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根本 義之
JAEA-Research 2024-018, 16 Pages, 2025/03
JAEA-Research-2024-018.pdf:1.52MB
本研究は、従来のジルコニウム合金製の燃料被覆管の外表面にクロム(Cr)をコーティングし、耐酸化性を向上させたコーティング被覆管の事故時挙動解析に資するために、Crの高温水蒸気中での酸化挙動の水蒸気流量依存性及び温度依存性に関して検討したものである。コーティング被覆管は事故耐性燃料(Accident Tolerant Fuel: ATF)被覆管の一つとして開発が進められているが、重大事故時のコーティング被覆管の挙動解析を高精度で行えるよう計算コード等を整備しておくことは、安全性評価等の観点で重要であり、そのためにはCrの事故条件で想定される温度範囲や流量条件の高温水蒸気中での酸化速度式が必要である。本研究では、熱天秤を用いた高温水蒸気中での酸化試験の結果に基づき、考えられる事故条件を包括する温度範囲、水蒸気流量条件でのCrの酸化速度式を提案した。この結果は、今後の重大事故解析コードSAMPSON等での解析に用いることが可能であり、それによりコーティング被覆管の開発に貢献することが出来ると考えられる。
篠塚 寛志*; 永田 賢二*; 吉川 英樹*; 小川 修一*; 吉越 章隆
Applied Surface Science, 685, p.162001_1 - 162001_11, 2025/03
被引用回数：1 パーセンタイル：35.22(Chemistry, Physical)Si(001)表面の熱酸化におけるシリコン(Si)2p光電子スペクトルを、スピン軌道相互作用を考慮したベイズ推定によって統計的に数理解析した。フィッティングパラメータの推定精度およびピーク数のモデル選択について検討した。解析は顕著なバルクSiピークを除き、他のピーク位置に関する事前情報や化学状態の仮定を用いることなく実施された。我々の手法によって、酸化の進行に伴う酸化誘起応力に対応する成分や関連生成種などの従来の結果を完全に検証することに成功した。
O
, FeUO
, and UO
-Zr-stainless steel system samples generated in an oxidative atmosphere in the presence of malonic acid頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 岡本 芳浩; 小林 大志*
Journal of Nuclear Materials, 605, p.155561_1 - 155561_9, 2025/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)The dissolution behavior of UO-Zr-SS samples heated under oxidative conditions, along with the single uranium phases formed in the samples (UO and FeUO), was investigated through static leaching tests using malonic acid. Malonic acid promoted the dissolution of both UO and FeUO solid phases owing to complex formation. The uranium concentrations of UO and FeUO increased with malonic acid concentration and matched at steady state. In the absence of malonic acid, the U concentration of FeUO was less than its solubility because of uranium adsorption on an iron hydrolysis solid phase. The uranium concentration after long immersion of the UO-Zr-SS system samples could be explained by the behavior of UO and FeUO. In the absence of malonic acid, U concentration decreased owing to adsorption onto the iron solid phase, similar to the behavior of FeUO. In contrast, in the presence of malonic acid, U concentration was consistent with that observed for UO and FeUO.
