ)単相燃料,U-YSZの粉砕片とスピネルまたはコランダムを混合した粒子分散型燃料の計3種である。U-YSZ粒子は、仮焼したU-YSZペレットを粉砕,分級することにより調製した。照射は、日本原子力研究開発機構JRR-3において13サイクル,約300日間行った。X線透過撮影の結果、燃料ペレットには亀裂が見られたものの、燃料ピンの外観変化はほとんど観測されなかった。$$gamma$$線スキャニングの結果、不揮発性核種はペレット内に存在していることが確認された。一方、燃料内におけるCsの移行が多少観察された。またプレナム部において、$$^{137}$$Csと$$^{134}$$Csの分布の違いが見られた。燃料ペレットの取り出しを行ったところ、すべての燃料でボンディングが見られなかった。前回よりも低い照射温度にて行われた今回の照射試験では、スピネルの分解及び組織の再編成は見られなかった。

論文

プルトニウムを燃やす新型燃料「岩石型酸化物(ROX)燃料」の開発

山下 利之

セラミックス, 39(10), p.817 - 821, 2004/10

Puを燃やしきり、使用済燃料の直接処分を可能とする岩石型(ROX)燃料を開発した。Puの効率的燃焼のため親物質を含まないイナートマトリックス(IM)で燃料を構成した。使用済燃料の直接処分を可能とするため、自然界で数百万年の風化に耐えてきた鉱物類似化合物の中から安定化ジルコニア(YSZ)とスピネルをIMに選定した。燃料としての熱物性,照射損傷,FPの捕捉性等を考慮し、YSZ粒子球をスピネルマトリックス中に分散させた粒子分散型燃料を考案した。照射試験において、スエリング,FP保持特性,燃料組織安定性など粒子分散型燃料は所定の性能を示すことのほか、浸出試験でも優れた耐久性を示すことを確認した。また、ROX燃料を軽水炉で使用する際の炉物理的課題は適切な中性子共鳴吸収材(Th, U, Er等)の添加により解決し、その結果、現行のUO$$_{2}$$燃料軽水炉と同程度の安全性を確保したROX燃料軽水炉の設計が可能となった。

論文

Irradiation effects on yttria-stabilized Zirconia irradiated with neon ions

北條 智博; 相原 純; 北條 喜一; 古野 茂実*; 山本 博之; 二谷 訓子; 山下 利之; 湊 和生; 佐久間 隆昭*

Journal of Nuclear Materials, 319, p.81 - 86, 2003/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:23.54

岩石型燃料の母材として注目されている安定化ZrO$$_{2}$$の照射特性を調べた。核分裂片による照射損傷は、高エネルギー領域で生じる電子励起による損傷と低エネルギー領域で生じる核的衝突による損傷の二種類に大きく分けることができる。この中で、材料の損傷は、核的衝突によるはじき出しが主と考えられている。そこで、原研が開発して、低エネルギーイオン加速器付設高分解能電子顕微鏡を用いて、加速電圧35keVのNe$$^{+}$$イオンを室温から1200$$^{circ}$$Cに加熱した上記材料に照射し、各温度による損傷形態の違いを明らかにした。その結果、Ne照射では、各温度領域で材料の非晶質化を観察することができず、対照射性が非常に高いことを明らかにした。さらに、同温度の重照射で、数nmのNeバブルが生じることを明らかにした。また、1200$$^{circ}$$Cの高温照射では、バブルは、大きく成長し数十nmに成長することを電顕その場観察法を用いて明らかにすることができ、この結果から、高温照射によるスエリング量を推定することが可能になった。

論文

Durability test of irradiated rock-like oxide fuels

蔵本 賢一; 白数 訓子; 山下 利之

Journal of Nuclear Materials, 319(1-3), p.180 - 187, 2003/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.22

プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射後の地質学的安定性を評価するために脱イオン水中で90$$^{circ}$$C,約6ヶ月間の浸出試験を行った。注目したのはマトリックス元素,TRU及び長半減期$$beta$$核種の浸出率である。Zr,U及びPu-239の浸出率は10$$^{-9}$$g/cm$$^{2}$$/dayのオーダーで極めて良好な浸出率であった。しかし、Yの浸出率は高く予想に反するものであった。また、揮発性のCsやIの浸出率は粒子分散型燃料で2-3倍ほど高く、FPガス放出挙動に見られるようにマイクロクラックを通じて拡散し、浸出液と接触しやすい箇所に析出したためと考えられる。

