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論文

放射性気体廃棄物中のトリチウム捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

古谷 美紗; 米谷 達成; 中川 雅博; 上野 有美; 佐藤 淳也; 岩井 保則*

保健物理(インターネット), 55(2), p.97 - 101, 2020/06

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中に存在するトリチウムガス(HT)をトリチウム水蒸気(HTO)に酸化するため、酸化触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。本研究では、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{3}$$Hモニタリング手法を確立することを目的として、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒, CuO触媒、及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の異なる温度条件下における水素ガスに対する酸化効率を検証した。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の水素に対する酸化性能はCuO触媒と比較して優れており、25$$^{circ}$$Cの室内温度条件下においても水素を十分に酸化する能力があることが明らかとなり、$$^{3}$$Hモニタリングにおける安全性の向上が期待できる。

論文

Development of ODS tempered martensitic steel for high burn up fuel cladding tube of SFR

大塚 智史; 丹野 敬嗣; 岡 弘; 矢野 康英; 舘 義昭; 皆藤 威二; 橋立 竜太; 加藤 章一; 古川 智弘; 伊藤 主税; et al.

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.305 - 314, 2020/05

酸化物分散強化型(ODS)鋼は、先進原子力システム用の高強度・耐照射性材料として、世界的に研究開発が進められてきた。日本原子力研究開発機構(JAEA)では、ODS鋼をナトリウム冷却高速炉(SFR)の高燃焼度被覆管の最有力候補材と位置づけ研究開発を進めてきた。ODS鋼適用による高燃焼度化の達成により、SFRの経済性向上および放射性廃棄物の減容・有害度の低減が可能となる。本稿は、JAEAにおけるSFR高燃焼度被覆管用ODSマルテンサイト鋼の開発状況とその展望について取りまとめたものである。

論文

Negatively charged muonium and related centers in solids

伊藤 孝; 髭本 亘; 下村 浩一郎*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051007_1 - 051007_8, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Muonium (Mu) centers formed upon implantation of $$mu^+$$ in a solid have long been investigated as an experimentally accessible model of isolated hydrogen impurities. Recent discoveries of hydridic centers formed at oxygen vacancies have stimulated a renewed interest in H$$^-$$ and corresponding Mu$$^-$$ centers in oxides. However, the two diamagnetic centers, Mu$$^+$$ and Mu$$^-$$, are difficult to separate spectroscopically. In this review article, we summarize established and developing methodologies for identifying Mu$$^-$$ centers in solids, and review recent Mu studies on said centers supposedly formed in mayenite, oxygen-deficient SrTiO$$_{3-x}$$, and BaTiO$$_{3-x}$$H$$_x$$ oxyhydride.

論文

Computer code analysis of irradiation performance of axially heterogeneous mixed oxide fuel elements attaining high burnup in a fast reactor

上羽 智之; 横山 佳祐; 根本 潤一*; 石谷 行生*; 伊藤 昌弘*; Pelletier, M.*

Nuclear Engineering and Design, 359, p.110448_1 - 110448_7, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

高速炉で高燃焼度を達成した軸非均質MOX燃料ピンの照射挙動を、連成した計算コードを持ちいて解析した。照射後試験では、軸非均質燃料ピンのMOX燃料カラムと上下・内部ブランケットカラムの境界部近傍において、Cs濃度とピン外径の局所的な増加が確認されている。解析の結果、Cs濃度増加はMOX部からブランケット部へのCsの軸方向移動によるものであると評価された。また、Cs-U-O化合物の形成によるブランケットペレットのスエリングは、PCMIを引き起こすほど顕著には生じていないと評価された。ピン外径増加に及ぼすPCMIの寄与は小さく、外径増加の主な要因は、被覆管スエリングとピン内ガス圧による照射クリープであると評価された。

論文

Zeolitic vanadomolybdates as high-performance cathode-active materials for sodium-ion batteries