中村 聡志; 石井 翔*; 加藤 仁*; 伴 康俊; 蛭田 健太; 吉田 拓矢; 上原 寛之; 小畑 裕希; 木村 康彦; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.56 - 64, 2025/01
被引用回数：1 パーセンタイル：51.66(Nuclear Science & Technology)過酸化ナトリウム(NaO)融解処理法を用いた燃料デブリの元素組成分析法を検討した。融解処理条件として、2種類の模擬デブリ試料((Zr,RE)Oの固溶体及び溶融炉心-コンクリート相互作用生成物(MCCI)など)を用いて融解処理温度及びるつぼ材について検討した。検討の結果、るつぼ材にNiを用いて、923Kで融解処理を行うことが最適な処理条件であることが示唆された。これを受けて、TMI-2デブリを用いたコンクリートセルでの実証試験に適用し、燃料デブリの完全溶解を確認した。得られたTMI-2デブリ溶解液の元素組成は再現性に優れ、SEM/WDX及びXRDによる分析結果と良好な一致を示し、妥当性を確認した。したがって、本手法は燃料デブリの元素組成分析において、有効であると考えられる。
菊地 晋; 古賀 信吉*
Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 150(1), p.585 - 590, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Thermodynamics)The objective of this study was to ascertain the thermodynamic parameters associated with the phase transitions of NaO through the use of differential scanning calorimetry (DSC). Due to the high chemical reactivity of NaO at elevated temperatures, particular precautions were necessary for the DSC measurement, including the selection of an appropriate crucible material, the preparation of a custom-made crucible with a specialized geometrical configuration, and the meticulous calibration of the recorded temperature and enthalpy change. Furthermore, all experimental procedures for the DSC measurement were required to be conducted under controlled atmospheric conditions of inert gas. Despite the aforementioned difficulties, we were able to successfully determine the transition temperatures and enthalpy changes associated with the structural phase transition and melting of NaO using DSC. The reliability of these thermodynamic parameters was validated by comparing them with previously reported values.
片岡 隆浩*; 迫田 晃弘; 神崎 訓枝; 光延 文裕*; 山岡 聖典*
日本温泉気候物理医学会雑誌, 16 Pages, 2024/11
三朝(鳥取県)の温泉療法は、バドガスタイン(オーストリア)やモンタナ(アメリカ)の坑道療法とともにラドン療法(特にラドン高濃度熱気浴療法)として世界的に有名である。ラドン療法の適応症には、活性酸素種に起因する呼吸器・疼痛・消化器・慢性変性・老年性などに関わる様々な疾患が含まれるが、その多くは経験的処方に基づいている。このため、筆者らはラドンと子孫核種に関連した被ばくの主要経路の特定や体内挙動の実験的・数理的な検討を行い、吸入などにより生じる生体反応と組織・臓器吸収線量との関係をより定量的に評価し、適応症に関わるメカニズムの解明と新たな探索の基礎研究を進めてきた。その結果、メカニズムとしては、ラドン吸入により生じる少量の酸化ストレスに伴う一連の適度な生理刺激作用に関して解明されつつある。すなわち、抗酸化・免疫調節・損傷修復機能の亢進、抗炎症・ホルモン分泌・循環代謝の促進、アポトーシス・熱ショックタンパク質の誘導などである。また、新たな適応症として、炎症性・神経障害性疼痛、炎症性浮腫、胃粘膜損傷、潰瘍性大腸炎、高尿酸血症、1型糖尿病、肝・腎障害、一過性脳虚血発作、うつ病などの可能性が示唆される。さらに、ラドン吸入と抗酸化剤や治療剤との併用による疾患の抑制効果に関して、いずれもその効果を高めることが示唆される。副作用の強い薬剤に対して減薬効果が期待できるため、通常の治療に対するラドン療法の併用効果の更なる臨床的検証が求められる。
小栗 香里; 羽倉 尚人*; 山口 瑛子; 奥村 雅彦; 松浦 治明*; 綱嶋 康倫; 青木 勝巳; 荒井 陽一; 渡部 創
