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論文

Molecular dynamics analysis of reactor graphite for preparing thermal neutron scattering law

沖田 将一朗; 後藤 実

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 10 Pages, 2023/10

The recently released JENDL-5 and ENDF/B-VIII.0 have adopted porosity-dependent thermal neutron scattering law (TSL) data for reactor graphite, and they improve neutronic calculation accuracy of criticality for graphite-moderated cores. Currently, we can only handle neutronic calculations for three graphite porosities of 0%, 10%, and 30%. The uncertainties associated with the difference between the porosity of actual reactor graphite ($$sim$$20%) and the porosity remains. Toward the future update of JENDL-5, we are planning to preparing new TSL data of reactor graphite. As a first step, it is essential to evalute phonon density state distribution of reactor graphite. In this study, in order to evalute it, molecular dynamic (MD) analysis is performed for three MD models: ideal crystalline graphite (Ideal model), 20%-porous reactor graphite with monoatomic random pore (Monoatomic random model), and 20%-porous reactor graphite with atomic cluster random pore (Cluster random model). The ideal crystalline graphite is modeled without any pores for reference. The 20%-porous reactor graphite with monoatomic random pore is modeled by randomly removing atoms from the ideal crystalline graphite. The 20%-porous reactor graphite with cluster random pore is modeled by randomly removing atomic clusters of approximately 2 nm in diameter from the ideal crystalline graphite. Their interatomic interactions are on the basis of Reactive Empirical Bond Order (REBO) potential. Velocity autocorrelation functions and phonon density of states distributions are calculated for these models. For validation, specific heat for each model is evaluated, and they are compred with experimental values.

論文

Development of Lagrangian particle method for temperature distribution formed by sodium-water reaction in a tube bundle system

小坂 亘; 内堀 昭寛; 岡野 靖; 柳沢 秀樹*

Proceedings of 20th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-20) (Internet), p.1150 - 1163, 2023/08

ナトリウム冷却型高速炉における蒸気発生器(SG)の安全性評価及び設計について、SG内伝熱管からの加圧水のリーク及びその後の事象進展の評価は重要である。解析コードLEAP-IIIは半経験式や1次元保存式などの低計算コストなモデルで構成されるために短い計算時間で水リーク率等を評価でき、革新炉開発における多様なSG設計の探求を加速させることが期待される。しかし、現在の温度分布評価モデルには、過度な保守性を示す場合があること、及びチューニングのために予備的な実験又は詳細な数値解析が必要とされて準備に時間がかかることに課題がある。これらを改善するため、より単純な計算原理に従い、機構論的な側面を持ちつつも高速計算可能なラグランジュ粒子法コードの開発に取り組んでいる。今回は、本粒子法コードに実装されている粒子ペア探索手法の効率化、及び粒子ペア探索を用いずに同等の結果を得るためのモデルの開発を行った。テスト解析を通して、これらのモデル改良による計算時間短縮効果を確認し、また、伝熱管破損判定に重要な伝熱管周囲の代表温度について、詳細な機構論的解析コード(SERAPHIM)による評価結果とよい一致を示すことを確認した。

論文

Anaerobic methane-oxidizing activity in a deep underground borehole dominantly colonized by $$Ca.$$ Methanoperedenaceae

西村 大樹*; 幸塚 麻里子*; 福田 朱里*; 石村 豊穂*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也; 鈴木 庸平*

Environmental Microbiology Reports (Internet), 15(3), p.197 - 205, 2023/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:48.30(Environmental Sciences)

地下深部の地下水は、微生物活動などにより酸素が消費され、一般に還元性になっている。幌延の深部地下水では、微生物活動による二酸化炭素還元反応により強還元雰囲気が維持されている。一方で、幌延深地層研究センター地下研究施設の一部のボーリング孔では、嫌気的環境にも関わらずメタン酸化機能を持つ微生物の存在が明らかにされている。局所的ではあるものの、地下深部の強還元雰囲気において進行する酸化反応機構の解明を目的として、本研究では、原位置の水質・水圧を模擬し、この嫌気的メタン酸化微生物の培養を行った。その結果、地下水中の懸濁物に含まれる非晶質鉄あるいは2八面体型スメクタイトに含まれる3価鉄が酸化剤として機能していることが分かった。このような酸化剤が地下深部に存在する要因の一つとして、ボーリングの掘削泥水などの掘削に伴う人為的影響が挙げられる。高レベル放射性廃棄物の地層処分において閉鎖後の処分場坑道周辺の酸化性環境は、周辺母岩中の鉱物との反応等により本来の還元性に戻ると考えられている。本研究で得られた知見は、この処分場閉鎖後の回復過程についてより正確な理解に繋がる成果である。