論文

New Fuel ROX: Development of an innovative rock-like oxide fuel for burning plutonium

山下 利之

Look Japan, 49(567), P. 24, 2003/06

岩石型燃料は、自然界の岩石と類似した安定な化合物で構成され、核燃料物質を軽水炉でほぼ完全に燃焼させ、燃焼後の使用済燃料もまた安定な組成と結晶構造を持つため、特に再処理を必要とせず高レベル廃棄物として直接処分できるというものである。燃料開発及び燃焼技術両分野の研究により、現行の軽水炉燃料と同等の安全性を有し、Pu-239を約90%燃焼できる軽水炉炉心設計にめどが立った。使用済燃料がそのまま安定な廃棄物になるという本技術の特徴を生かせば、プルトニウムの燃焼に留まらず、MAや長寿命FPの核変換用ターゲットへの応用や海水ウランと組み合わせたエネルギー戦略にも有用と考えられる。

論文

Studies in the PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$ pseudo-binary phase diagram

Albiol, T.*; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.834 - 837, 2002/11

ZrO$$_{2}$$リッチ領域のPuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$擬二元系状態図を、高温X線回折測定と自由エネルギー極小化法に基づく平衡計算により作成した。高温X線回折測定は空気雰囲気中で最高1573Kまで行い、1463K,PuO$$_{2}$$濃度2.3-3.1mol%付近に従来報告されていなかった共晶線があることを見い出した。Chem Sageコードを使用した平衡計算は最高3000Kまで行い、実験データを良く再現できた。得られた結果はこれまで報告されている状態図に修正が必要であることを示すものである。

論文

新しい核燃料「岩石型プルトニウム燃料」の開発に挑む

山下 利之

Science & Technology Journal, 11(11), p.54 - 55, 2002/11

岩石型プルトニウム燃料・軽水炉燃焼システムの研究について、研究の背景,目的,ここまでの到達点,研究開発体制さらに将来の展望等を、一般向けにわかりやすく解説した。

報告書

岩石型燃料照射試料の燃焼率測定

白数 訓子; 山下 利之; 金澤 浩之; 木村 康彦; 須藤 健次; 間柄 正明; 伊奈川 潤; 河野 信昭; 中原 嘉則

JAERI-Research 2001-018, 23 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-018.pdf:1.48MB

JRR-3Mにおいて照射された岩石型プルトニウム燃料の燃焼率を測定することを目的に、当該燃料試料の溶解並びに破壊分析を行った。模擬岩石型燃料試料を用いた溶解方法の検討を行い、ホットセル作業に適した燃料の溶解方法を確立した。本方法により照射済岩石型燃料試料の溶解を行い、試料の破壊分析に供した。分析では、同位体希釈、質量分析法でネオジムとプルトニウムの定量及び同位体組成を測定した。得られた結果より$$^{148}$$Nd法を用いて燃焼率を算出した。また、トリア系燃料については、$$^{233}$$Uを同様に定量した。

報告書

岩石型燃料の反応度事故条件下における挙動

草ヶ谷 和幸*; 中村 武彦; 吉永 真希夫; 小此木 一成*; 上塚 寛

JAERI-Research 2001-010, 44 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-010.pdf:9.91MB

2種のジルコニア型岩石燃料の反応度事故条件下における挙動を原子炉安全性研究炉(NSRR)を用いたパルス照射実験により調べた。その結果、これらの燃料の破損しきいピーク燃料エンタルピ(単位燃料体積あたり)は、ともに10GJ/m$$^{3}$$以上で、UO$$_{2}$$燃料のそれと同等あるいはそれ以上であることがわかった。しかし、これらの破損形態はUO$$_{2}$$燃料とは異なり、燃料ペレットの大半の溶融及びその破損開口部から冷却水中への放出が見られた。高温に達し強度の低下した被覆管が内圧により破裂したものと推察される。燃料の放出に伴う機械的エネルギーの発生は、本実験の範囲(12GJ/m$$^{3}$$以下)では観測されなかった。