Zhang, Z,*; Wang, H.*; 吉川 浩史*; 松村 大樹; 畑尾 秀哉*; 石川 理史*; 上田 渉*

ACS Applied Materials & Interfaces, 12(5), p.6056 - 6063, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nanoscience & Nanotechnology)

Developing new cathode-active materials for rechargeable batteries is important to fulfill the growing demands of energy transformation, storage, and utilization. Zeolitic transition-metal oxides based on vanadomolybdate, constructed by pentagon metal-oxygen clusters as building blocks and metal ions as linkers in a trigonal symmetry, are good candidates for cathodes of Na rechargeable batteries. The material is activated via amorphization of the crystal structure in the ab plane during discharging process, keeping the molecular structure of the building blocks stable, which causes high specific capacity and good cycle performance.

論文

$$gamma$$-radiation and H$$_{2}$$O$$_{2}$$ induced oxidative dissolution of uranium(IV) oxide in aqueous solution containing phthalic acid

熊谷 友多; Jonsson, M.*

Dalton Transactions (Internet), 49(6), p.1907 - 1914, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

使用済核燃料を直接地層処分した場合には、放射線に起因する化学反応によって使用済核燃料の母材である二酸化ウランが6価ウランに酸化され、その結果ウラニルイオンとして水に溶け出す。この溶解反応の速度は地下水成分に影響される。深地層環境においても地下水には有機物が含まれることから、二酸化ウランへの吸着が考えられる有機酸の影響を研究した。本研究では、フタル酸を用いて二酸化ウランへの吸着挙動を調べ、フタル酸が吸着した二酸化ウランの溶解挙動を調べた。その結果、フタル酸は二酸化ウランに強く吸着されるが、放射線の模擬として過酸化水素を用いた反応では、ウランの溶解挙動は炭酸塩水溶液と同等であった。この結果から、吸着フタル酸は二酸化ウランの表面で生じる酸化還元反応にはほとんど影響を与えないことが分かった。一方で、放射線照射による二酸化ウランの溶解反応は、フタル酸水溶液中では抑制された。この結果から、水の放射線分解で生じるラジカル種は水溶液中でフタル酸と反応し、二酸化ウランの酸化が進みにくくなることが示唆される。

論文

Sequestration and oxidation of Cr(III) by fungal Mn oxides with Mn(II) oxidizing activity

鈴木 竜平*; 谷 幸則*; 内藤 博敬*; 宮田 直幸*; 田中 万也

Catalysts, 10(1), p.44_1 - 44_15, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

本研究では、マンガン酸化菌KR21-2株を用いて形成させたマンガン酸化物に対してpH6のCr(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$水溶液を用いて一回もしくは繰り返し処理を行った。好気条件においてはマンガン酸化物によるCr(III)のCr(VI)への酸化が認められた。この際、Mn(IV)がMn(II)に一旦還元されるものの真菌の活性のためMn(II)の再酸化により溶液中ではマンガンは検出されなかった。一方、嫌気条件においてはCr(III)の酸化は反応の初期段階で停止し、Mn(II)の再酸化が起こらないため還元されたマンガンが溶液中で検出された。

論文

X-ray absorption spectroscopy and magnetocaloric study of Pr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$CoO$$_{3}$$ (0$$leq x leq$$0.5)

松村 大樹; 辻 卓也; 吉井 賢資

Materials Chemistry and Physics, 238, p.121885_1 - 121885_5, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

ペロブスカイトPr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$CoO$$_{3}$$(0$$leq x leq$$0.5)についてX線吸収分光測定を行うとともに、x=0.5で観測される110Kの磁気異常の起源を探るため磁気熱量効果測定を行った。Co${it K}$吸収端のX線吸収測定からは、xが増えるとともにCoの原子価が増加し、Co-O結合距離が縮まることが分かった。また、CoO$$_{6}$$多面体の歪みも増大することが分かった。Co-O結合距離の縮み方は、xが大きいほど大きいことも分かった。測定温度範囲である17-300Kでは、Co${it K}$吸収端の吸収スペクトルには異常は見られなかった。磁気熱量効果の結果と合わせ、110Kの異常は磁気構造の変化であることが分かった。