論文

Analysis on cooling behavior for simulated molten core material impinging to a horizontal plate in a sodium pool

松下 肇希*; 小林 蓮*; 堺 公明*; 加藤 慎也; 松場 賢一; 神山 健司

Proceedings of 13th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal-Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-13) (Internet), 9 Pages, 2022/09

ナトリウム冷却高速炉の炉心損傷事故では、溶融炉心物質が制御棒案内管などの流路を通って炉心領域下の炉心入口プレナムに流れ込む。溶融炉心物質は、ナトリウム冷却材中で入口プレナムの水平板に衝突しながら冷却・固化されると見込まれる。しかし、水平構造物に衝突した溶融炉心物質の固化・冷却挙動は、これまで十分に研究されていなかった。これはナトリウム冷却高速炉の安全性向上の観点から解明が必要な重要な現象である。そこで、カザフスタン共和国国立原子力センターの実験施設において、模擬溶融炉心物質(アルミナ: Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)を水平構造物上のナトリウム冷却材中に放出する一連の実験が実施された。本研究では、高速炉安全性評価コードSIMMER-IIIを用いたナトリウム試験に関する解析を実施した。解析結果と実験データの比較により、解析手法の妥当性を確認した。また、ジェット衝突時の冷却・固化挙動を評価した。その結果、溶融炉心物質が水平板への衝突により破砕され、周辺部へ飛散することがわかった。さらに、模擬溶融炉心物質がナトリウムによって冷却され、その後、固化することを確認した。

論文

工学的近似を用いたナトリウム-水反応ジェット挙動評価用粒子法コードの研究

小坂 亘; 内堀 昭寛; 柳沢 秀樹*; 高田 孝; Jang, S.*

日本機械学会論文集(インターネット), 88(905), p.21-00310_1 - 21-00310_9, 2022/01

仮にナトリウム(Na)冷却高速炉の蒸気発生器(SG: Steam generator)内部の伝熱管から加圧された水/水蒸気が漏えいした場合、管内外の圧力差のため高流速かつ高温の腐食性ジェットを形成される。このジェットが隣接する管に新たな破損を生じさせ、管破損が伝播する可能性がある。このような伝熱管破損伝播事象の評価はNa冷却高速炉の安全性評価において重要である。数値解析コードLEAP-IIIは、実験相関式や1次元保存式などで構成され、事象進展に伴う水リーク率変化を低計算コストで評価できるが、構成モデルのひとつである現在の反応ジェット温度分布評価モデルでは、いくつかの条件において高温領域を過度に広く評価する。低計算コストという利点を生かしつつ、この温度分布評価を精緻化するため、工学的近似に基づいたLagrange粒子法コードを開発してきた。本論文では、管群内の流体挙動評価に注目し、管近傍の粒子挙動に関する新しいモデルを構築した。本粒子コードと既往の計算流体力学コードを用いてテスト解析を行い、構築したモデルにより、ターゲット管内部に粒子が侵入しない、管周りに粒子が広がる、最終的に浮力方向への運動に帰結する、という基本的な挙動が示されることを確認した。

論文

A Pseudo-material method for graphite with arbitrary porosities in Monte Carlo criticality calculations

沖田 将一朗; 長家 康展; 深谷 裕司

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(9), p.992 - 998, 2021/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.53(Nuclear Science & Technology)

The latest ENDF/B-VIII library adapted new porosity-dependent cross-section data of graphite. However, the porosity of the actual graphite does not necessarily correspond to the porosity given in the data. We have proposed a method to perform neutronic calculations at the desired porosity on the basis of the pseudo-material method. We have performed calculation benchmarks to confirm the applicability of this method for the porosity-dependent cross-sections of graphite. We have also compared the $$K_{rm eff}$$ values calculated by the pseudo-material method with the experimental values for the VHTRC. In addition, we have investigated the temperature dependance of the calculation values obtained by this method. From these results, we have concluded that this method allows us to perform the neutronic calculations in which we can reflect detailed information on the porosity of graphite.