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165516_1 - 165516_8, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)人形峠は日本で操業されたウラン鉱山であり、鉱山の地下水にはウラン(U)、ラジウム(Ra)などの各種放射性元素が微量ながら依然として存在し、その挙動は十分に解明されていない。金属イオンと鉱さい中の土壌・粘土鉱物との相互作用により、金属の化学的形態や組成が変化したり、鉱物に金属が吸着したりすると考えられる。また、吸着により、地下水に流れ出た放射性元素は土壌中を移動する間に吸着し保持される。このような粘土鉱物との相互作用は金属漏出の予測に重要であるため、系内の種分化には基本的な化学相互作用の検証が必要である。本研究では、スラグ堆積物の土壌中の金属酸化物と粘土鉱物の組成を調査し、さまざまなイオンの吸着構造の系統性を調べた。スラグ・土壌に含まれる鉱物の組成や化学形態を特定することは、安全性評価や周辺環境への影響評価に有用な情報を提供する。金属(水)酸化物や一部の粘土鉱物に含まれる局所構造を解明するために、拡張X線吸収微細構造(EXAFS)解析を実施し、粒子誘起X線放出(PIXE)による各元素の定量分析を実施した。
Cl on Cu oxide Surfaces; CuO(111) and bulk CuO precursor "29"; Structure on Cu(111)林田 紘輝*; 津田 泰孝; 村瀬 菜摘*; 山田 剛司*; 吉越 章隆; Di
o, W. A.*; 岡田 美智雄*
Applied Surface Science, 669, p.160475_1 - 160475_6, 2024/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)To examine the elementary steps of the Rochow-M
ller process, we subjected copper oxides, viz., Cu
O(111) and the bulk CuO precursor "29" -structure on Cu(111), to supersonic molecular beams (SSMB) of CH
Cl. The SSMB energies range from 0.5-1.9 eV. We then employed X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR) to determine the resulting adsorbed species present. We identified two reaction paths, viz., Reaction I and Reaction II, with one prevailing over the other depending on exposure conditions. Reaction I involves the dissociative adsorption of CHCl. In Reaction II, CHCl dissociates with Cl as the prevailing adsorbed species (higher than that of adsorbed carbonaceous species, as observed for Reaction I). For the incident energy and exposure conditions considered, we found Reaction II as the prevailing reaction path for CHCl reaction on both CuO(111) and the "29" -structure on Cu(111).
Am
O at 1473, 1573, and 1673 K渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10
被引用回数：2 パーセンタイル：75.80(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるUAmO
の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U
Am
Oの酸素ポテンシャルは、UPuOよりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UOと類似しており、定比組成では、Am
, U
, and U
となると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。
7垣内 拓大*; 穴井 亮太*; 佐伯 大殊*; 津田 泰孝; 吉越 章隆
Journal of Physical Chemistry C, 128(31), p.13052 - 13063, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)Hf薄膜を形成したSi(111)基板の界面および表面の酸化プロセスを超音速酸素分子ビーム(SOMB)と放射光光電子分光法により研究した。0.5単層(ML)のHf-Si(111)は、HfSiとHfSiを含む。0.03eVの並進エネルギー(Et)を持つ熱酸素分子を照射すると、HfSiはHf価に酸化された。Etが0.39eVのSOMB照射により、他のHfSiはHfに酸化された。熱酸素曝露後、金属Hfはトラッピングを介した解離吸着を経てHfOに非局所的に酸化された。一方、偏析したSi原子は2.2eVのSOMB照射によって酸化され、表面にSiOが生成した。
