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論文

Insight into Kondo screening in the intermediate-valence compound SmOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ uncovered by soft X-ray magnetic circular dichroism

斎藤 祐児; 藤原 秀紀*; 保井 晃*; 門野 利治*; 菅原 仁*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*; 菅 滋正*; 山崎 篤志*; 関山 明*; et al.

Physical Review B, 102(16), p.165152_1 - 165152_8, 2020/10

 被引用回数:0

Through a high-precision soft X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) study of the intermediate-valence compound SmOs$$_4$$Sb$$_{12}$$, we show our successful approach of revealing unprecedented details of Kondo screening below a characteristic temperature of $$ T_{0} sim$$ 20 K in the paramagnetic phase. The multiplet XMCD structure at the Sm $$M_{5}$$ edge sensitive to the 4$$f$$ configuration enabled us to observe a clear difference between the temperature evolution above and below $$T_{0}$$ with one- and two-component behavior, respectively. Our findings are in strong contrast to the conventional Kondo crossover that coincides with the valence transition, but are qualitatively accounted for by theoretical XMCD predictions combined with the two-fluid phenomenology recently proposed. This work contributes to the large context of Kondo physics that is closely related to quantum criticality in heavy fermion systems.

論文

Revising the 4${it f}$ symmetry in CeCu$$_{2}$$Ge$$_{2}$$; Soft X-ray absorption and hard X-ray photoemission spectroscopy

荒谷 秀和*; 中谷 泰博*; 藤原 秀紀*; 川田 萌樹*; 金井 惟奈*; 山神 光平*; 藤岡 修平*; 濱本 諭*; 久我 健太郎*; 木須 孝幸*; et al.

Physical Review B, 98(12), p.121113_1 - 121113_6, 2018/09

AA2018-0352.pdf:1.16MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:64.52(Materials Science, Multidisciplinary)

We present a detailed study on the $$4f$$ ground state symmetry of the pressure-induced superconductor CeCu$$_2$$Ge$$_2$$ probed by soft X-ray absorption and hard X-ray photoemission spectroscopy. The revised Ce $$4f$$ ground states are determined as $$|{Gamma_7}rangle=sqrt{0.45}|{J_{z}=pm frac{5}{2}}rangle - sqrt{0.55}|{mp frac{3}{2}}rangle$$ with $$Sigmamathchar`-{rm type}$$ in-plane rotational symmetry. This gives an in-plane magnetic moment consistent with the antiferromagnetic moment as reported in neutron measurements. Since the in-plane symmetry is the same as that for the superconductor CeCu$$_2$$Si$$_2$$, we propose that the charge distribution along the $$c$$-axis plays an essential role in driving the system into a superconducting phase.

論文

Evidence for momentum-dependent heavy fermionic electronic structures; Soft X-ray ARPES for the superconductor CeNi$$_{2}$$Ge$$_{2}$$ in the normal state

中谷 泰博*; 荒谷 秀和*; 藤原 秀紀*; 森 健雄*; 鶴田 篤史*; 橘 祥一*; 山口 貴司*; 木須 孝幸*; 山崎 篤志*; 保井 晃*; et al.

Physical Review B, 97(11), p.115160_1 - 115160_7, 2018/03

AA2018-0003.pdf:1.65MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.78(Materials Science, Multidisciplinary)

We present clear experimental evidence for the momentum-dependent heavy fermionic electronic structures of the 4${it f}$-based strongly correlated system CeNi$$_{2}$$Ge$$_{2}$$ by soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy. A comparison between the experimental three-dimensional quasiparticle dispersion of LaNi$$_{2}$$Ge$$_{2}$$ and CeNi$$_{2}$$Ge$$_{2}$$ has revealed that heavy fermionic electronic structures are seen in the region surrounding at a specific momentum. Furthermore, the wave vectors between the observed "heavy spots" are consistent with a result of neutron scattering reflecting magnetic correlations, which could be a trigger of the superconductivity in CeNi$$_{2}$$Ge$$_{2}$$.

