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論文

An Experimental investigation for atmospheric effects on Cs chemisorption onto stainless steel

中島 邦久; 鈴木 恵理子; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.168 - 170, 2018/11

軽水炉シビアアクシデント(SA)時には、化学吸着と呼ばれるセシウム(Cs)蒸気とステンレス鋼との高温化学反応により、有意量のCsが圧力容器内表面に付着している可能性がある。この化学吸着挙動は、温度や雰囲気の影響を受けることが知られているが、詳細は不明である。本研究においては、福島第一原子力発電所事故のような多様な条件下での挙動評価に資するため、水蒸気と水素の混合ガス下でのCs化学吸着挙動を実験的に調べた。その結果、水蒸気を含む雰囲気中でのステンレス鋼へのCs吸着量は、水蒸気を含まない場合よりも大きくなることが分かった。この原因として、化学吸着による生成物からのCsの再蒸発の可能性が考えられた。

論文

Prediction of chemical effects of Mo and B on the Cs chemisorption onto stainless steel

Di Lemma, F. G.; 山下 真一郎; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Energy Procedia, 127, p.29 - 34, 2017/09

 パーセンタイル:100

シビアアクシデント時における炉内のステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着挙動に関して、Csと化合物を形成すると考えられるモリブデン(Mo)及びホウ素(B)の影響を評価した。化学平衡計算を用いてCs化学吸着により生成される化合物の安定性を評価し、Mo及びBの影響を予測した。Moが存在する場合、一部はCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$として吸着する可能性が示された。一方、Cs化学吸着に与えるBの影響は小さいことが示された。以上の予測結果より、今後の研究においてMoの影響に対する考慮が必要であることがわかった。

論文

Experimental investigation of the influence of Mo contained in stainless steel on Cs chemisorption behavior

Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 484, p.174 - 182, 2017/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.09(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント(SA)時における化学吸着現象は、原子炉反応容器内でのFPの沈着挙動に影響すると予想される。本論文では、Cs化学吸着に対するモリブデンの影響について研究した結果を報告する。モリブデンは、SUS316の構成元素のひとつである。SUS316を用いた実験では、SUS304で見つかったCsFeSiO$$_{4}$$のほかにCs-Mo化合物が生成することが分かった。さらに、化学吸着物の高温安定性を調べるための試験では、Cs-Mo化合物が再蒸発することが分かった。そのため、このCs-Mo化合物については、SA時のソースターム評価において、放射性物質の遅発的な放出源になりうると考えられた。

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

論文

Size dependence in adsorption on model surfaces

Erkoc, S.*; Bastug, T.*; 平田 勝; 館盛 勝一

Chemical Physics Letters, 321(3-4), p.321 - 327, 2000/04

 パーセンタイル:100

密度汎関数法を用いて表面反応を解析するためには、クラスターサイズと電子状態の関連を明らかにしておく必要がある。本研究では、リチウム金属(001)表面に酸素原子を配置し、酸素上の有効電荷及び酸素原子の結合エネルギーのサイズ依存性を調べた。その結果、リチウム原子20個で構成されるクラスター以上では、酸素原子の有効電荷のサイズ依存性がなくなることが明らかになり、表面反応解析のためのクラスターモデルとして最適であることがわかった。

論文

Bonding, structure and magnetism of physisorbed and chemisorbed O$$_{2}$$ on Pt(III)

W.Wurth*; J.Stoehr*; P.Feulner*; X.Pan*; K.R.Bauchspiess*; 馬場 祐治; D.Menzel*

Physical Review Letters, 65(19), p.2426 - 2429, 1990/11

 被引用回数:208 パーセンタイル:2.2(Physics, Multidisciplinary)

白金(III)面に物理吸着、化学吸着した酸素分子の結合状態、立体構造及び磁気的性質を放射光を用いたX線吸着端微細構造(NEXAFS)により調べた。物理吸着、化学吸着いずれの場合も、O$$_{2}$$分子は表面に平行に吸着していることがわかった。化学吸着では、$$pi$$軌道と表面の相互作用が強いため、0-0間の原子間距離が、物理吸着酸素に比べ約0.16$AA$長いことが明らかとなった。

論文

Sorption mechanisms of tritium on the surface of borosilicate glass

佐伯 正克; 平林 孝圀

Radiochimica Acta, 35, p.233 - 238, 1984/00

ホウケイ酸ガラス表面へのトリチウムの吸着機構を、吸着させるトリチウムガスと脱離してくるトリチウムガスの同位体組成変化を追跡することにより調べた。分子状とリチウム(HT,DT及びT$$_{2}$$)の吸着は物理吸着と化学吸着の2様式で起る。化学吸着の機構は2つの化学反応により説明し得た。すなわち、表面に存在する水酸基の軽水素とトリチウム原子の交換反応と、SiO$$_{2}$$結合のSiT及びSiOT基への部分的還元反応である。これらの過程にはトリチウム自身の$$beta$$線が影響しており、トリチウムの吸着を促進している。物理吸着成分はガラス内部まで深く侵入する。分子状トリチウムノ一部はその分子状態を保ったまま、ガラスを透過すると考えられる。

口頭

On the chemisorption of Cs onto stainless steel structural material

山下 真一郎; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 永瀬 文久

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント条件におけるセシウム(Cs)のステンレス(SS)鋼への化学吸着挙動について、化学平衡計算により検討した。文献レビューにより、SS鋼へのCs吸着の結果、Cs-Cr-O及びCs-Si-O系化合物が生成されることが分かった。酸素ポテンシャルをパラメータとしてCs含有化合物の安定性を評価したところ、Cs-Cr-Oについては限定された条件のみで存在する一方、Cs-Si-O化合物は幅広い条件下で安定であることが分かった。また、ホウ素が存在する場合Cs-B-O蒸気を形成し、Cs-Si-O化合物の生成を抑制する可能性があることが分かった。