論文

高温ガス炉用耐酸化燃料要素の製造および検査技術開発

相原 純; 安田 淳*; 植田 祥平; 小河 浩晃; 本田 真樹*; 大平 幸一*; 橘 幸男

日本原子力学会和文論文誌, 18(4), p.237 - 245, 2019/12

原子力機構は、深刻な酸化事故時の高温ガス炉(HTGR)の安全性向上のため、日本原子力研究所(現・原子力機構)で行われた先行研究に基づき耐酸化燃料要素の製造技術開発を行った。被覆燃料粒子(CFP)の模擬であるアルミナ粒子ををSi及びC及び少量の樹脂の混合粉末でオーバーコートし、型に詰めて熱間加圧しSiC/C混合母材を持つ耐酸化燃料要素(模擬)を焼成した。母材のSi/C比が1.00である耐酸化燃料要素(模擬)が製造され、母材のX線回折スペクトルからSiとCのピークは検出されなかった。燃料要素中のCFPの破損割合はHTGR燃料の非常に重要な検査項目の1つである。そのためにはCFPが追加破損を起こさないように燃料要素から取り出すことが必要である。このCFP取り出しの方法を開発した。SiCのKOH法または加圧酸分解法による溶解がこの方法として適用できる見通しを得た。ただし、CFPの外側高密度熱分解炭素(OPyC)層が残っていることが必要である。OPyC層の一部または全部は燃料要素の焼成中に混合粉末中のSiと反応してSiCに変化するものと予測される。

論文

Polaronic nature of a muonium-related paramagnetic center in SrTiO$$_3$$

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*

Applied Physics Letters, 115(19), p.192103_1 - 192103_4, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.97(Physics, Applied)

The hyperfine features and thermal stability of a muonium (Mu)-related paramagnetic center were investigated in the SrTiO$$_3$$ perovskite titanate via muon spin rotation spectroscopy. The hyperfine coupling tensor of the paramagnetic center was found to have prominent dipolar characteristics, indicating that the electron spin density is dominantly distributed on a Ti site to form a small polaron near an ionized Mu$$^+$$ donor. Based on a hydrogen-Mu analogy, interstitial hydrogen is also expected to form such a polaronic center in the dilute doping limit. The small activation energy of 30(3) meV found for the thermal dissociation of the Mu$$^+$$-polaron complex suggests that the strain energy required to distort the lattice is comparable to the electronic energy gained by localizing the electron.

論文

ステンレス鋼の亀裂先端における高温水中酸化に及ぼす荷重付与の影響

笠原 茂樹; 知見 康弘; 端 邦樹; 塙 悟史

材料と環境, 68(9), p.240 - 247, 2019/09

ステンレス鋼のBWR一次系水中環境助長割れ機構検討の一環として、荷重を付与したCT試験片を290$$^{circ}$$Cの高温水に浸漬し、疲労予亀裂先端近傍の酸化物を観察した。酸化物内層は、Fe, Ni, Crを含むスピネル構造の微細粒、外層はFe$$_{3}$$O$$_{4}$$の結晶粒であった。FEM解析によるCT試験片亀裂先端の応力、ひずみ分布との比較より、塑性変形に伴う転位と弾性ひずみの重畳によって酸化物内層の形成が促進されることが示唆された。

