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論文

IV.各種環境での電気化学測定; 原子力I(原子力プラント環境下における電気化学測定)

上野 文義

材料と環境, 68(1), p.2 - 8, 2019/01

軽水炉(BWR, PWR)の冷却水の水質を適切に管理することは、構造材料の腐食や放射性腐食生成物の発生を低減するために重要である。そのため、電気化学測定法を用いた水質のモニタリングが必要である。本稿では、BWRにおけるECP測定の適用を中心に、軽水炉の水質と電気化学測定の必要性について述べる。

論文

Effect of dissolved gas on mechanical property of sheath material of mineral insulated cables under high temperature and pressure water

武内 伴照; 中野 寛子; 上原 聡明; 土谷 邦彦

Nuclear Materials and Energy (Internet), 9, p.451 - 454, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.2(Nuclear Science & Technology)

無機絶縁(MI)ケーブルは、耐熱性,絶縁性及び機械的強度に優れ、原子力用計測機器の計測線として使用されている。日本が提案する核融合炉ブランケットは高温高圧水で冷却する方式であるが、軽水炉及び核融合炉の運転時には、水の放射線分解により、溶存ガス量が変化し、シース材に影響を与えることが懸念されている。本研究は、シース材としてSUS304及びSUS316を選定し、高温高圧水中の溶存酸素,水素及び窒素量の変化による機械的特性への影響をSSRT試験により調べた。まず、PWRの高温高圧水環境下325$$^{circ}$$C$$times$$15MPaで溶存酸素量約6ppmの条件下において、ひずみ速度の影響を調べた。その結果、両鋼材ともに、ひずみ速度が遅いほうが引張強度が高かった。一方、溶存窒素量約20ppm程度の試験では、ひずみ速度が遅いほうが引張強度は低く、破断伸びが小さかった。破断面のSEM観察を行ったところ、試料表面部に脆性的破面が見られ、その表面深さは、ひずみ速度が遅いもの、すなわち高溶存窒素環境をより長時間経験した試料のほうが深かった。さらに、窒素に加えて溶存水素量を約50ppbにして行った試験では、窒素単独時よりもわずかに脆性破面率が高く、引張強度が低かった。以上から、高温高圧水環境において、溶存水素とともに、溶存窒素もステンレス鋼の機械的特性に影響を与えることが分かった。

論文

$$gamma$$線照射下における炭素鋼の腐食挙動に及ぼす塩化物濃度の影響

本岡 隆文; 上野 文義

材料と環境, 64(6), p.220 - 223, 2015/06

低線量率での塩化物水溶液中での炭素鋼の腐食挙動を、500Gy/hの$$gamma$$線照射下で塩化物イオン濃度の異なる塩化物水溶液を用いた腐食試験により調査した。照射により腐食速度は増大し、腐食速度はある塩化物イオン濃度で極大となった。腐食増大には塩化物水溶液の放射線分解で生成する酸化性化学種が関与していた。主な酸化性化学種は酸素と過酸化水素であり、放射線下での炭素鋼の腐食は酸素と過酸化水素の拡散過程に支配されていた。腐食速度の塩化物イオン濃度依存性と酸化性化学種濃度の塩化物イオン濃度依存性には良い対応関係が認められた。

報告書

柏崎刈羽原子力発電所1号機再循環系配管サンプル(K1-PLR)に関する調査報告書(受託研究)

シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム

JAERI-Tech 2004-049, 44 Pages, 2004/06

JAERI-Tech-2004-049.pdf:7.21MB

柏崎刈羽原子力発電所1号機において、原子炉再循環系配管の溶接継手部にひび割れ(以下、き裂)が確認された。本調査は、東京電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含む材料サンプルの調査・評価に関して、原研が第三者機関として調査計画の策定段階から加わり、調査中に随時試験データの評価や試験現場への立会を実施し、最終的に得られた調査データを入手し原研独自の調査報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本調査により、以下のことが明らかとなった。(1)き裂は、管内表面の溶接部近傍に発生しており、深さは7mm程度であった。(2)き裂部破面のほぼ全体が粒界割れであった。(3)管内表面のき裂開口部には深さ100$$mu$$m程度の範囲で粒内割れを含む部分があり、その部分には加工により形成された金属組織及び硬さの上昇が見られ、き裂は硬さの最も高い部分の付近で発生していた。(4)き裂近傍の結晶粒界近傍においてごくわずかにCr濃度が低下していた。本調査の結果と、溶接によりき裂部付近で発生したと考えられる引張残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度等を考慮すると、このき裂は応力腐食割れ(SCC)であり、材料の硬さと関係があると結論される。

報告書

女川原子力発電所1号機再循環系配管サンプル(O1-PLR)に関する調査報告書(受託研究)

女川1号機再循環系配管サンプル調査実施チーム

JAERI-Tech 2004-003, 74 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-003.pdf:30.08MB

本調査は、女川原子力発電所1号機原子炉再循環系配管を切断し採取したき裂を含む材料サンプルについて、日本原子力研究所東海研究所の照射後試験施設において各種の検査を実施し、き裂発生の原因究明に資する知見を取得することを目的として実施したものである。本調査の結果、以下のことが明らかとなった。(1)き裂は、管内表面の溶接部近傍に発生しており、深さは約5$$sim$$7mm程度であった。(2)き裂部破面のほぼ全体が粒界割れであるが、管内表面のき裂開口部には約100$$mu$$m程度の粒内割れを含む部分が観察された。また、その部分には、加工により形成された金属組織及び硬さの上昇が見られ、き裂は硬さの最も高い部分の付近から発生していた。本調査の結果と、溶接によりき裂部付近で発生したと考えられる引張残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度等を考慮すると、このき裂は、加工層を有する管内表面で応力腐食割れ(SCC)により発生後、SCCとして結晶粒界を経由して進展したと結論される。

報告書

柏崎刈羽原子力発電所3号機シュラウドサンプル(K3-H7a)に関する調査報告書(受託研究)

シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム

JAERI-Tech 2004-002, 58 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-002.pdf:15.44MB

柏崎刈羽原子力発電所3号機において、シュラウド下部胴とシュラウドサポートリングの内側溶接部(H7a内側)近傍のシュラウドサポートリングにひび割れ(以下、き裂)が確認された。本調査は、東京電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含む材料サンプルの調査・評価に関して、原研が第三者機関として調査計画の段階から加わり、最終的に得られたデータを入手し、原研独自の調査報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本調査により、以下のことが明らかとなった。(1)ボートサンプルの表面においてグラインダー加工痕と機械加工痕が見られた。(2)き裂部の破面は、ほぼ全体が粒界割れであった。表面近傍において粒内割れと考えられる箇所が確認された。この箇所では、加工により形成されたと考えられる金属組織及び硬さの上昇が見られた。(3)溶接金属端から約3mmの範囲では、溶接の熱影響により表面近傍の硬さが低下していた。(4)結晶粒界の狭い範囲でわずかなCr濃度の低下が認められた。本調査の結果と、き裂付近に発生していたと考えられる溶接引張残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度等を考慮すると、このき裂は応力腐食割れ(SCC)であり、材料の硬さと関係があると結論された。

論文

Additional function of JAERI Material Performance Database (JMPD) for Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking (IASCC) data

加治 芳行; 塚田 隆

Proceedings of 11th German-Japanese Workshop on Chemical Information, p.101 - 103, 2003/06

原子炉材料総合データベース(JMPD)は、材料特性データを有効利用するために開発された。JMPDには、データ評価のために、11600以上の試験片データを格納している。これまでJMPDを利用して数種類の機械的性質に関してのデータ解析を実施してきた。高温水中でのステンレス鋼の照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は、原子力発電所の炉内構造物の寿命評価において、重要な問題の1つとして考えられている。本報告は、JMPDの現状とIASCCデータを解析するための機能追加についてまとめたものである。