口頭

Microstructural study of Cs-chemisorbed stainless steel

Di Lemma, F. G.; 山下 真一郎; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 永瀬 文久

no journal, , 

本研究では、シビアアクシデント時の挙動を模擬するために雰囲気制御された条件下で、セシウムにより腐食したステンレス鋼試料の表面分析結果を報告する。本研究の目的は、セシウム化学吸着物の特性や化学吸着メカニズムに関する基礎的知見を得ることである。実験結果より、セシウムとケイ素との高い親和性と、生成した化合物濃度が温度とともに低下することが分かった。

口頭

シビアアクシデント時におけるセシウムの構造材への化学吸着挙動評価,5; 微細組織分析の進捗

Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦; 永瀬 文久

no journal, , 

本研究では、Cs化学吸着された異なるステンレス鋼(304鋼および改良型316鋼)の微細組織を比較した結果について報告する。分析の結果、ステンレス鋼中に含まれる微量元素(SiあるいはMo)によってCs吸着物の特性が異なるなど、Cs化学吸着挙動は影響を受けることが分かった。

口頭

Experimental studies on Cs chemisorption on reactor structural materials and their behaviour at high temperature

鈴木 恵理子; Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント(SA)時において圧力容器構造材へ吸着したセシウム(Cs)化合物の再蒸発挙動を明らかにするためにCsが吸着した異なるステンレス鋼の1000$$^{circ}$$Cでの再加熱実験及び微細組織観察を行った。鋼材にMoが含まれる場合、Cs-Fe-Si-O化合物に加え、Cs-Mo-O化合物が表面層に生成され、1000$$^{circ}$$CにおいてはCs-Fe-Si-O化合物よりも再蒸発しやすいことが示された。

口頭

FP chemistry in a high temperature region of LWR under a severe accident, 7; Surface analyses of Strontium compounds chemisorbed onto Stainless steel 304

Afiqa, B. M.; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*; 山中 伸介*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故時の海水注入等条件においては、ストロンチウム(Sr)は揮発性の化合物を生成することから、燃料からの放出促進が生じる可能性がある。これらの揮発性のSr蒸気種はステンレス鋼(SS)と高温で化学反応する可能性があることから、炉内のSr分布を評価する上で化学吸着挙動は重要である。そこで、海水注入により生成したと考えられるSrCl$$_{2}$$蒸気種のSS304への化学吸着挙動を明らかにするため、化学吸着再現実験を実施し、SS304表面に生成した化合物を分析した。この結果、安定なSr-Si-O化合物がSS304表面に形成していることが分かった。

口頭

Cesium chemisorption behavior onto stainless steel at temperatures higher than 1073 K

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

原子炉圧力容器(RPV)の上部に局在した放射性セシウム(Cs)の放射線は、特に、燃料デブリの取出しをRPVの上部からアクセスする方法で行う場合、大きな懸念材料の一つになっている。RPV内のCs分布を推定するためにCs化学吸着モデルが開発され現行のシビアアクシデント解析コードに組み込まれているが、この化学吸着モデルでは正確に実験結果を再現することができていない。本研究では、Cs化学吸着挙動に影響を与える主要な因子を明らかにし、これらの因子を考慮したCs化学吸着モデルを構築した。その結果、本モデルでは、我々の実験結果だけでなく既存の化学吸着モデルを構築する際に用いた実験結果もうまく再現できることが分かった。

口頭

Comparative study of Cs silicates properties between DFT calculation and experimental data

Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 中島 邦久; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*; Do, Thi Mai Dung*; 逢坂 正彦

no journal, , 

Cesium (Cs) chemisorption model has been developed for estimation of Cs distribution in the reactor pressure vessels of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. This model treats the chemical features of the Cs chemisorption process, which requires accurate thermodynamic data for the Cs chemisorbed compounds. For this purpose, we compared thermodynamic properties of major formed/predicted Cs silicates, Cs-(Fe)-Si-O, obtained from DFT calculations with ones from experimental data to mutually estimate the accuracy of both methodologies. As the results, a great accordance is found for the thermodynamic assessment of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$ and CsFeSiO$$_{4}$$ substances from all sources.

口頭

Chemical interaction between Sr compounds and Zircaloy

Afiqa, B. M.; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故においては、Srは揮発性SrCl$$_{2}$$を生成し、燃料からの放出が促進され、またSrとジルカロイ等の炉内構造材が化学反応を生じた可能性がある。そこで、このような化学挙動を解明するため、生成した可能性のあるSr化合物とジルカロイとの化学的相互作用を調査した。この結果、SrCl$$_{2}$$は1273Kではジルカロイと直接反応しないことがわかった。

口頭

High temperature chemical reaction of strontium vapor species with Stainless steel

Afiqa, B. M.; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故時に海水注入されたことによりストロンチウム(Sr)は揮発性の化合物を生成し、燃料からの放出が促進された可能性がある。これらの揮発性のSr蒸気種はステンレス鋼(SS)と高温で化学反応する可能性があることから、炉内のSr分布を評価する上で化学吸着挙動は重要である。そこで、海水注入により生成したと考えられるSrCl$$_{2}$$蒸気種のSS304への化学吸着挙動を明らかにするため、化学吸着再現実験を実施し、SS304表面に生成した化合物を分析した。この結果、安定なSr-Si-O化合物がSS304表面に形成していることが分かった。

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