論文

工学的近似を用いたナトリウム-水反応ジェット挙動評価用粒子法コードの研究

小坂 亘; 内堀 昭寛; 柳沢 秀樹*; 高田 孝; Jang, S.*

第25回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(インターネット), 4 Pages, 2021/07

ナトリウム冷却高速炉蒸気発生器の安全性評価において、伝熱管破損伝播の事象進展予測をするための解析コードLEAP-IIIの整備を進めている。構成モデルのひとつである反応ジェット温度場評価モデルは、条件によっては高温領域を過度に広く評価することがある。この点を改善すべく、反応ジェット挙動をラグランジュ粒子で表現し、工学的観点に基づくモデルを取り入れた解析手法を開発した。解析結果を機構論的ナトリウム-水反応解析コードSERAPHIMによる結果と比較し、開発したモデルの妥当性を検討した。

論文

Validation of analysis models on relocation behavior of molten core materials in sodium-cooled fast reactors based on the melt discharge experiment

五十嵐 魁*; 大貫 涼二*; 堺 公明*; 加藤 慎也; 松場 賢一; 神山 健司

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08

In order to improve the safety of nuclear power plants, it is necessary to make sure measures against their severe accidents. Especially, in the case of a sodium-cooled fast reactor (SFR), there is a possibility of significant energy release due to formation of a large-scale molten fuel pool accompanied by re-criticality in the event of a core disruptive accident (CDA). It is important to ensure in-vessel retention that keeps and confines damaged core material in the reactor vessel even if the CDA occurs. CDA scenario initiated by Unprotected Loss Of Flow (ULOF), which is a typical cause of core damage, is generally categorized into four phases according to the progression of core-disruptive status, which are the initiating, early-discharge, material-relocation and heat-removal phases for the latest design in Japan. During the material-relocation phase, the molten core material flows down mainly through the control rod guide tube and is discharged into the inlet coolant plenum below the bottom of the core. The discharged molten core material collides with the bottom plate of the inlet plenum. Clarification of the accumulation behavior of molten core material with such a collision on the bottom plate is important to reduce uncertainties in the safety assessment of CDA. In present study, in order to make clear behavior of core melt materials during the CDAs of SFRs, analysis was conducted using the SIMMER-III code for a melt discharge simulation experiment in which low-melting-point alloy was discharged into a shallow water pool. This report shows the validation results for the melt behavior by comparing with the experimental data.

論文

Dynamic nuclear self-polarization of III-V semiconductors

小泉 光生; 後藤 淳*; 松木 征史*

Journal of Semiconductors, 39(8), p.082001_1 - 082001_5, 2018/08

動的自己核偏極(Dynamic nuclear self-polarization, DYNASP)はIII-V族半導体で見られる現象で、価電子帯の電子をレーザーで伝導帯に励起すると、数K程度の臨界温度以下で大きな核偏極が得られる。我々は、Dyakonovらの理論を拡張し、円偏光したレーザーによって励起した電子のスピン分布を偏らせた場合や、外部磁場がある場合の核偏極現象への影響を調べた。その結果、励起された電子スピン分布の偏りにより、臨界温度近くにおいても核偏極が得られることを明らかにした。また、外部磁場も電子スピン分布偏極と同じような影響を及ぼすことを明らかにした。こうした現象を実験的に調べるため、低温での実験ができる装置を開発し、実験の準備を進めているので、その報告もあわせて行う。

論文

Highly practical and simple ligand for separation of Am(III) and Eu(III) from highly acidic media

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也; 柴田 光敦; 川崎 倫弘; 卜部 峻一*; 松村 達郎

Analytical Sciences, 32(4), p.477 - 479, 2016/04

 被引用回数:24 パーセンタイル:67.95(Chemistry, Analytical)

Am(III)とEu(III)の相互分離のための新規抽出試薬として、革新的かつ高性能なアルキルジアミドアミン(ADAAM)が開発された。ADAAMは、ソフトドナーであるN原子1個とハードドナーであるO原子2個を中心骨格に持ち、これらの3座配位と、N原子に結合しているアルキル鎖の立体障害とのコンビネーションによって、Am(III)とEu(III)に対する抽出能,分離能が得られていると考えられる。

論文

Numerical simulations of gas-liquid-particle three-phase flows using a hybrid method