論文

Corrosion behavior of stainless steels simulating radiation-induced segregation

三輪 幸夫; 塚田 隆

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2003, p.301 - 306, 2003/00

照射誘起応力腐食割れは、照射誘起偏析による粒界での化学組成変化に伴う耐食性の劣化が主要な原因と考えられている。しかし、照射誘起偏析による局所的化学組成変化は、熱鋭敏化での局所的化学組成変化と異なり、粒界でのCr濃度の低下に加えてNi及びSi濃度の増加を伴う。このような化学組成変化により高温水中での耐食性が劣化するか否かは不明である。そこで、照射誘起偏析より粒界近傍に生じる化学組成をバルクの化学組成により模擬した実験合金を溶製し、高温水中での腐食挙動及び室温の1N硫酸水溶液中及び1mol/lの硫酸ナトリウム水溶液中でのアノード分極特性を調べた。その結果、溶存酸素を10ppm含む300$$^{circ}$$C高温水中での腐食減量は、Ni及びSi濃度の影響は見られず、Cr濃度が低下するにしたがい低下することがわかった。しかし、溶存水素を1.3ppm含む高温水中では、Cr濃度の低下による腐食減量の低下は小さくなった。硫酸水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液中でのアノード分極試験から、溶存酸素を含むpHが低い環境中ではCr濃度が低くNi及びSi濃度が高い場合に腐食電位が低くなり、Cr濃度のみが低い熱鋭敏化での場合と異なる腐食電位を示すことがわかった。一方、溶存酸素を含まない環境中では、合金の化学組成による腐食電位への大きな違いは見られなかった。硫酸ナトリウム中での不働態化電流密度はCr濃度の低下とともに増大し、Ni及びSiの影響が少ないことがわかった。

報告書

高レベル廃棄物処分環境下における黄鉄鋼の還元能力に関する研究

間中 光雄

JNC-TN8400 2000-012, 33 Pages, 2000/04

JNC-TN8400-2000-012.pdf:1.04MB

処分場周辺の酸化還元状態は人工バリアシステムの性能に影響をあたえると考えられる。とりわけ、圧縮ベントナイトの空隙に存在する酸素は処分場周辺の酸化還元状態に強く作用するだろう。酸素の影響を評価するために、圧縮ベントナイト中の酸素の輸送パラメータおよび酸素の消費プロセスを知らなければならない。そこで、つぎの研究が実施された。圧縮ベントナイト中の溶存酸素(DO)の拡散を理解し、かつ、溶存酸素の影響を見積もるために、電気化学的手法を用いて圧縮Na型ベントナイト中を拡散する溶存酸素の実効酸素の実効拡散係数(De)を求めた。その結果、ベントナイトの乾燥密度と溶存酸素の実効拡散係数はつぎのような関係にあることが分かった。De=1.53+-0.13$$times$$10-9exp(-2.15+-0.24$$times$$10-3p)Deは溶存酸素の実効拡散係数(m2s-1)、pはベントナイトの乾燥密度(kgm-3)である。ベントナイトの空隙に存在する酸素は、ベントナイトに含まれる不純物の黄鉄鉱の酸化反応によって消費されると期待されている。この考えを確かめるために、圧縮Na型ベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度が本研究で得た溶存酸素の実効拡散係数を用いて黄鉄鉱-ベントナイト系の実験データから見積もられた。乾燥密度0.8および0.9、1.0、1.1、1.2$$times$$10 3kgm-3のベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度定数は、それぞれ1.38+-0.32$$times$$10-8、1.10+-0.24$$times$$10-8、1.16+-0.35$$times$$10-8、9.36+-2.23$$times$$10-9、7.48+-1.92$$times$$10-9ms-1であった。圧縮ベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度定数(k')は圧縮ベントナイトの乾燥密度(p)とつぎのような関係があることが示された。K1=3.94+-1.06$$times$$10-8exp(-1.33+-0.28$$times$$10-3p)しかるに、炭酸溶液(初期pH=9.24)中のそれは1.46+-0.09$$times$$10-9ms-1であった。DOと反応した黄鉄鉱の表面には、溶液のpHに依存しながら酸化層が形成する。形成した酸化層は黄鉄鉱内部への酸素の拡散を阻止することが考えられる。酸化反応によって形成した生成物を知ることは重要となる。そこで、レーザーラマン分光法を用いて実験前後の黄鉄鉱表面を分析した。その結果、黄鉄鉱表面に形成した酸化物は