論文

Preferred site occupation of 3$$d$$ atoms in Ni$$_{x}$$Fe$$_{4-x}$$N (${it x}$ = 1 and 3) films revealed by X-ray absorption spectroscopy and magnetic circular dichroism

高田 郁弥*; 伊藤 啓太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 高梨 弘毅*; 木村 昭夫*; 末益 崇*

Physical Review Materials (Internet), 2(2), p.024407_1 - 024407_5, 2018/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:43.2(Materials Science, Multidisciplinary)

X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism measurements were performed at the Ni and Fe $$L_{2,3}$$ absorption edges for Ni$$_{x}$$Fe$$_{4-x}$$N (${it x}$ = 1 and 3) epitaxial films. Shoulders at approximately 2 eV above the Ni $$L_{2,3}$$ main peaks in the XAS spectrum of Ni$$_{3}$$FeN were interpreted to originate from hybridization of orbitals between Ni 3$$d$$ at face-centered (II) sites and N 2$$p$$ at body-centered sites, while such features were missing in NiFe$$_{3}$$N film. Similar shoulders were observed at Fe $$L_{2,3}$$ edges in both films. Hence, Ni atoms preferentially occupied corner (I) sites, where the hybridization was weak because of the relatively long distance between Ni at I sites and N atoms. The relatively large magnetic moment deduced from sum-rule analysis of NiFe$$_{3}$$N also showed a good agreement with the presence of Ni atoms at I sites.

論文

Circular dichroism in resonant angle-resolved photoemission spectra of LaNi$$_{2}$$Ge$$_{2}$$

中谷 泰博*; 藤原 秀紀*; 荒谷 秀和*; 森 健雄*; 橘 祥一*; 山口 貴司*; 木須 孝幸*; 山崎 篤志*; 保井 晃*; 山上 浩志*; et al.

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 220, p.50 - 53, 2017/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.64(Spectroscopy)

重い電子化合物CeNi$$_{2}$$Ge$$_{2}$$の非4$$f$$バンド由来の電子構造を明らかにするため、LaNi$$_{2}$$Ge$$_{2}$$の軟X線角度分解光電子分光を行った。La M$$_{4,5}$$吸収端での光電子スペクトルで、価電子帯のLa 5$$d$$成分の明瞭な強度の増大が観測された。さらに、軌道対称性に起因するバンドに依存した円二色性が観測された。

論文

Three-dimensional electronic structures and the metal-insulator transition in Ruddlesden-Popper iridates

山崎 篤志*; 藤原 秀紀*; 橘 祥一*; 岩崎 大昌*; 東野 勇志*; 吉見 千秋*; 中川 広野*; 中谷 泰博*; 山神 光平*; 荒谷 秀和*; et al.

Physical Review B, 94(11), p.115103_1 - 115103_10, 2016/11

AA2016-0587.pdf:2.55MB

 被引用回数:12 パーセンタイル:34.19(Materials Science, Multidisciplinary)

軟X線角度分解光電子分光を用いて、Ruddlesden-Popper型イリジウム酸化物Sr$$_{n+1}$$Ir$$_{n}$$O$$_{3n+1}$$の3次元バンド構造を調べた。その結果、IrO$$_{2}$$面構造の次元性の増加と共に発現する金属-絶縁体転移に関する直接的な証拠を得た。この転移は、スピンー軌道結合により生じた$$j_{eff}$$ = 1/2バンドがフェルミエネルギーを横切ることにより生じる。入射光エネルギーを350eV以上走査することにより、SrIrO$$_{3}$$の3次元フェルミ面形状及び、Sr$$_{3}$$Ir$$_{2}$$O$$_{7}$$$$k_{z}$$依存した光電子強度の振動を明らかにした。本手法は、電子状態の全体像の理解において非常に有効である。