Guo, L.*; 守田 幸路*; 飛田 吉春

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(2), p.271 - 280, 2016/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:54.60(Nuclear Science & Technology)

For the analysis of debris behavior in core disruptive accidents of liquid metal fast reactors, a hybrid computational tool was developed using the discrete element method (DEM) for calculation of solid particle dynamics and a multi-fluid model of a reactor safety analysis code, SIMMER-III, to reasonably simulate transient behavior of three-phase flows of gas-liquid-particle mixtures. A coupling numerical algorithm was developed to combine the DEM and fluid-dynamic calculations, which are based on an explicit and a semi-implicit method, respectively. The developed method was validated based on experiments of water-particle dam break and fluidized bed in systems of gas-liquid-particle flows. Reasonable agreements between the simulation results and experimental data demonstrate the validity of the present method for complicated three-phase flows with large amounts of solid particles.

論文

A Numerical study on local fuel-coolant interactions in a simulated molten fuel pool using the SIMMER-III code

Cheng, S.; 松場 賢一; 磯崎 三喜男; 神山 健司; 鈴木 徹; 飛田 吉春

Annals of Nuclear Energy, 85, p.740 - 752, 2015/11

 被引用回数:26 パーセンタイル:90.36(Nuclear Science & Technology)

Studies on local fuel-coolant interactions (FCI) in a molten pool are crucial to the analyses of severe accidents that could occur for sodium-cooled fast reactors (SFRs). To clarify the characteristics of this interaction, in recent years a series of simulated experiments, which covers a variety of conditions including much difference in water volume, melt temperature, water subcooling and water release site (pool surface or bottom), was conducted at the Japan Atomic Energy Agency by delivering a given quantity of water into a molten pool formed with a low-melting-point alloy. In this study, motivated by acquiring further evidence for understanding its mechanisms, interaction characteristics including the pressure-buildup as well as mechanical energy release and its conversion efficiency, are investigated using the SIMMER-III, an advanced fast reactor safety analysis code. It is confirmed that, similar to experiments, the water volume, melt temperature and water release site are observable to have remarkable impact on the interaction, while the role of water subcooling seems to be less prominent. The performed analyses also suggest that the most probable reason leading to the limited pressurization and resultant mechanical energy release for a given melt and water temperature within the non-film boiling range, even under a condition of much larger volume of water entrapped within the pool, should be primarily due to an isolation effect of vapor bubbles generated at the water-melt interface.

論文

First analysis of local fuel-coolant interactions in a molten pool by SIMMER-III using reactor materials

Cheng, S.; 松場 賢一; 磯崎 三喜男; 神山 健司; 鈴木 徹; 飛田 吉春

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 9 Pages, 2015/05

To clarify the mechanisms underlying local fuel-coolant interactions (FCI) in a molten pool, in this study, several latest calculations with reactor materials were performed using SIMMER-III, an advanced fast reactor safety analysis code. The performed SIMMER-III analyses suggest that despite of a comparatively larger temperature range of molten-fuel and sodium possibly varied during reactor accidents, the isolation effect of vapor bubbles generated at the melt-sodium interface seems to be the unique dominant mechanism that leads to the limited pressurization. Knowledge and fundamental data from this work might be utilized for future empirical-approach studies (e.g. those investigating the characteristics of critical coolant volume required for achieving the saturated pressurization at varied melt and coolant temperatures).

論文

Investigation of ligand immobilized nano-composite adsorbent for efficient cerium(III) detection and recovery

Awual, M. R.; Hasan, M. M.*; Shahat, A.*; Naushad, M.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Chemical Engineering Journal, 265, p.210 - 218, 2015/04

 被引用回数:261 パーセンタイル:99.35(Engineering, Environmental)

In this study, the organic ligand of 4-dodecyl-6-((4-(hexyloxy)phenyl)diazenyl) benzene-1,3-diol (DPDB) and mesoporous silica have been used to prepare the nano-composite adsorbent. The nano-composite adsorbent was fabricated by indirect immobilization of DPDB onto the mesoporous silica. The experimental data clarified that the Ce(III) was detected and adsorbed by the adsorbent at pH 2.50. The limit of detection for Ce(III) ions by the adsorbent was 0.12 microgram/L and the sorption capacity was 150.37 mg/g at optimum conditions. The proposed adsorbent allowed the sensitive, selective, easy to use, cost-effective, high efficiency, fast kinetics and stable capturing of Ce(III) ions even in the presence of diverse competing ions.

