Analysis of dissolved radionuclides trapped into corrosion products formed on carbon steel and the corresponding increase in radioactivity

青山 高士; 上野 文義; 佐藤 智徳; 加藤 千明; 佐野 成人; 山下 直輝; 大谷 恭平; 五十嵐 誉廣

Annals of Nuclear Energy, 214, p.111229_1 - 111229_6, 2025/05

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2025.111229

To elucidate the effect of dissolved radionuclides on corrosion of carbon steels and on formation of corrosion products of carbon steel, corrosion tests and imaging plate analysis were conducted. Carbon steel samples immersed in 10 mM NaCl containing Sr and Cs were analyzed using an imaging plate. As a result, the distribution of Sr or Cs in the corrosion products formed on carbon steel was successfully visualized. Furthermore, the radioactivity of the corroded specimens was calculated from calibration curves prepared using a Sr standard.

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2024-011, 121 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-011.pdf:5.42MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。福島第一原子力発電所のコンクリート構造物の廃止措置では、廃棄物量や濃度を推計することが重要となる。本研究は、コンクリート部材における汚染濃度分布の定量予測を目的としている。コンクリート中の放射性核種の移動には、使用材料(セメント種類、骨材)、状態変化(ひび割れ、乾燥・炭酸化)、放射性核種との接触状態(冷却水と海水の混合、汚染水の濃度変化)等が影響を及ぼす。本研究では、実環境を考慮した放射性核種の浸透状況の推定に向けて、以下を実施した。経年変化したコンクリートの状態を数値解析上で再現するため、乾燥、再吸水によって生じる変形および水分移動に関するデータを取得した。並行して、剛体バネモデルを用いて、コンクリートの材齢変化および温度・水・応力条件を考慮できる、ひび割れの分布を計算する数値解析手法を開発した。コンクリートマトリクスへの長期的な核種の浸透挙動を評価するため、C-A-S-H系におけるCsやSrの収着に関するデータを取得し、熱力学的相平衡を考慮する多元素移動モデルに基づく、イオン浸透予測手法を構築した。構造的および化学的に変化したコンクリートへの放射性核種の浸透挙動を評価するために、ひび割れを有するコンクリートを事故後の汚染水組成相当の溶液に浸漬し、Cs、Srの浸透状況をオートラジオグラフィにより評価した。

Current status of high temperature gas-cooled reactor development in Japan

永塚 健太郎; 野口 弘喜; 長住 達; 野本 恭信; 清水 厚志; 佐藤 博之; 西原 哲夫; 坂場 成昭

Nuclear Engineering and Design, 425, p.113338_1 - 113338_11, 2024/08

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113338

高温ガス炉は固有の安全性を有し、二酸化炭素を排出することなく大量の水素や高温の熱供給が可能なことから、産業分野の脱炭素化に貢献できる。本報では、原子力機構で進めるHTTR(高温工学試験研究炉)を利用した炉心強制冷却喪失(LOFC)試験等の研究開発成果に加え、現在設計を進めるHTTRを用いた水素製造実証試験(HTTR-熱利用試験)の計画を紹介する。加えて、2030年代後半の運転開始に向け、基本設計が進められている高温ガス炉実証炉計画を紹介する。

Multi-aspect characterization of low-temperature tempering behaviors in high-carbon martensite

Zhang, Y.*; 丸澤 賢人*; 工藤 航平*; 諸岡 聡; Harjo, S.; 宮本 吾郎*; 古原 忠*

ISIJ International, 64(2), p.245 - 256, 2024/01

https://doi.org/10.2355/isijinternational.ISIJINT-2023-251

As-quenched martensite in carbon steels needs to be tempered to restore its ductility and toughness for practical applications. During tempering of martensite, microstructural evolutions induced by a series of reactions relevant to carbon diffusion is known to occur. In this study, multi-aspect characterization using advanced techniques such as in-situ neutron diffraction, transmission electron microscopy and three-dimensional atom probe tomography, was performed to investigate the changes in tetragonality, physical properties, microstructure and solute carbon content in high-carbon martensite, with an aim to clarify its low-temperature tempering behaviors. A binary alloy with a chemical composition of Fe-0.78 mass%C was austenitized and quenched to prepare the as-quenched martensite, followed by tempering in continuous heating at different heating rates. It was found that various reactions occurred sequentially during tempering, starting from the structure modulation generated by carbon clustering in the 0th stage, then followed by the precipitation of metastable -carbide particles on linear features in the 1st stage, towards the later decomposition of retained austenite and precipitation of cementite in the 2nd and 3rd stages, respectively. After analyzing the experimental results, the solute carbon content in martensite tempered under various conditions was found to be in good agreement with that estimated from the lattice volume expansion, whereas the evaluation based on the tetragonality might lead to some underestimation of the solute carbon content in martensite tempered at high temperatures.

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2236104

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO surface oxide of UO pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO and UO(CO)) leading to different rates of reduction and precipitation.

Synergistic effect of aluminum lactate and sodium molybdate on freshwater corrosion of carbon steel under irradiation

大谷 恭平; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣

Corrosion, 79(11), p.1277 - 1286, 2023/11

https://doi.org/10.5006/4386

A novel corrosion inhibitor of carbon steel in fresh water using Al lactate was proposed and its corrosion-inhibition mechanism was investigated. 0.75 mM Al lactate and 0.25 mM sodium molybdate were the most inhibitive to the corrosion of carbon steel in 3 mM NaCl. Al and MoO in solution formed the metal cation layer on carbon steel with few defects, and the layer did not contain Fe. The metal cation layer on carbon steel inhibited both the cathodic oxygen reduction reaction and anodic iron dissolving reaction and thus enhances the corrosion protection of carbon steel in fresh water.