論文

Correlative imaging of live biological cells with a soft X-ray microscope and a fluorescence microscope

加道 雅孝; 岸本 牧; 保 智己*; 安田 恵子*; 青山 雅人*; 刀祢 重信*; 篠原 邦夫*

AIP Conference Proceedings 1696, p.020019_1 - 020019_4, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:100

軟X線顕微鏡は生きている細胞の細胞内小器官を観察するための非常に強力なツールであり、これまで細胞の内部構造を観察するための多くの研究開発が行われてきた。しかし、細胞内構造は非常に複雑で、軟X線顕微鏡で取得した細胞の軟X線顕微鏡像において細胞内小器官を特定することは困難であった。我々は、同一細胞を軟X線顕微鏡と蛍光顕微鏡により同時に観察するハイブリッドイメージング法を提案した。細胞にあらかじめ蛍光標識を施すことにより蛍光顕微鏡により細胞内小器官の位置を正確に特定することができ、蛍光顕微鏡によって得られた細胞内小器官の位置情報を用いて軟X線顕微鏡で取得した細胞の軟X線顕微鏡像において細胞内構造を正確に特定可能となる。軟X線顕微鏡は蛍光顕微鏡よりはるかに高い空間分解能を持つため、正確に特定された細胞内小器官の詳細な構造の解析が可能である。ハイブリッドイメージング法により生きている細胞の観察を行った。その結果、生きている細胞内のミトコンドリアの詳細な構造が確認できた。

論文

軟X線レーザー照射による多層膜鏡の損傷計測

錦野 将元; 石野 雅彦; 市丸 智*; 畑山 雅俊*; 長谷川 登; 河内 哲哉

レーザー学会第483回研究会報告; 短波長量子ビーム発生と応用, p.25 - 28, 2015/12

プラズマ軟X線レーザー、レーザープラズマ軟X線源, X線自由電子レーザーの開発により、軟X線によるアブレーションが実現できるようになってきた。波長が短い光を用いることから高い解像度および高いアスペクト比の改質、加工が期待することができる。軟X線を固体に照射すると、その表面からから構成原子が爆発的に剥ぎ取られるアブレーションが起こる。どのような物質でも軟X線領域から硬X線領域に移っていくに従って、光の吸収が弱くなり光のエネルギーを高い密度で物質に伝達できなくなる。したがって、高い空間分解能で物質に光のエネルギーを伝達するためには軟X線領域の光が適している。特に波長13.5nm付近に代表される極端紫外線光は、加工技術(EUVリソグラフィ)の用途で開発が進められている。しかし、EUV多層膜鏡の高強度な光照射に対する耐久性の定量的評価はこれまでにほとんど評価が行われておらず、多層膜ミラー損傷評価や損傷メカニズムの解明は、応用利用に向けて重要な課題となっている。本報告では、軟X線による金属と多層膜構造物質に対するアブレーション実験の結果を報告する。

論文

Temporal behavior of unresolved transition array emission in water window soft X-ray spectral region from multiply charged ions

Dinh, T.-H.*; 鈴木 悠平*; 荒居 剛己*; Li, B.*; Dunne, P.*; O'Sullivan, G.*; 藤岡 慎介*; 長谷川 登; 河内 哲哉; 錦野 将元; et al.

Applied Physics Letters, 107(12), p.121101_1 - 121101_5, 2015/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:74.22(Physics, Applied)

We have characterized the spectral structure and the temporal history of the laser-produced high-Z multi-charged ion plasmas for the efficient water window soft X-ray sources. Strong unresolved transition array (UTA) emission was observed due to 4d-4f and 4f-5g transitions from Au, Pb, and Bi plasmas in the 280-700 eV photon energy region. The temporal behavior of the emission was essentially similar of that of the laser pulse with a slight delay between different transitions. These results provide feedback for accurate modeling of the atomic processes with the radiative hydrodynamic simulations.