論文

A Preliminary evaluation of unprotected loss-of-flow accident for a prototype fast-breeder reactor

鈴木 徹; 飛田 吉春; 川田 賢一; 田上 浩孝; 曽我部 丞司; 松場 賢一; 伊藤 啓; 大島 宏之

Nuclear Engineering and Technology, 47(3), p.240 - 252, 2015/04

 被引用回数:27 パーセンタイル:91.10(Nuclear Science & Technology)

In the original licensing application for the prototype fast-breeder reactor, MONJU, the event progression during an unprotected loss-of-flow (ULOF), which is one of the technically inconceivable events postulated beyond design basis, was evaluated. Through this evaluation, it was confirmed that radiological consequences could be suitably limited even if mechanical energy was released. Following the Fukushima-Daiichi accident, a new nuclear safety regulation has become effective in Japan. The conformity of MONJU to this new regulation should hence be investigated. The objectives of the present study are to conduct a preliminary evaluation of ULOF for MONJU, reflecting the knowledge obtained after the original licensing application through CABRI experiments and EAGLE projects, and to gain the prospect of In-Vessel Retention (IVR) for the conformity of MONJU to the new regulation. The preliminary evaluation in the present study showed that no significant mechanical energy release would take place, and that thermal failure of the reactor vessel could be avoided by the stable cooling of disrupted-core materials. This result suggests that the prospect of IVR against ULOF, which lies within the bounds of the original licensing evaluation and conforms to the new nuclear safety regulation, will be gained.

論文

SIMMER-III analyses of local fuel-coolant interactions in a simulated molten fuel pool; Effect of coolant quantity

Cheng, S.; 松場 賢一; 磯崎 三喜男; 神山 健司; 鈴木 徹; 飛田 吉春

Science and Technology of Nuclear Installations, 2015, p.964327_1 - 964327_14, 2015/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.29(Nuclear Science & Technology)

To clarify the mechanisms underlying local fuel-coolant interactions (FCI) in a molten pool, in recent years several experimental tests, with comparatively larger difference in coolant volumes, were conducted at the Japan Atomic Energy Agency by delivering a given quantity of water into a molten pool formed with a low-melting-point alloy. In this study, to further understand this interaction, interaction characteristics including the pressure-buildup as well as mechanical energy release and its conversion efficiency are investigated using the SIMMER-III, an advanced fast reactor safety analysis code. It is found that the SIMMER-III code not only reasonably simulates the transient pressure and temperature variations during local FCIs, but also supports the limited tendency of pressurization and resultant mechanical energy release as observed from experiments when the volume of water delivered into the pool increases. The performed analyses also suggest that the most probable reason leading to such limited tendency should be primarily due to an isolation effect of vapor bubbles generated at the water-melt interface.

論文

Cross-machine benchmarking for ITER of neoclassical tearing mode stabilization by electron cyclotron current drive

La Haye, R. J.*; Prater, R.*; Buttery, R. J.*; 林 伸彦; 諫山 明彦; Maraschek, M. E.*; Urso, L.*; Zohm, H.*

Nuclear Fusion, 46(4), p.451 - 461, 2006/04

 被引用回数:151 パーセンタイル:97.52(Physics, Fluids & Plasmas)

新古典テアリングモード(NTM)は、ITER標準シナリオにおいては理想キンク限界よりも低いベータ領域で発生し、プラズマ性能を制限する主要な要因となる。ポロイダルモード数$$(m=3)$$,トロイダルモード数$$(n=2)$$のNTMは、(1)NTM成長率が最大となる特徴的な「限界」磁気島幅,(2)無変調のco方向の電子サイクロトロン電流駆動(co-ECCD)による「飽和した」3/2 NTM磁気島の安定化に関する実験研究が特に進んでいる。ASDEX-Upgrade, DIII-D, JETにおけるベータ・ランプダウン実験(ベータ値を徐々に下げる実験)から、$$m/n=3/2$$のNTMを(ECCDなしで)消滅させるための限界ベータ値が決定された。このデータと、ASDEX-Upgrade, DIII-D, JT-60UにおけるECCDによる3/2 NTM安定化実験(ベータ値はほぼ一定)との比較を行った。その結果、両方の実験データセットにおいて、NTMが消滅する磁気島幅はイオンバナナ幅の約2倍であることが明らかになった。解析にあたり、4装置ASDEX Upgrade, DIII-D, JET, JT-60Uにおける飽和磁気島幅を評価する共通の方法を開発した。また、この比較で得られたモデルを用いてITERにおけるECCDを用いた$$m/n=3/2$$, 2/1のNTMの安定化の評価を行った。その結果、ITERの上方ECCD入射方式は、磁気島幅を大幅に減少させるのに有効であることが明らかになった。また、ECCDは、ITERにおいてモードロックを回避するのにも有効であることがモデル計算により明らかになった。

