J-PARCにおける高エネルギー陽子入射核破砕反応による核種生成断面積の測定

中野 敬太; 松田 洋樹*; 明午 伸一郎; 岩元 大樹; 竹下 隼人*; 前川 藤夫

JAEA-Research 2021-014, 25 Pages, 2022/03

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加速器駆動核変換システム(ADS: Accelerator-Driven transmutation System)の開発に資するデータとして、Be, C, Al, Sc, V標的に対する高エネルギー陽子入射反応による核種生成断面積の測定を行った。得られた実験値は最新の核反応モデルによる計算値や評価済み核データライブラリの値と比較を行い、その再現性について議論を行った。

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2021-047, 127 Pages, 2022/01

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日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究の目的は、原子炉建屋内の鉄筋コンクリート部材における汚染濃度分布定量予測データベース構築である。令和2年度は、3.1節でメソスケールのひび割れ挙動を評価するためのデータ取得を目的に、試験体の作製および治具の開発等の測定準備、評価手法の確認、予備試験を実施した。また、剛体バネモデルを用いて、水和過程から極厚部材の応力・ひび割れを追随できる数値解析手法の枠組みを開発した。3.2節では、コンクリート部材における長期的な核種の浸透挙動評価を行うためのデータ取得および境界条件、ひび割れ試験体作製方法の検討を行った。3.3節では、事故後の物質濃度相当の条件でCsとSrがひび割れたコンクリートに浸透する状況をイメージングプレートにより可視化する準備を行った。また、核種のコンクリートへの浸透挙動を調べるため、汚染水とコンクリートの接触に関する情報調査、長期浸漬の予察試験を実施した。

溢水した高性能容器内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーの作製と特性評価

堀田 拓摩; 山岸 功; 永石 隆二; 柏谷 龍之介*

JAEA-Technology 2021-012, 34 Pages, 2021/07

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東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所における多核種除去設備(Advanced Liquid Processing System; 以下「ALPS」という。)および増設多核種除去設備(Improved ALPS)の前処理設備から発生する炭酸塩沈殿物を主とする廃棄物(以下「炭酸塩スラリー」という。)は高性能容器(High Integrity Container; 以下「HIC」という。)に格納されている。このHIC内において、水の放射線分解により発生した水素ガスの炭酸塩スラリー内での保持および、それに伴う容積増加が原因と推定される上澄み水のHIC外部への漏えい事象(溢水)が発生した。この溢水の発生が確認された当時に保管されていた大部分のHICにおいて、外部への溢水は観察されていない。このことはHIC内炭酸塩スラリー自体の性状や気泡の保持特性の理解が溢水発生条件を明らかにする上で重要であることを示唆している。そこで本研究では、溢水したHIC内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーを作製し、その炭酸塩スラリーの非放射性条件下での性状および気泡の保持特性を明らかにすることを目的とした。まず、溢水が発生した炭酸塩スラリーの組成を模擬するために、溢水した炭酸塩スラリーが調製された当時のALPS運転条件を調査し、炭酸塩スラリーの主要元素であるマグネシウムとカルシウムの比率を変えた5つの原水を調製した。これら原水から炭酸塩等を沈殿させ、実機ALPSと同じクロスフローフィルタ方式を用いて模擬炭酸塩スラリーを作製した。次に、作製した炭酸塩スラリーの化学分析を実施した。また、沈降試験を実施して沈降層の密度(以下「沈降密度」という。)、降伏応力を測定した。最後に、沈降層への気泡注入試験を実施し、炭酸塩スラリー内部での気泡保持/放出特性について検討した。模擬炭酸塩スラリーは原水組成のカルシウム含有率が高いほど沈降密度が高くなることが分かった。そして、沈降密度が高い模擬炭酸塩スラリーでは沈降層の降伏応力が高く、注入した気泡を保持しやすい傾向が観察された。これらのことから、溢水したHIC内炭酸塩スラリーを模擬するためには原水組成に関する情報が重要であり、また、スラリー内での気泡の保持状況には炭酸塩スラリーの密度が影響を及ぼすことを明らかにした。

Incorporation of U, Pb and rare earth elements in calcite through crystallisation from amorphous calcium carbonate; Simple preparation of reference materials for microanalysis

宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 高橋 嘉夫*; 平田 岳史*

Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03

https://doi.org/10.1111/ggr.12367

LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。U/Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、Pb/Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。

The Effects of addition of carbon dioxide and water vapor on the dynamic behavior of spherically expanding hydrogen/air premixed flames

勝身 俊之; 吉田 康人*; 中川 燎*; 矢澤 慎也*; 熊田 正志*; 佐藤 大輔*; Thwe, T. A.; Chaumeix, N.*; 門脇 敏

Journal of Thermal Science and Technology (Internet), 16(2), p.21-00044_1 - 21-00044_13, 2021/00

https://doi.org/10.1299/jtst.2021jtst0026

水素/空気予混合火炎の動的挙動の特性に及ぼす二酸化炭素と水蒸気の添加の影響を実験的に解明した。シュリーレン画像により、火炎面の凹凸が低い当量比で明瞭に観察された。火炎半径が大きくなると共に伝播速度は単調に増加し、火炎面の凹凸の形成に起因する火炎加速が生じた。不活性ガスの添加量を増やすと、特にCO添加の場合、伝播速度が低下した。さらに、マークスタインの長さと凹凸係数が減少した。これは、COまたはHOの添加が水素火炎の不安定な動きを促進したことを示してあり、拡散熱効果の強化が原因であると考えられる。水素火炎の動的挙動の特性に基づいて、火炎加速を含む伝播速度の数学モデルで使用されるパラメータが得られ、その後、さまざまな条件下での火炎伝播速度が予測された。