報告書

炭素鋼の低合金鋼化によるカソード反応速度抑制の可能性検討

明石 正恒*; 深谷 祐一*; 朝野 英一*

JNC-TJ8400 2000-015, 46 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-015.pdf:2.01MB

普通鋼(SM50B), 耐侯性鋼(SMA490AW), 5%Ni鋼の研磨材表面における水素発生反応挙動は鋼種による差は確認されなかった。上記3鋼種に500$$^{circ}$$C、1000時間の水蒸気酸化処理を施し、さび層を付与した。さび層は、普通鋼では外層がヘマタイト(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)主体、内層はマグネタイト(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$)主体、耐侯性鋼は外層はヘマタイト(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)主体、内層はCrが濃縮したマグネタイト(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$)主体、5%Ni鋼では3層構造で外層がヘマタイト(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)主体、中間層はマグネタイト(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$)でいづれもAlが低濃度で混入し、内層若干Alが濃縮した高濃度Ni主体の層であった。このさび層付与の3鋼種のカソード分極曲線は、さび層なしの研磨試験片と比べてTafel勾配は変わらないが、反応を水素発生反応と仮定した時の交換電流密度は大きく増大した。いずれの鋼種も表面がマグネタイト主体のさび層で覆われた場合は、カソード反応が加速され、その腐食反応が加速された。

報告書

炭素鋼の低合金鋼化によるカソード反応速度抑制の可能性検討; 研究概要

明石 正恒*; 深谷 祐一*; 朝野 英一*

JNC-TJ8400 2000-014, 22 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-014.pdf:0.75MB

普通鋼(SM50B)、耐侯性鋼(SMA490AW)、5%Ni鋼の研磨材表面における水素発生反応挙動は鋼種による差は確認されなかった。上記3鋼種に500$$^{circ}C$$、1000時間の水蒸気酸化処理を施し、さび層を付与した。さび層は、普通鋼では外層がヘマタイト(Fe2O3)主体、内層はマグネタイト(Fe3O4)主体、耐侯性鋼は外層はヘマタイト(Fe2O3)主体、内層はCrが濃縮したマグネタイト(Fe3O4)主体、5%Ni鋼では3層構造で外層がヘマタイト(Fe2O3)主体、中間層はマグネタイト(Fe3O4)でいづれもAlが低濃度で混入し、内層若干Alが濃縮した高濃度Ni主体の層であった。このさび層付与の3鋼種のカソード分極曲線は、さび層なしの研磨試験片と比べてTafel勾配は変わらないが、反応を水素発生反応と仮定した時の交換電流密度は大きく増大した。いずれの鋼種も表面がマグネタイト主体のさび層で覆われた場合は、カソード反応が加速され、その腐食反応が加速された。

報告書

粘土中に埋設された鉄の腐食事例の研究(研究委託内容報告書)

炭山 守男*

JNC-TJ8400 2000-009, 138 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-009.pdf:3.0MB