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-057, 98 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-057.pdf:8.5MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、原子炉建屋内の鉄筋コンクリート部材における汚染濃度分布定量予測データベース構築を目的としている。令和3年度は、コンクリートのメソスケールのひび割れ挙動を評価するため、モルタルの乾燥、再吸水によって生じる変形および水分移動に関するデータを取得した。並行して、剛体バネモデルを用いて、コンクリートの材齢変化および温度・水・応力条件を考慮できるプログラムの開発を進めた。コンクリートマトリクスへの長期的な核種の浸透挙動を評価するため、収着に関するデータ取得および数理モデルの構築を行った。ひび割れを介したコンクリートへの核種の浸透挙動を評価するために、ひび割れ幅の異なるモルタル試験体に対する、事故直後の冷却水相当濃度でのCs、Srの浸透状況をオートラジオグラフィにより評価した。さらに、模擬ひび割れを導入したコンクリート試料を用意した。また、核種のコンクリートマトリクスへの浸透挙動を調べるため、セメントペースト試験片の長期浸漬試験を開始するとともに、骨材、塗料、鉄筋に対する核種の分配比を測定した。

J-PARCにおける高エネルギー陽子入射核破砕反応による核種生成断面積の測定

中野 敬太; 松田 洋樹*; 明午 伸一郎; 岩元 大樹; 竹下 隼人*; 前川 藤夫

JAEA-Research 2021-014, 25 Pages, 2022/03

JAEA-Research-2021-014.pdf:2.1MB

加速器駆動核変換システム(ADS: Accelerator-Driven transmutation System)の開発に資するデータとして、Be, C, Al, Sc, V標的に対する高エネルギー陽子入射反応による核種生成断面積の測定を行った。得られた実験値は最新の核反応モデルによる計算値や評価済み核データライブラリの値と比較を行い、その再現性について議論を行った。

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2021-047, 127 Pages, 2022/01

JAEA-Review-2021-047.pdf:5.57MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究の目的は、原子炉建屋内の鉄筋コンクリート部材における汚染濃度分布定量予測データベース構築である。令和2年度は、3.1節でメソスケールのひび割れ挙動を評価するためのデータ取得を目的に、試験体の作製および治具の開発等の測定準備、評価手法の確認、予備試験を実施した。また、剛体バネモデルを用いて、水和過程から極厚部材の応力・ひび割れを追随できる数値解析手法の枠組みを開発した。3.2節では、コンクリート部材における長期的な核種の浸透挙動評価を行うためのデータ取得および境界条件、ひび割れ試験体作製方法の検討を行った。3.3節では、事故後の物質濃度相当の条件でCsとSrがひび割れたコンクリートに浸透する状況をイメージングプレートにより可視化する準備を行った。また、核種のコンクリートへの浸透挙動を調べるため、汚染水とコンクリートの接触に関する情報調査、長期浸漬の予察試験を実施した。

溢水した高性能容器内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーの作製と特性評価

堀田 拓摩; 山岸 功; 永石 隆二; 柏谷 龍之介*

JAEA-Technology 2021-012, 34 Pages, 2021/07

JAEA-Technology-2021-012.pdf:2.1MB
JAEA-Technology-2021-012(errata).pdf:0.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所における多核種除去設備(Advanced Liquid Processing System; 以下「ALPS」という。)および増設多核種除去設備(Improved ALPS)の前処理設備から発生する炭酸塩沈殿物を主とする廃棄物(以下「炭酸塩スラリー」という。)は高性能容器(High Integrity Container; 以下「HIC」という。)に格納されている。このHIC内において、水の放射線分解により発生した水素ガスの炭酸塩スラリー内での保持および、それに伴う容積増加が原因と推定される上澄み水のHIC外部への漏えい事象(溢水)が発生した。この溢水の発生が確認された当時に保管されていた大部分のHICにおいて、外部への溢水は観察されていない。このことはHIC内炭酸塩スラリー自体の性状や気泡の保持特性の理解が溢水発生条件を明らかにする上で重要であることを示唆している。そこで本研究では、溢水したHIC内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーを作製し、その炭酸塩スラリーの非放射性条件下での性状および気泡の保持特性を明らかにすることを目的とした。まず、溢水が発生した炭酸塩スラリーの組成を模擬するために、溢水した炭酸塩スラリーが調製された当時のALPS運転条件を調査し、炭酸塩スラリーの主要元素であるマグネシウムとカルシウムの比率を変えた5つの原水を調製した。これら原水から炭酸塩等を沈殿させ、実機ALPSと同じクロスフローフィルタ方式を用いて模擬炭酸塩スラリーを作製した。次に、作製した炭酸塩スラリーの化学分析を実施した。また、沈降試験を実施して沈降層の密度(以下「沈降密度」という。)、降伏応力を測定した。最後に、沈降層への気泡注入試験を実施し、炭酸塩スラリー内部での気泡保持/放出特性について検討した。模擬炭酸塩スラリーは原水組成のカルシウム含有率が高いほど沈降密度が高くなることが分かった。そして、沈降密度が高い模擬炭酸塩スラリーでは沈降層の降伏応力が高く、注入した気泡を保持しやすい傾向が観察された。これらのことから、溢水したHIC内炭酸塩スラリーを模擬するためには原水組成に関する情報が重要であり、また、スラリー内での気泡の保持状況には炭酸塩スラリーの密度が影響を及ぼすことを明らかにした。