論文

Observation of dynamics and modification of solid surface using a picosecond soft X-ray laser

錦野 将元; 河内 哲哉; 長谷川 登; 石野 雅彦; 南 康夫*; 末元 徹*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 佐藤 克俊*; Faenov, A.*; et al.

X-Ray Lasers and Coherent X-Ray Sources; Development and Applications XI (Proceedings of SPIE, Vol.9589), p.958902_1 - 958902_7, 2015/09

The high quality soft X-ray laser (SXRL) source enables us to achieve quite high spatial-resolution as a probe and quite intense X-ray as a pump. As an application using the SXRL, we have observed the spallative ablation process by the interaction with SXRL or femto-second (fs) laser. In the presentation, we show several new application results using the SXRL. We discuss the scenario of the spallative ablation of the sample surface. The numerical simulation study is underway by using a molecular dynamics code. These results lead to understanding the full process of the interaction with the SXRL and/or fs laser.

論文

The Observation of a transient surface morphology in the femtosecond laser ablation process by using the soft X-ray laser probe

長谷川 登; 錦野 将元; 富田 卓朗*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 江山 剛史*; 柿本 直也*; 井筒 類*; 南 康夫*; 馬場 基芳*; et al.

X-Ray Lasers and Coherent X-Ray Sources; Development and Applications XI (Proceedings of SPIE, Vol.9589), p.95890A_1 - 95890A_8, 2015/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:36.32

フェムト秒レーザーポンプ・軟X線レーザープローブ計測法を開発し、フェムト秒レーザーアブレーション過程の観測を開始している。レーザーアブレーション過程は、初期過程における変化が高速(~ピコ秒)である反面、粒子が飛散する過程はマイクロ秒程度と長い時間をかけて行われる。我々は、この様な現象を同一の装置で観測するため、ポンプ光とプローブ光を異なる発振器で発生させることで両者の遅延時間を数ピコ秒の時間精度を保ちつつ、マイクロ秒以上の幅広い時間に対応させた。今回は本システムを用いることで、金属のフェムト秒レーザーアブレーション過程において、その初期(数ピコ秒)に金属表面から剥離した薄膜が、マイクロ秒程度まで膜としての形状を保持したまま膨張することを新たに見いだした。

論文

Output beam polarisation of X-ray lasers with transient inversion

Janulewicz, K. A.*; Kim, C. M.*; Steil, H.*; 河内 哲哉; 錦野 将元; 長谷川 登

X-Ray Lasers and Coherent X-Ray Sources; Development and Applications XI (Proceedings of SPIE, Vol.9589), p.95890N_1 - 95890N_7, 2015/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

放射光光源で偏光特性を校正した軟X線領域用の薄膜ビームスプリッターを開発し、これを用いることで、過渡利得励起方式におけるニッケル様銀プラズマ軟X線レーザーの偏光状態の精密計測を行った。軟X線レーザーの強度及びビーム広がり角から、軟X線レーザー媒質(プラズマ)の状態を求めることにより、偏光の発生するメカニズムを明らかにすることに成功した。

論文

軟X線レーザープローブによるフェムト秒レーザーアブレーション機構の照射強度・物質依存性の観測

長谷川 登; 富田 卓朗*; 錦野 将元; 江山 剛史*; 柿本 直也*; 南 康夫*; 馬場 基芳*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 河内 哲哉; et al.