C to 1000C今川 裕也; 橋立 竜太; 宮澤 健; 鬼澤 高志; 大塚 智史; 矢野 康英; 丹野 敬嗣; 皆藤 威二; 大沼 正人*; 光原 昌寿*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(6), p.762 - 777, 2024/06
被引用回数：4 パーセンタイル：71.02(Nuclear Science & Technology)日本原子力研究開発機構は、ナトリウム冷却高速炉(SFR)の燃料被覆管材料として9Cr-ODS鋼の開発を進めている。これまでの研究で、650Cから850Cを対象にクリープ破断式が策定されている。本研究では、700Cから1000Cでのクリープ強度評価を目的とし、クリープ試験を実施した。クリープ試験には内圧クリープ試験法と開発中のリングクリープ試験法の2種類の試験方法を使用し、リングクリープ試験方法の妥当性の検証も合わせて実施した。その結果、9Cr-ODS鋼は母相の相変態による強度変化がほとんど起こらず、700Cから1000Cまでを対象に一つの式でクリープ破断傾向を表せることが明らかとなった。リングクリープ試験方法の妥当性検証では、解析により試験片への応力集中の影響を明らかにした。初期応力が高いと塑性変形が起こり、早期破断に至る可能性がある。これらの検討の結果は、今後、中性子照射した9Cr-ODS鋼のクリープ試験の実施と評価をする際に不可欠である。
田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の
Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10
mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
Hu, X.*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦; 福谷 哲*; 堀 順一*; 鈴木 達也*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(11), p.6057 - 6063, 2024/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)難溶性である多孔質MoOターゲットを使用した新しい
Mo/
Tcジェネレータの製造方法を開発している。本方法では、水への溶解度の違いを利用してMoOからTcを抽出する。まず、作製した多孔質MoOペレットをKUR(京都大学研究用原子炉)を用いて中性子照射した。照射した多孔質MoOを水へ浸漬させ、Tcの抽出率を調べた。この結果、MoOから比較的低いMo/Tc比でTcが抽出され、MoOの水への溶解度は極めて低かった。さらに、Moの溶解度はその他のモリブデンの安定同位体よりも高く、(n,
)反応により生成されたMoの溶解におけるホットアトム効果を明らかにした。本方法は、MoOターゲットの再利用も可能で、製造プロセスの持続可能性を有するものであり、(n,)反応で生成されたMoを利用した水抽出によるMo/Tcジェネレータの実現が期待できる。
端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘; 内田 俊介
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(4), p.448 - 458, 2024/04
被引用回数：1 パーセンタイル：23.64(Nuclear Science & Technology)PWR一次冷却水中の腐食環境評価の1つの主要な目的は、主な構造材への悪影響を抑えつつ、PWSCCを抑制するための最適水素濃度を決定することにある。この目的に資するため、本研究ではラジオリシス解析と腐食電位(ECP)解析を併用したECP評価手法を提案した。この手法は元々BWRを対象に整備したものであるが、若干のプログラムやパラメータの修正を加えつつ、BWRとは異なる水化学パラメータ(pH、温度、線質)を考慮することにより、PWR用に拡張した。修正箇所には、
線の影響やLi
とHのアノード分極曲線への影響等を考慮した点が含まれる。本報告は、このうちPWR条件下(高pH、線存在下)のラジオリシス解析結果について議論するものである。特にHOに着目し、水素添加量に対する挙動を計算した。解析の結果、ラジオリシス由来の水和電子が高pH環境下でHOの抑制に寄与することがわかった。ここで得られた解析結果を後続のECP評価に活用し、次報にてPWR環境下のECP評価を行う。
佐藤 智徳; 端 邦樹; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣
材料と環境, 73(4), p.102 - 109, 2024/04
放射線照射下でのSCCき裂水質における溶存酸素濃度の寄与と深さ方向の水質分布を評価するため、隙間付与ステンレス鋼のガンマ線照射下試験およびラジオリシス解析を実施した。その結果、溶存酸素濃度によらず隙間内全域にFeOが形成されることを確認した。また、照射下では、き裂内でラジオリシスにより直接生成された酸化剤種は被膜成長で消費され、放射線環境下でもき裂内ではアニオン濃縮が発生することが推定された。
熊谷 友多
放射線(インターネット), 49(1), p.15 - 17, 2024/03