本研究は、オーバーパックの候補材である炭素鋼の土壌中での長期腐食挙動の評価に資するため、淡水性粘土中に長期間埋設された水道管を堀上げ、その埋設土壌の環境と管体の腐食量を調査し、土壌埋設鋼材についての酸素還元反応律速型の腐食モデル(経験式)を作成してきた。この腐食モデル式の信頼性の向上に資する目的で国内外で実施された土壌埋設鋼材の長期腐食挙動に関する調査の一つとして、(財)日本簡易ガス協会で実施した埋設管の腐食データを使用した。その171試料の中から淡水性粘土に埋設されていた38路線の試料を抽出し、そのデータの腐食速度と土壌環境因子をまとめ、かつ極値統計手法によりオーバーパックの面積を再帰期間とし、最大孔食深さを求めた。それらの腐食量と土壌環境因子の相関解析を行い土壌環境因子と腐食量の関係を求めた。このデータを埋設水道管のデータに加え、極値統計解析の累積確率0.99の最大孔食深さの腐食モデルについて比較した。さらに、既往文献の研究結果を加えて極値統計解析の累積確率0.99最大孔食深さのデータを腐食モデルの式H=aYnと比較した。水道管と簡易ガス管の極値統計解析の累積確率0.99のデータは既往データと較べて妥当な値を示し、中性低溶存酸素環境の腐食モデルとして妥当であることが示された。本報告書は、日本鋼管工事株式会社が核燃料サイクル開発機構の委託により実施した研究成果に関するものである。

報告書

ニアフィールドにおける酸化還元反応に関する文献調査

三木 崇史*; 笹本 広; 千葉 保*; 稲垣 学*; 油井 三和

JNC-TN8400 2000-007, 32 Pages, 2000/01

JNC-TN8400-2000-007.pdf:0.69MB

本資料では、ニアフィールド母岩や緩衝材中の酸化還元状態を評価する上で重要と考えられる地球化学反応について文献調査をもとに整理した。以下に調査の結果をまとめる。・酸化還元反応に寄与する物質としては、岩石中に含まれる二価鉄を含む鉱物や有機物が重要である。特に、黄鉄鉱は、溶存酸素との反応が比較的速いため、処分場閉鎖後初期の段階では、酸素は黄鉄鉱により消費されると考えられる。・還元性物質による還元能力は、室内での岩石(鉱物)-水反応をもとに、定量的な評価が可能である。なお、二価鉄の含有量が多く、空隙率の大きいほど、岩石の有する還元能が大きいことが期待されている。・還元性物質による溶存酸素の消費速度についても、二価鉄を含む主要な鉱物について、実験的に求められている。また、溶液中に溶解した二価鉄イオンと溶存酸素との反応に関する速度式や速度定数も求められている。 従って、これらの既存の文献でまとめられているデータを用いることにより、坑道掘削に伴い変化するニアフィールド母岩や緩衝材中の地球化学的状態を速度論的に検討することが可能であると考えられる。

論文

Status of JAERI material performance database (JMPD) and its use for analyses of aqueous environmentally assisted cracking data

加治 芳行; 塚田 隆; 三輪 幸夫; 辻 宏和; 中島 甫

Environmentally Assisted Crarking (ASTM STP 1401), p.191 - 209, 2000/00

これまで日本原子力研究所では、原子力用材料の種々の特性データを有効に利用するために、原子力材料総合データベース(JMPD)の開発を行ってきた。原子炉の炉心構造物(おもにオーステナイト系ステンレス鋼製)の経年劣化・損傷機構の一つである照射誘起応力腐食割れ(IASCC: Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking)は、現用発電軽水炉の損傷要因としてばかりでなく、放射線と腐食の作用するシステムにも共通する材料問題と考えられる。本報告では、一部インターネットを通して利用可能なJMPDの現状を述べ、さらにIASCCに関するデータについて新たな視点からの解析を実施し、照射後試験結果及び透過電子顕微鏡(TEM)観察結果と併せて得られた知見として、IASCC感受性及びSCC成長速度における合金元素、溶存酸素及び照射量の効果について明らかにした。

論文

Development of comprehensive material performance database (JMPD) and analyses of irradiation assisted stress corrosion cracking data

加治 芳行; 塚田 隆; 辻 宏和; 中島 甫

Proceedings of 9th International Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems, p.987 - 995, 1999/00