論文

Degradation of Eu(III)-malic acid complexes by $$Pseudomonas fluorescens$$

南川 卓也; 鈴木 義規*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1329 - 1333, 2006/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.56(Chemistry, Physical)

好気性細菌$$Pseudomonas florescens$$によるEu(III)存在下でのS-リンゴ酸の分解挙動を調べた。10mMのリンゴ酸に0, 0.05, 0.1, 0.2mMのEu(III)を加えてリンゴ酸の分解挙動を調べるとEu(III)の濃度が上がるにつれてリンゴ酸の分解が遅くなることがわかった。この結果より、リンゴ酸がEu(III)に配位することにより、Eu(III)の毒性が抑制されることがわかった。またリンゴ酸が分解されると、おもに2種類の有機酸が培養液中に放出される。このうちの一つはピルビン酸であり、リンゴ酸分解後もピルビン酸がEu(III)を可溶化していることがわかった。われわれの研究は環境中の有機酸だけでなくその分解性生物もEu(III)の環境移行に影響を与えることを示している。

論文

Interaction of Eu(III) ion and non-porous silica; Irreversible sorption of Eu(III) on silica and hydrolysis of silica promoted by Eu(III)

高橋 嘉夫*; 村田 美穂*; 木村 貴海

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1246 - 1251, 2006/02

 被引用回数:24 パーセンタイル:75.10(Chemistry, Physical)

Eu(III)とシリカとの相互作用を吸脱着実験とレーザー誘起蛍光分光法によるEu(III)の状態分析により研究した。Eu(III)の吸着がイオン強度に無関係なこと,シリカが重い希土類元素により強い親和力を示すこと、及び吸着によりEu(III)内圏の水分子が除去されることから、シリカ表面のシラノールとEu(III)の内圏錯体形成が初期反応の重要なプロセスであることを見いだした。また、時間とともにEu(III)の水和数がさらに減少すること及びEu(III)の吸着が非可逆的であることから、Eu(III)とSiを含む新たな相がシリカ表面で形成されることが示唆された。さらに、Eu(III)の存在がシリカの溶解を著しく促進することから、Eu(III)がSi-O-Si結合を効果的に加水分解することを明らかにした。

論文

Curium(III) species and the coordination states in concentrated LiCl-aqueous solutions studied by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

有阪 真; 木村 貴海; 永石 隆二; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1307 - 1311, 2006/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.58(Chemistry, Physical)

時間分解レーザー誘起発光分光法を適用し、高濃度塩化リチウム(LiCl)水溶液中の3価キュリウムの化学種と配位状態を調べた。3価キュリウムの発光寿命及び発光スペクトルから、その第1配位圏中の水分子数(${it N}$$$_{H2O}$$)と化学種の分布をそれぞれ決定した。さらに、化学種の分布に基づき、第1配位圏中の塩化物イオン数(${it N}$$$_{Cl}$$)を算出し、配位数(${it N}$$$_{H2O}$$+${it N}$$$_{Cl}$$)を評価した。LiCl濃度が6M以下の領域では、3価キュリウムの第1配位圏は水分子のみによって占められており、配位数は一定であることを明らかにした。6M以上の領域では、3価キュリウムが塩化物イオンと内圏錯体を生成していることを明らかにし、特に、10M以上の領域では、トリクロロ錯体及びテトラクロロ錯体が生成していることを見いだした。また、その配位数は6Mから10Mの領域では一定であったが、10M以上の領域ではLiCl濃度の増加に伴い減少することを見いだした。高濃度LiCl水溶液中におけるこのような配位数の減少はランタノイドでは見いだされておらず、アクチノイド特有の現象と考えられる。

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