各種環境での電気化学測定; 原子力II(地層処分)深部地下環境における炭素鋼の腐食モニタリング

谷口 直樹; 中山 雅

材料と環境, 67(12), p.487 - 494, 2018/12

高レベル放射性廃棄物の地層処分における炭素鋼オーバーパックについて、深部地下環境における腐食挙動のモニタリング手法と測定事例の現状を概説する。交流インピーダンス法を用いた室内試験による腐食モニタリングに関する研究事例より、電極配置などの測定系の代表例を紹介する。また、地下研究施設における工学的スケールでの原位置試験において腐食モニタリングが試みられており、その方法と現状の測定結果について述べる。

A Thermodynamic model for the solubility of HfO(am) in the aqueous K - HCO - CO - OH - HO system

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K.*

Radiochimica Acta, 105(8), p.637 - 647, 2017/08

https://doi.org/10.1515/ract-2016-2623

非晶質二酸化ハフニウム(HfO(am))の溶解度を、炭酸水素カリウム(KHCO)濃度0.0010.1mol.kgの範囲で測定した。HfO(am)の溶解度は、KHCO濃度の増加とともに劇的に増大し、ハフニウム(IV)が炭酸イオンと強く錯生成することを示した。ハフニウムの炭酸錯体の熱力学的平衡定数を、PitzerおよびSITの両活量補正モデルで導出した。KHCO濃度の増加に伴う劇的なハフニウム濃度の増大は、Hf(OH)(CO)およびHf(CO)の生成を考慮することで最もよく説明することができた。これらの生成反応である[Hf + 2CO + 2OH Hf(OH)(CO)]および[Hf + 5CO Hf(CO)]の平衡定数の対数値は、それぞれ44.530.46および41.530.46であった。

The Role of low-temperature organic matter diagenesis in carbonate precipitation within a marine deposit

宮川 和也; 石井 英一; 廣田 明成*; 小松 大祐*; 池谷 康祐*; 角皆 潤*

Applied Geochemistry, 76, p.218 - 231, 2017/01

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2016.11.001

炭酸塩はその形成時に、地下水水質の変遷履歴などの古水理地質情報を記録している可能性があり、地下に形成された炭酸塩脈は、過去の環境の変遷を知る手掛かりになる。本研究では、北海道北部の新第三系海成堆積岩である声問層と稚内層中に見られる炭酸塩脈の産状のコントラストについて、炭酸の供給源の観点からその成因を検討した。炭酸塩脈は、珪藻質泥岩の声問層中にはほとんど見られないが、珪質泥岩の稚内層中には見られる。地下水中に溶存している多量のメタンは微生物活動による二酸化炭素還元反応によって形成されていることが、同位体比分析の結果から分かった。岩盤中の全有機物量は、声問層では深度の増加とともに小さくなるが、稚内層では深度によらず一定であることが分かった。これはこれらの地層境界が、有機物の続成作用区分としてダイアジェネシス期からカタジェネシス期への変化点に相当することを示唆しており、ガスや炭酸塩の炭素同位体比もまた、稚内層中では深度とともに急に重くなっていることが分かった。以上のことから、次のような炭酸塩脈の形成プロセスが考えられる。有機物の続成作用があまり進んでいない声問層では、微生物により有機物が分解され、二酸化炭素が地下水中に供給される。一方で、声問層と比較した時に、稚内層では続成作用が進んでおり、有機物が比較的分解されにくい。このため、メタン生成反応に伴う炭酸の消費が補われることがないため、同時に炭酸塩脈が形成されやすい環境であったことが推察された。

Effect of hydrocarbons on the efficiency of catalytic reactor of detritiation system in an event of fire

枝尾 祐希; 佐藤 克美; 岩井 保則; 林 巧

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(11), p.1831 - 1838, 2016/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2016.1164637

Detritiation system of a nuclear fusion plant is mandatory to be designed and qualified taking all the possible extraordinary situations in addition to that in a normal condition carefully into consideration. We focused on the change in efficiency of tritium oxidation of a catalytic reactor in an event of fire where the air accompanied with hydrocarbons, water vapor and tritium is fed into a catalytic reactor at the same time. Our test results indicated; (1) tritiated hydrocarbon produces significantly by reaction between tritium and hydrocarbons in a catalytic reactor; (2) there is little possibility of degradation in detritiation performance due to tritiated hydrocarbons produced in the catalyst reactor are combusted; (3) there is no possibility of uncontrollable rise in temperature of the catalytic reactor by heat of reactions; and (4) saturated water vapor enables to poison the catalyst temporarily and degrades the detritiation performance. Our investigation indicated a saturated water vapor condition without hydrocarbons would be the dominant scenario to determine the amount of catalyst for the design of catalytic reactor of the detritiation system.

Diffusion and adsorption of uranyl ion in clays; Molecular dynamics study

有馬 立身*; 出光 一哉*; 稲垣 八穂広*; 河村 雄行*; 舘 幸男; 四辻 健治

Progress in Nuclear Energy, 92, p.286 - 297, 2016/09

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2016.03.006

ウラニルイオン(UO)の拡散・吸着挙動は、放射性廃棄物処分の性能評価において重要である。溶液中のUO, K, CO, Cl, HOの拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。UOの拡散係数が最小であり、HOの自己拡散係数の26%であった。高濃度の炭酸イオンを含む溶液中では、UOCOやUO(CO)の炭酸錯体として存在することが確認された。モンモリロナイト及びイライトと水溶液が共存する系におけるUOやKの吸着・拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。分配係数(Kd)は粘土鉱物の層電荷とともに増加し、UOのKdはKのKdよりも小さいと評価された。さらに、2次元方向での拡散係数は、吸着層では比較的小さく、高い層電荷をもつイライトでは極めて小さな値を示した。