JAEA-Conf 2015-001, p.17 - 20, 2015/07

軟X線レーザーをプローブとした干渉計を構築することで、フェムト秒レーザーアブレーション過程におけるexpansion frontとablation frontの同時計測に成功した。これにより、フェムト秒レーザーアブレーションのダイナミクスの全体像を実験的に得ることに成功した。更に金とタングステンのexpansion frontの形状を比較することにより、アブレーション過程が局所的な照射強度と加工閾値に強く依存していることが示された。これは、照射レーザーのプロファイルの制御により、expansion frontの形状が制御可能であることを示しており、過渡的な光学素子の形成等への応用が期待される。

論文

多層膜回折格子の放射光への応用; keV領域回折格子分光器ビームラインにおける新展開

小池 雅人; 今園 孝志; 石野 雅彦

X線分析の進歩,46, p.159 - 166, 2015/03

放射光や軟X線レーザー光等の高輝度光源を利用した先端的な物性研究を推進するうえで1$$sim$$8keV領域に現れる軽元素の吸収・発光・蛍光分析に適した高効率軟X線分光器の開発が必要とされている。従来の金の単層膜を積層した回折格子では金のM端(2.2keV)以上では、消衰係数が大きくなるため極端な斜入射で用いる必要があり、実用的な分光器を構成できない難点がありほとんど実用に至っていない。本報告では、単層膜の代わりに軟X線多層膜を積層することでこの壁を破るラミナー型回折格子の開発の現状と、その放射光用分光器への応用の可能性について述べる。

論文

タングステンにおけるフェムト秒レーザーアブレーション過程の軟X線レーザー反射・干渉観測

錦野 将元; 長谷川 登; 富田 卓朗*; 江山 剛史*; 柿本 直也*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 馬場 基芳*; 南 康夫*; 河内 哲哉; et al.

レーザー学会第471回研究会報告; 短波長量子ビーム発生と応用, p.9 - 12, 2014/12

フェムト秒レーザーアブレーションによるリップル形成、ナノスケールアブレーションやナノ粒子生成などに関する興味深い現象が数多く報告されているが、その基礎的なメカニズムは理解されていない。これまでの金や白金に加えて融点の高いタングステンを用いて実験を開始した。フェムト秒レーザー照射によるタングステンのアブレーション過程の解明のために、フェムト秒レーザー(波長795nm、パルス幅80fs)ポンプ・ピコ秒軟X線レーザー(波長13.9nm、パルス幅7ps)プローブを構築し、ピコからナノ秒スケールで起きる金属のフェムト秒レーザーアブレーション過程の観測を行った。レーザー照射の数ピコ秒後から数ナノ秒後の時間領域のサンプル表面でのアブレーション面の膨張過程について軟X線による反射及び干渉計測を行い、アブレーションフロントの表面状態について解析を行った。また、講演ではタングステンと他の金属のアブレーション過程の違いについて考察を行う。

論文

Submicron scale image observation with a grazing incidence reflection-type single-shot soft X-ray microscope

馬場 基芳*; 錦野 将元; 長谷川 登; 富田 卓朗*; 南 康夫*; 武井 亮太*; 山極 満; 河内 哲哉; 末元 徹

Japanese Journal of Applied Physics, 53(8), p.080302_1 - 080302_4, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.58(Physics, Applied)

軟X線光源として波長13.9nm、パルス幅8ピコ秒の軟X線レーザーを用 いたシングルショット斜入射反射型軟X線顕微鏡の開発を行っている。結像光学素子としてフレネルゾーンプ レートを用いることで高空間分解能を達成している。サブミクロンスケールの溝構造をつけたプラチナサンプルの表面を約360nmの空間分解能でシングルショット撮像に成功した。ケーラー照明を用いることで100ミクロンの幅広い空間視野を保ち、また、この軟X線顕微鏡は100ミクロン以上の深さの焦点深度を持つことを確認した。この高空間分解能の軟X線顕微手法により、単一パルスのフェムト秒レーザーによって引き起こされる レーザーアブレーションの過程や表面の微細構造を高空間,高時間分解能で観察することが可能となった。

論文

X-ray absorption magnetic circular dichroism of (La,Ce)MnO$$_{3}$$ thin films

柳田 剛*; 斎藤 祐児; 竹田 幸治; 藤森 淳*; 田中 秀和*; 川合 知二*

Physical Review B, 79(13), p.132405_1 - 132405_4, 2009/04

AA2017-0612.pdf:0.42MB

 被引用回数:11 パーセンタイル:50.89(Materials Science, Multidisciplinary)