論文

Post-irradiation examination of uranium-based rock-like oxide fuels

蔵本 賢一; 山下 利之; 白鳥 徹雄

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.423 - 426, 2001/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.19

プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済み燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射挙動及び照射後の地質学的安定性を評価するためにJRR-3で照射を行い、浸出試験を含めた照射後試験を行っている。今回は照射後試験のうち非破壊試験に関して報告する。燃料ピンの外観検査、寸法測定及びX線透過撮影の結果、ピン表面には破損、伸び及び顕著なスエリングは認められなかったこと、ペレットの多くには軽水炉燃料と同様に亀裂が発生しているもののペレット形状を保っていること等を確認した。$$gamma$$線スキャニングの結果、Zr等の不揮発性核種はペレット内部に一様に分布していること及び揮発可能核種であるCsは多くはペレット内部に留まっているものの、一部は燃料の照射時温度に相関してペレット外部に移動していること等が明らかとなった。

論文

Current status of researches on the plutonium rock-like oxide fuel and its burning in light water reactors

山下 利之; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 蔵本 賢一; 二谷 訓子; 中村 武彦

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.327 - 330, 2001/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:33.08

余剰プルトニウムの軽水炉での燃焼を目的とする岩石型プルトニウム燃料概念を発展させた。不活性マトリックスの基礎物性と岩石型燃料の照射挙動の研究から、有望な燃料候補として粒子分散型燃料を開発した。本燃料とPuO$$_{2}$$と種々の添加物を固溶したイットリア安定化ジルコニア(YSZ)球状粒子をスピネルマトリックス中に均質に分散させたものである。また、既存計算コードによる安全性解析やNSRRでの反応度事故実験から、YSZとスピネルから成る岩石型燃料は現行UO$$_{2}$$燃料に匹敵する安全性を有することがわかった。これらに加えて、粒子分散型燃料の製造や照射試験に関する最近の成果をまとめた。

論文

An Overview of reactivity initiated accident behavior of rock-like fueled pressurized water reactors

秋江 拓志; 中村 武彦

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.363 - 370, 2001/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.19

プルトニウム岩石型酸化物燃料(ROX燃料)は燃料温度係数が小さく、反応度事故(RIA)時のふるまいが大変厳しくなる。これを改善するために、ROX燃料中にUO$$_{2}$$,ThO$$_{2}$$,Er$$_{2}$$O$$_{3}$$等を添加したり、あるいはUO$$_{2}$$燃料炉心中に部分的にROX燃料集合体を装荷するなどして燃料温度係数の値を大きくしたROX-PWR炉心の設計研究を行った。設計研究の一方、ROX燃料ピンのRIA時の挙動を実験的に検討するため、NSRRにおけるパルス照射を行った。現行のUO$$_{2}$$ピンとROXピンではRIA時の破損のメカニズムは異なるものの、燃料単位体積あたりのRIA時エネルギー蓄積量で表した燃料ピンの破損しきい値はUO$$_{2}$$とROXで同程度となることがわかった。

論文

Radiotoxicity hazard of inert matrix fuels after burning minor actinides in light water reactors

Shelley, A.*; 秋江 拓志; 高野 秀機; 関本 博*

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.439 - 442, 2001/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.19

プルトニウム燃焼のために考えられている2種類のウラン・フリー燃料、岩石型燃料(PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$:ROX)とトリチウム酸化物燃料(PuO$$_{2}$$-ThO$$_{2}$$:TOX)、にマイナー・アクチニドを添加した時の使用済み燃料の放射能毒性を、軽水炉においてMOX燃料と比較して検討した。MAの添加量はROX燃料中の重核+Zrの0.2at.%から1.0at.%とした。それはPWRの出力1GWeあたり約200~1000kgに相当する。1150MWeクラスのPWRで1200日燃焼後の燃料の放射毒性を比べるとROX+MA燃料とTOX+MAやMOX+MAよりも少ない。取り出し後10$$^{4}$$年の時点での毒性は、ROXはTOXの1/3、MOXの1/4であり、10$$^{7}$$年後にはROX+MA燃料はTOX+MAの1/4でMOX+MA燃料の1/20の放射能毒性しか持たない。