これまで日本原子力研究所では、原子力用材料の種々の特性データを有効に利用するために、原子力材料総合データベース(JMPD)の開発を行ってきた。原子炉の炉内構造物(おもにオーステナイト系ステンレス鋼製)の経年劣化・損傷機構の一つである照射誘起応力腐食割れ(IASCC: Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking)は、現用発電軽水炉の損傷要因としてばかりでなく、放射線と腐食の作用するシステムにも共通する材料問題と考えられる。本報告では、一部インターネットを通して利用可能なJMPDの現状を述べ、さらにIASCCに関するデータについて新たな視点からの解析を実施し、その結果得られた知見として、IASCC感受性及びSCC成長速度における合金元素、溶存酸素及び照射量の効果について明らかにした。

報告書

地層中における還元性物質の速度論的研究(III)

大木 洋*; 林 謙一郎*

PNC-TJ1601 98-001, 138 Pages, 1998/02

PNC-TJ1601-98-001.pdf:4.03MB

高レベル放射性廃棄物地層中処分計画において,処分場の長期安定性を証明するため,過去3年にわたり研究を実施した。この研究は,岩石中の還元剤と溶存酸素との反応速度の実験的研究,天然地下水の化学組成の解明およびアクチノイド元素が20億年保存された理由の解明の3グループにより行われた。本報告では,このグループの結論を示した。それは,深部地下水を還元的に保持する役割は,主として黄鉄鉱よってなされる,ということである。地表面のたかさが海抜300m以上で,地下500m以深に設置された処分場は,特別のことがない限り100万年以上にわたり安定であるとの予測ができた。

報告書

海洋環境での広域拡散に関する広域流動評価方法の高度化調査(II)その1,その2

not registered

PNC-TJ1604 97-002, 27 Pages, 1997/03

PNC-TJ1604-97-002.pdf:7.57MB

1)非保存性物質の流動過程を溶存酸素極小層の酸素に注目して、約10万個の標識粒子を時間を逆戻りにして50年間追跡した。各層へ流入してくる海水の、その層の溶存酸素濃度への寄与率を評価する測度を新たに導入した。注目している海域の溶存酸素極小層で酸素を獲得した水は、その層自身の溶存酸素濃度にはほとんど寄与しないで、層外へ出て行くことが分った。入れ替わって入ってくるのは、より上層で酸素を獲得した水である。酸素を獲得してから終着点に到達するのに要する時間は、溶存酸素極小層へ来る粒子が最も長い年数を必要とすることも分った。酸素消費率は、0$$sim$$500m層で0.1ml/l/yrより大きい。また、酸素消費率は、鉛直拡散過程から予想されるような、指数関数的な減少をしていない。2)海水構成の時間変化と滞留時間を調べた。北極海、南極海などの小海域では、10年位で一度流出した海水が再び戻ってくる。各層起源の水のその層への残留量の時間変化から滞留時間を評価した。この残留量の時間変化は、必ずしも指数関数的な変化ではないが、e-folding timeとして評価した"平均年令"は、表層で10$$sim$$30年、中層で30$$sim$$120年、深層で60$$sim$$300年である。海水が入れ替わるには、さらに長い時間が必要で、例えば残留量が初期の体積の10%に減少するには、表層で40$$sim$$140年、中層で70$$sim$$600年、深層で130$$sim$$1600年が必要である。3)等密度面混合を考慮した定常流動場を診断的に求めた。流速ベクトル場でみると、従来の流速場と著しく変った所は無いように見える。流速場の信頼度をSarmient and Bryan(1982)の2つの測度を用いて検討したが、スキームの異なる2つのモデルの信頼度の評価にはGamma ratio I2は適切ではないことが分った。粒子群の鉛直変位は明らかに差が現われている。等密度面が大きく傾いている高緯度海域では、より現実的な流動状況になっているだけではなく、赤道海域でも有意な変化が現われている。4)平成4年度$$sim$$8年度の研究成果のまとめ(別冊)を行った。*本報告書は、京都大学大学院理学研究科地球物理学教室が動力炉・核燃料開発事業団の委託により実施した研究の成果である。