水の放射線分解による反応はウラン酸化物の表面を酸化し、ウランの溶解を引き起こす。この反応過程の理解は、使用済み燃料の深地層処分場の安全性評価の化学的基礎であり、また過酷事故後の燃料デブリの取り出しと保管に知見を提供する。これまでにも使用済核燃料からの放射性核種の溶出速度を評価するために、いくつかの化学反応速度モデルが開発されてきた。しかし、最近の実験研究で得られた新たな知見から、UO表面での反応過程は従来の反応モデルよりも相当に複雑であること分かってきている。そのため、ウランの表面酸化と溶解の反応機構を再検討するべく基礎研究が進められている。本稿では、その反応機構に関する最近の研究例を紹介する。
頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 589, p.154862_1 - 154862_10, 2024/02
被引用回数：2 パーセンタイル：43.92(Materials Science, Multidisciplinary)原子炉構造材料のステンレス鋼成分である鉄とUOの高温反応により生成したFeUO化合物の溶解挙動を大気条件下で調べた。化合物はUOとFeOを出発原料として電気炉で調製し、X線回折、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線分光法、X線吸収微細構造分光法を用いて固体状態を分析した。FeUO化合物の浸出試験を最長3か月行い、水中に溶存する核種の濃度を調べた。FeUOの溶解の初期段階で3価のFeイオンと5価のUイオンの間で酸化還元反応が起こることが提案された。還元された2価のFeイオンは、溶存酸素の存在下で最終的に3価のイオンに酸化され、水酸化鉄がFeの溶解度を制限することが熱力学的に推論された。一方、6価のU(すなわちウラニルイオン)の濃度は、メタショエパイトやウラン酸ナトリウムなどの二次鉱物の存在によって制限され、その後、Fe酸化物などへの収着によって減少したと考えられる。RuやCeなどの核分裂生成物の多価イオン濃度も減少したが、これは上記の理由によるものと考えられる。一方、可溶性Csイオンの濃度は減少しなかった。この解釈の妥当性は、参照試料(Feを含まないUO)の溶解挙動と比較することで裏付けられた。
松村 大樹; 木村 優作*; 辻 卓也; 水木 純一郎*
SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.296 - 299, 2023/11
自発振動現象を起こすRh金属微粒子触媒上のCO酸化反応について、分散型光学系による時間分解X線吸収分光法を用いた研究を実施した。定常ガスを一定温度で導入して、触媒反応の振動現象が起こっている最中のRh金属微粒子の構造変化について、1Hz程度のフレームレートで詳細観測した。触媒反応生成物であるCO濃度の時間変化とX線吸収分光法によるRh金属微粒子構造の時間変化とを比べると、両者は強く相関していることが見て取れた。振動構造の様式には、Rhの平均価数変化は階段状のものである一方COの生成量はパルス状の変化であるという違いがあり、これは金属Rh表面で短時間のみ吸着COが無い状態が実現されるという考えで解釈できた。
新井 太貴*; 吉越 章隆; 本橋 光也*
材料の科学と工学, 60(5), p.153 - 158, 2023/10
現在、Si酸化膜は絶縁材料として電子デバイスや生体材料に広く利用されている。この膜の原子結合状態は、各デバイスの特性に影響を与えるため、特に膜のSiとOの化学結合状態の理解と制御が必要となる。本研究では、極低濃度のHF水溶液を用いた陽極酸化によってSi基板表面に形成されるSi酸化膜をX線光電子分光によって分析した。Si2pおよびF1sスペクトルを中心に調べた。HF濃度がppmオーダであるにもかかわらず、膜表面にパーセントオーダのFを含んでいることがわかった。膜中にSi-FやSi-O-F結合が形成されたことを示唆する結果である。また、FとOの深さ分布が異なることから、FとOで表面反応プロセスが異なることが推論された。
-type layered manganese dioxide岡本 範彦*; 吉迫 大輝*; 市坪 哲
Energy Storage Materials, 61, p.102912_1 - 102912_9, 2023/08
被引用回数：7 パーセンタイル：47.86(Chemistry, Physical)Layered manganese dioxide (birnessite) that contains K cations and water molecules at interlayers exhibits reversible heat storage properties via a water-intercalation mechanism (0.5 mol HO per K
MnO). However, a certain amount of an irreversible capacity of water intercalation is observed after the initial thermal cycle, which limits the reversibly available energy density of the material for the subsequent cycles. In this study, crystal structures of the K-containing birnessite, KMnO, was analyzed before and after heat treatment, by electron diffraction and atomic-resolution scanning transmission electron microscopy, to elucidate the origin of the initial irreversible capacity (0.83 mol per KMnO).