論文

Doppler effect experiment of resonance materials for rock like oxide fuels

中野 佳洋; 安藤 真樹; 岡嶋 成晃; 高野 秀機; 秋江 拓志

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.343 - 346, 2001/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:86.24

中性子の共鳴吸収物質であるエルビウム,タングステン,トリアについて、ドップラー反応度効果の測定実験をFCAで行った。岩石型燃料を現行軽水炉に使用した場合、負のドップラー反応度係数の絶対値が小さくなり、反応度事故等の過渡変化時に燃料の健全性に問題が生じる。このため、中性子の共鳴吸収物質を燃料に添加して、ドップラー反応度係数を改善することが検討されている。今回の実験では、参照物質として天然ウラン金属及び酸化物の測定も行った。その結果、各サンプル1molあたりのドップラー反応度は、エルビウムがもっとも大きく天然ウラン金属の約1.5倍の値であった。トリアが次に大きな値で1.45倍、タングステンがもっとも小さく約0.6倍であった。いずれの核種も岩石型燃料のドップラー反応度係数の改善に有効であるとの見通しを得た。

論文

Evaluation on chemical state of irradiated rock-like oxide fuels by nuclear and chemical modeling

二谷 訓子; 蔵本 賢一; 山下 利之; 大道 敏彦*

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.435 - 438, 2001/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:86.24

岩石型プルトニウム燃料についてSOLGASMIX-PVコードを用いて多元素系熱力学平衡計算を行いアクチノイド並びにFPの化学形態を求め、酵素ポテンシャル変化の評価を行った。燃料の軽水炉での燃焼によるアクチノイド及びFPの元素量変化は、ORIGEN2コードにより求めた。初期燃料のプルトニウムがすべて4価であった場合、燃焼が進むに伴い酸素ポテンシャルの増加が見られ、被覆管の酸化等、好ましくない挙動を取る可能性が示唆されたが、添加するプルトニウムの一部を3価に還元することにより酸素ポテンシャルの増加を防ぐことが可能であることがわかった。燃焼により生成した酸素はプルトニウムを酸化した後、モリブデンを酸化すること、それに伴いヨウ素が凝縮相から気相へと移行することが明らかになった。

論文

岩石型及びイナートマトリクス系燃料

山下 利之

日本原子力学会「高度燃料技術」研究専門委員会報告書, p.467 - 474, 2001/00

余剰Puを消滅させるための岩石型燃料(ROX)と不活性マトリクス燃料の研究の現状を紹介した。ワンススルー燃焼のROX-LWRシステムは、核拡散抵抗性,環境安全性及びPu消滅率の観点から優れた特徴を有する。不活性マトリクス及び燃料照射の研究から、最も有望なROX燃料として、Puと若干の添加物を加えた安定化ジルコニア粒子をスピネルマトリクス中に均質分散させた粒子分散型燃料を提案した。また、炉心安全解析から、ROX燃料装荷PWRは反応度事故や冷却水喪失事故条件下でも現行UO$$_{2}$$装荷PWRと同等の安全性を有することが示された。反応度事故を模擬したパルス照射試験においても、ROX燃料の破損しきい値はUO$$_{2}$$燃料と同等であることがわかった。ROX燃料を用いた場合のPu消滅量はMOX燃料と比べ約2倍となる。

論文

Rock-like oxide fuels for burning excess plutonium in LWRs

山下 利之; 蔵本 賢一; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 二谷 訓子; 中村 武彦; 草ヶ谷 和幸*; 大道 敏彦*

Proceedings of Workshop on Advanced Reactors with Innovative Fuels (ARWIF 2001) (CD-ROM), 10 Pages, 2001/00