最近の先端半導体デバイス開発において、半導体の双極性を作り出すことは重要な技術である。理論計算は4価の陽イオンによる電子ドープマンガン酸化物の存在を予言するが、直接的な実験事実が不足しているため、強磁性の起源は議論の余地が有る。今回、我々は軟X線磁気円二色性(XMCD)測定により、(La,Ce)MnO$$_{3}$$薄膜の強磁性を調べた。実験結果は、強磁性発現は、Mn$$^{2+}$$の存在によるものでは無く、Mnの自己ドーピングによるものであることが分かった。

論文

Characterization of surface carbon films on weathered Japanese roof tiles by soft X-ray spectroscopy

村松 康司; 山下 満*; 元山 宗之*; 広瀬 美佳*; Denlinger, J. D.*; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

X-Ray Spectrometry, 34(6), p.509 - 513, 2005/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Spectroscopy)

軟X線分光法を用いて、いぶし瓦表面炭素膜の耐候性を調べた。軟X線吸収分光測定から、炭素膜の表面では酸化反応が進行し、この酸化状態は主としてカルボキシル基の形成で説明できた。軟X線発光分光測定から、数年程度の外部環境被爆では炭素膜内部の層構造は乱れないことがわかった。以上から、いぶし瓦の耐候性は自然酸化反応が炭素膜の表面から進行することで理解できた。

報告書

炭素の吸収端を含む波長4nm領域用多層膜反射鏡の開発

石野 雅彦; 依田 修*; 小池 雅人

JAERI-Research 2005-019, 13 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-019.pdf:1.46MB

炭素のK殻吸収端(波長:4.4nm)を含む波長4nm領域で機能する軟X線多層膜反射鏡の開発を行った。成膜材料として、重元素層にコバルト酸化物(Co$$_3$$O$$_4$$)及びクロム(Cr)を、軽元素層にシリコン酸化物(SiO$$_2$$)及びスカンジウム(Sc)を選択し、Co$$_3$$O$$_4$$/SiO$$_2$$多層膜,Co$$_3$$O$$_4$$/Sc多層膜、そしてCr/Sc多層膜をイオンビームスパッタ(IBS)法により成膜した。X線回折測定による構造評価から、Co$$_3$$O$$_4$$/Sc多層膜及びCr/Sc多層膜が反射鏡に適した安定した多層膜構造を有することがわかった。また、放射光を用いた波長4nm領域における軟X線反射率測定を行った結果、Cr/Sc多層膜が高い反射率を実現することがわかった。また、炭素のK殻吸収端よりも短波長側において反射率が大きく減少する原因が炭素のコンタミネーションであることを、電子プローブマイクロアナライザ(EPMA)分析及び二次イオン質量分析(SIMS)によって確認した。

論文

Element-selective observation of electronic structure transition between semiconducting and metallic states in boron-doped diamond using soft X-ray emission and absorption spectroscopy

飯原 順次*; 村松 康司; 武部 敏彦*; 澤村 明賢*; 難波 暁彦*; 今井 貴浩*; Denlinger, J. D.*; Perera, R. C. C.*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 44(9A), p.6612 - 6617, 2005/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:56.87(Physics, Applied)

軟X線分光法を用いてホウ素ドープダイヤモンドの半導体-金属間電子構造の変化を観測した。ホウ素濃度が数十ppmから数万ppmに増加するにつれて、ホウ素と炭素原子のバンド構造(価電子帯と伝導帯)が半導体構造から金属構造に変化してゆく様子が明瞭にとらえられた。本分光法によるバンド構造変化の観察は、ダイヤモンド半導体のバンドギャップ制御に重要な情報をもたらす。

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