報告書

地層中における還元性物質の速度論的研究(II)

大本 洋*

PNC-TJ1601 97-003, 93 Pages, 1997/03

PNC-TJ1601-97-003.pdf:3.05MB

本委託研究は、高レベル放射性廃棄物地層処分に際し、処分場の化学的環境を還元的に保持するために重要な役割を果たすと考えられる黄鉄鉱、含鉄珪酸塩鉱物及び有機物と水溶液中の溶存酸素との反応のメカニズムと速度を明らかにすることを目的とする。初年度及び今年度行なった黄鉄鉱と溶存酸素の反応実験から、黄鉄鉱の酸化反応経路は半導体的性質の相違により異なることが明らかとなり、種々の条件下における速度定数を求めた。天然条件における黄鉄鉱と酸素の反応は、二価の鉄を含む鉱物及び有機物との相互反応により影響されることが考えられる。代表的な含鉄珪酸塩鉱物であるオリビンの酸化反応実験を行った結果、無機酸と有機酸では酸化反応のメカニズムが異なることが明らかとなった。さらに天然の有機酸として代表的なフミン酸と溶存酸素の反応実験を行い、反応速度を推定した。地層中の還元性物質としては、黄鉄鉱が最も重要であり、それに従い有機物さらに含鉄珪酸塩鉱物が重要となることが明らかとなった。黄鉄鉱が含鉄珪酸塩鉱物あるいはフミン酸と共存する場合、黄鉄鉱の表面が常に新鮮に保たれ、結果として黄鉄鉱と地下水中の溶存酸素との反応が長期間安定に継続する可能性が示された。

報告書

地層中における還元性物質の速度論的研究

大本 洋*

PNC-TJ1601 96-002, 74 Pages, 1996/03

PNC-TJ1601-96-002.pdf:3.16MB

本委託研究は、高レベル廃棄物地層処分の化学的環境を還元的に保持するために、重要な役割を果たすと考えられる黄鉄鉱および有機物と水溶液の溶存酸素との反応速度とメカニズムを明らかにする、ことを目的とする。3ケ年計画の初年度においては、黄鉄鉱と溶存酸素の反応を、単結晶表面観察法および溶液組成分析法を用い、実験的に検討した。その結果、黄鉄鉱の酸化反応はp型、n型、中間型の半導体性質の相違により、反応速度も反応メカニズムも顕著な違いがあることが判明した。さらに、天然の有機酸として代表的な酢酸およびフミン酸と溶存酸素の反応実験、さらに黄鉄鉱と有機物を多量に含む海洋堆積物と溶存酸素の反応実験を行った。その結果、フミン酸と酸素および海洋堆積物と酸素の反応速度は非常に速いことが明らかとなった。またシナリオ評価の背景情報の一つとして、地球化学的環境の長期的変遷についてのこれまでの知見をまとめる。Eh、pHおよび溶存酸素量の時間的変化から、複雑な反応メカニズムが推察される。またシナリオ評価の背景情報の一つとして、地球化学的環境、特に地表温度と大気のCO2とO2量の長期的変遷について新しい知見をまとめた。

報告書

坑道周辺岩盤の地球化学的状態評価のためのREDOX解析コードの改良

千葉 保*; 稲垣 学*

PNC-TJ1281 96-008, 46 Pages, 1996/03

PNC-TJ1281-96-008.pdf:2.57MB

坑道周辺母岩での地下水の酸化還元状態の予測に資するべく、掘削時に随伴した酸素及びその消費反応に寄与する二価鉄の挙動を解析するための手法を、解析ツールSPADEをベースとして提案した。解析手法の特徴は次の通りである。・坑道、ニアフィールド母岩を含む2次元領域・溶存酸素の移行メカニズムとして、亀裂中での移流分散及び岩マトリクスへのマトリクス拡散を考慮。・溶存酸素と二価鉄との一次の反応を考慮。また、提案した手法による試解析を行うとともに、今後の課題と問題点を抽出した。

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