論文

放射光リアルタイム光電子分光で観る半導体表面の酸素分子の吸着反応

吉越 章隆

放射光, 32(4), p.185 - 198, 2019/07

放射光軟X線光電子分光は、固体表面の化学状態の精密分析に適した手法である。SPring-8の軟X線放射光を使うと気体孤立分子の固体表面との間で起きる化学反応を実時間"その場"観察する放射光リアルタイム光電子分光が可能となる。酸素分子による表面酸化は、半導体絶縁膜の形成などの表面機能化や燃料電池の電極反応、三元触媒反応や錆(腐食現象)などナノテクノロジー, 環境・エネルギー, 物質・材料のさまざまな研究分野に関係する重要な反応である。本稿では、シリコン単結晶の表面酸化における酸素吸着反応に焦点を当てる。著者が進めてきた一連の研究の紹介を通して、固体表面における分子吸着反応研究の重要性とそのメカニズム解明あるいは新規反応探索に対する放射光リアルタイム光電子分光の有用性を述べるとともに将来展望を試みた。

論文

Current-induced modulation of coercive field in the ferromagnetic oxide SrRuO$$_{3}$$

山ノ内 道彦*; 小山田 達郎*; 佐藤 晃一*; 太田 裕道*; 家田 淳一

IEEE Transactions on Magnetics, 55(7), p.1400604_1 - 1400604_4, 2019/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Engineering, Electrical & Electronic)

We investigated the coercive field $$H_{c}$$ for Domain Wall (DW) motion as a function of the current $$I$$ in the ferromagnetic oxide SrRuO$$_{3}$$, a model system with narrow DWs for fabricating high-density spintronics devices. The DW is moved by $$I$$ in the direction of the current, and $$H_{c}$$ is modulated linearly in $$I$$. This linear relationship is consistent with an effective magnetic field $$H_{eff}$$ driving the DW. The direction of DW motion and the magnitude of $$H_{eff}$$ are well described by a model based on the field-like torque arising from the spin relaxation of conduction electrons in the DW.

論文

光電子分光法によるSi表面酸化プロセス反応速度と酸化誘起歪みの同時観察

小川 修一*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 62(6), p.350 - 355, 2019/06

シリコン基板の熱酸化は、シリコンデバイスの作成に不可欠である。酸化膜が薄くなると酸化によって引き起こされる歪の影響が無視できなくなる。放射光リアルタイム光電子分光による酸化誘起歪と酸化速度の同時計測によって、酸化誘起歪の酸化反応に及ぼす効果を調べた。急激な酸化温度上昇による熱歪が、界面酸化速度を増加させることが明らかとなった。この結果は、歪発生に伴う点欠陥がSiO$$_{2}$$/Si基板界面の反応サイトとするモデルによって説明できる。

論文

Importance of root uptake of $$^{14}$$CO$$_{2}$$ on $$^{14}$$C transfer to plants impacted by below-ground $$^{14}$$CH$$_{4}$$ release

太田 雅和; 田中 拓*

Journal of Environmental Radioactivity, 201, p.5 - 18, 2019/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:44.86(Environmental Sciences)

放射性廃棄物地下処分施設から漏洩する$$^{14}$$CH$$_{4}$$は、土壌中で微生物による酸化を受けて$$^{14}$$CO$$_{2}$$となる。既存の$$^{14}$$C移行モデルでは、土壌中$$^{14}$$CO$$_{2}$$の植生への移行が主に葉面吸収によって起こることが仮定されている。一方、$$^{14}$$CO$$_{2}$$の経根吸収の影響は把握されていない。本研究は、$$^{14}$$CO$$_{2}$$の経根吸収が植生への$$^{14}$$C移行に及ぼす影響を評価するため、土壌中の$$^{14}$$CH$$_{4}$$の輸送と酸化をモデル化し、これを陸面$$^{14}$$CO$$_{2}$$移行モデル(SOLVEG-II)に組み込んだ。モデルによる土壌中$$^{14}$$CH$$_{4}$$移行の計算性能は、深部土壌への$$^{13}$$CH$$_{4}$$注入の野外実験データを用いて検証した。次に、モデルを地下水面(深度1m)からの$$^{14}$$CH$$_{4}$$の連続放出時の陸面$$^{14}$$C移行に適用した。土壌中で根が浅く分布(深度11cm)する状況では、植生への$$^{14}$$C移行では$$^{14}$$CO$$_{2}$$の葉面吸収の影響が支配的となり、葉への$$^{14}$$C蓄積の80%に寄与した。一方、根が地下水面近くまで分布(深度97cm)する状況では、葉への$$^{14}$$C蓄積の半分以上(63%)が経根吸収によってもたらされた。更に、メタン酸化が土壌深部(深度20cmあるいは80cmまで分布)で起きた場合には、葉に蓄積した$$^{14}$$Cの全量が経根吸収によってもたらされた。これらの結果から、根が地下水面近くまで分布し、$$^{14}$$CH$$_{4}$$の酸化が土壌深部で起きる場合は、$$^{14}$$CO$$_{2}$$の経根吸収が植生への$$^{14}$$C移行において支配的となることが明らかとなった。