軽水炉で余剰Puを燃焼させる岩石型燃料軽水炉燃焼システムは、Puのほぼ完全な燃焼と使用済燃料の直接処分を特徴とする。岩石型燃料は安定化ジルコニア(YSZ)とスピネルまたはアルミナから構成される燃料で、PuはYSZ中に固溶させる。YSZは不活性マトリクスとして優れた特性を有するが、熱伝導率が低い。これを補うためスピネルやアルミナとの混合物を用いる。照射損傷領域を低減させるためYSZ粒子をスピネルまたはアルミナマトリックス中に均質分散された粒子分散型燃料を開発した。粉末混合型及び粒子分散型燃料の照射結果を概括・報告する。また、岩石型燃料は高いPu消滅率を達成できる反面,燃料温度係数が極端に小さい。これを改善する方法としてU,Th,Er等の共鳴核種の添加が有効であることを示した。反応度事故条件下での燃料破損しきい値はNSRR実験より、現行のUO$$_{2}$$燃料と同等以上であることがわかった。

論文

Parametric studies on plutonium transmutation using uranium-free fuels in light water reactors

Afroza, S.*; 秋江 拓志; 高野 秀機; 関本 博*

Nuclear Technology, 131(2), p.197 - 209, 2000/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.27(Nuclear Science & Technology)

PuO$$_{2}$$+ZrO$$_{2}$$燃料(岩石型燃料:ROX)とPuO$$_{2}$$-ThO$$_{2}$$燃料を用いた、減速材/燃料体積比(Vm/Vf)が0.5から3.0までの軽水炉におけるPu消滅特性を検討し、MOX燃料と比較した。さらに、マイナーアクチニドや長寿命FP生成量も評価し、使用済燃料の放射性毒性も検討した。岩石型燃料でのPu消滅率は非常に高く、ThO$$_{2}$$型燃料でも良い消滅特性を示すものの核分裂性Pu消滅量の半分程度$$^{233}$$Uが生成する。マイナーアクチニドの生成量はThO$$_{2}$$型燃料で最も小さい。岩石型燃料の使用済燃料中の放射性毒性は、原子取り出し18年後以降ほかの燃料よりも低くなる。

論文

ROX-LWR system for almost complete burning of plutonium

山下 利之; 秋江 拓志; 木村 英雄; 高野 秀機; 室村 忠純

IAEA-TECDOC-1122, p.309 - 320, 1999/11

ほぼ完全にプルトニウムを燃やしきり、使用済燃料を安定な廃棄物としてそのまま直接処分できる岩石型燃料-軽水炉(ROX-LWR)システムの研究で得られた成果の概要を報告する。これにはイナートマトリックス物質の探索、Puの燃焼特性、事故解析、岩石型燃料の照射挙動、環境安全性解析及びROX-LWRシステムの経済性評価等が含まれる。また、これまでに得られた成果をもとに立案した第2期研究計画の概要についても報告する。

報告書

Burnup characteristics of PuO$$_{2}$$+ZrO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$+ThO$$_{2}$$ and MOX fueled LWRs

Shelley, A.*; 秋江 拓志; 高野 秀機; 関本 博*

JAERI-Research 99-051, p.51 - 0, 1999/09

JAERI-Research-99-051.pdf:2.05MB

PuO$$_{2}$$+ZrO$$_{2}$$(岩石型酸化物燃料:ROX)、 PuO$$_{2}$$+ThO$$_{2}$$(トリウム酸化物燃料:TOX)及びMOX燃料を装荷した軽水炉における、Pu消滅、マイナーアクチニド(MA)及び長寿命FPの生成、使用済燃料中の放射能の毒性、燃料温度及びボイド反応度係数等の特性を検討した。例えば、減速材/燃料体積比が2.0の場合、ROX燃料中で兵器級Puの初装荷量の90%が消滅し、そのうち初装荷Puの2.5%はMAに変換されることがわかった。原子炉級Puの場合は80%が消滅し、6.7%がMAに変換する。TOX燃料もPu消滅特性は良いが、消滅した核分裂性Puの半分程度の$$^{233}$$Uが生成する。MAと長寿命FPの使用済燃料中の生成量から放射能の毒性を評価すると、ROX燃料がほかの燃料より低い。ROXの主な欠点は反応度係数であるが、これが改善されればPuワンススルー燃焼用の燃料として優れた特性をもつ。

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