論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 2; Fuel cladding oxidation

根本 義之; 加治 芳行; 金沢 徹*; 中島 一雄*; 東條 匡志*

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

使用済燃料プールでの事故解析を目的としたシビアアクシデントコードの高度化においては、被覆管材料の当該事故条件での酸化モデルの構築及びその導入が必要である。著者らは短尺の被覆管試料を用いた当該事故模擬の温度条件、環境条件での熱天秤を用いた酸化試験結果に基づき、酸化モデルの構築を行った。また長尺の被覆管試料を用いた当該事故模擬条件での酸化試験を行い、酸化モデルによる解析結果と実験結果について比較検討を行い、酸化モデルの検証を行った。酸化試験においては酸化反応による雰囲気中の酸素欠乏に関しても実験及び解析による評価を行い、その結果に基づき、雰囲気中の酸素欠乏の被覆管酸化挙動に及ぼす影響や、それを考慮した今後の酸化モデルの高度化について議論を行なった。

論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 6; Analysis on oxidation behavior of fuel cladding tubes by the SAMPSON code

森田 能弘*; 鈴木 洋明*; 内藤 正則*; 根本 義之; 加治 芳行

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 9 Pages, 2019/05

本研究では使用済燃料プールでの事故解析を目的としてシビアアクシデントコードSAMPSONの高度化を実施した。新たに組み込んだ空気中Zr酸化反応モデルの機能確認のために、既存の酸化モデルと、本研究で開発した酸化モデルを用いて、米国サンディア国立研究所の実施したBWR燃料集合体モックアップの空気中酸化試験の解析を行った。検証解析の結果に基づき、酸化反応モデルの違いが燃料棒温度変化の解析結果に及ぼす影響及び使用済燃料プール事故時の初期水位が酸化反応挙動に及ぼす影響について検討した結果を報告する。

論文

第61回放射線化学討論会; 二酸化ウランの酸化的溶解反応に対する過酸化水素の濃度効果

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (107), p.77 - 78, 2019/04

過酷事故および直接地層処分における核燃料の化学変化を理解する基礎として、二酸化ウランの水溶液中での酸化的溶解反応を調べた。この反応は、使用済核燃料から発される放射線が周囲の水を分解し、過酸化水素などの酸化剤を発生されることから始まる。この酸化剤が二酸化ウランの表面を水溶性の高い6価の状態とすることで、核燃料の母材である二酸化ウランが溶解する。本研究では、この酸化と溶解の反応過程において、過酸化水素の反応が二酸化ウランの表面に反応中間体を形成する可能性を調べた。そのために、反応過程における過酸化水素濃度の減少とウラン濃度の増加を時間分解で測定した。その結果、過酸化水素を高濃度にすることで、二酸化ウラン表面での過酸化水素の分解が活性化されること、一方で反応速度が低下することが分かった。これらの結果は、二酸化ウランの表面の反応性の変化を示しており、反応中間体が表面に蓄積されることを示唆する。

論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:33.88(Chemistry, Physical)

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

Study on coordination structure of Re adsorbed on Mg-Al layered double hydroxide using X-ray absorption fine structure

田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.

Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.15(Chemistry, Applied)

本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。

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