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論文

Thorium oxide dissolution in HNO$$_{3}$$-HF mixture; Kinetics and mechanism

Simonnet, M.; Barr$'e$, N.*; Drot, R.*; Le Naour, C.*; Sladkov, V.*; Delpech, S.*

Radiochimica Acta, 107(4), p.289 - 297, 2019/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This paper is an attempt to find out thorium oxide dissolution mechanism in HNO$$_{3}$$-HF mixture. In a previous paper, several parameters effects on thorium oxide dissolution have been described, with specific focus on hydrofluoric acid effect, which can lead to an increase of the dissolution rate if present in small amount, but precipitates as ThF$$_{4}$$ at higher content. Based on this previous study, experimental data were fitted using several dissolution models in order to find out the best one. Finally, a revisited model based on literature and considering the ThF$$_{4}$$ formation was proposed. It describes the main steps of dissolution and is able to fit the experimental data for a wide range of solution compositions. This point is crucial since it allows considering an extrapolation of the established model to not-yet-studied conditions.

論文

Flow-accelerated corrosion of type 316L stainless steel caused by turbulent lead-bismuth eutectic flow

Wan, T.; 斎藤 滋

Metals, 8(8), p.627_1 - 627_22, 2018/08

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

In this study, an LBE loop referred to as JLBL-1 was used to experimentally study the behavior of 316L SS when subjected to FAC for 3000 h under non-isothermal conditions. An orifice tube specimen, consisting of a straight tube that abruptly narrows and widens at each end, was installed in the loop. The specimen temperature was 450 centigrade, and a temperature difference between the hottest and coldest legs of the loop was 100 centigrade. The oxygen concentration in the LBE was less than 10$$^{-8}$$ wt.%. The Reynolds number in the test specimen was approximately 5.3$$times$$10$$^{4}$$. The effects of various hydrodynamic parameters on FAC behavior were studied with the assistance of computational fluid dynamics (CFD) analyses, and then a mass transfer study was performed by integrating a corrosion model into the CFD analyses. The results show that the local turbulence level affects the mass concentration distribution in the near-wall region and therefore the mass transfer coefficient across the solid/liquid interface. The corrosion depth was predicted on the basis of the mass transfer coefficient obtained in the numerical simulation and was compared with that obtained in the loop; the two results agreed well.

論文

Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.06(Chemistry, Physical)

モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度($$R_{rm A}$$)のOH$$^{-}$$活量(a$$_{rm OH}$$-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、$$R_{rm A}$$=10$$^{4.5}$$ (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.3}$$ e$$^{-55000/RT}$$と定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: $$R_{rm A}$$=3500 (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.4}$$ e$$^{-51000/RT}$$よりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH$$^{-}$$活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa$$_{rm OH}$$-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 1 Review of research into the effects of $$alpha$$-radiation on the spent nuclear fuel, canisters and outside canisters

北村 暁; 高瀬 博康*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.1 - 18, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:89.58(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。安全評価における$$alpha$$線による影響に特に注目し、本研究では使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における$$alpha$$線の影響に関する研究をレビューした。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America

北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:89.58(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における$$alpha$$線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。

論文

Experimental and modeling study on long-term alteration of compacted bentonite with alkaline groundwater

山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00

 被引用回数:29 パーセンタイル:28.42(Geosciences, Multidisciplinary)

モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。

論文

プラズマ溶融処理した非金属廃棄物のマイクロ波加熱装置を用いる迅速溶解法

原賀 智子; 亀尾 裕; 中島 幹雄

分析化学, 55(1), p.51 - 54, 2006/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:82.96(Chemistry, Analytical)

非金属放射性廃棄物をプラズマ溶融処理して製作される溶融固化体の放射化学分析を行うためには、比較的多量の試料を溶液化する必要がある。本報告では、溶融固化体試料を効率的に溶液化するために、マイクロ波加熱装置を用いる迅速溶解法を検討した。従来のホットプレートのみによる外部加熱法では、一容器あたり溶液化可能な溶融固化体試料は0.1g程度であったが、マイクロ波加熱法を適用することにより、試料1gをより短時間に溶液化できるようになった。これにより、溶解操作の所要時間は1/10以下に短縮され、溶融固化体試料に対する迅速溶解法を確立することができた。また、リファレンスとして高炉スラグを用いて、マイクロ波加熱を適用した溶解法の妥当性を確認した。

論文

Study on electrolytic reduction of pertechnetate in nitric acid solution for electrolytic extraction of rare metals for future reprocessing

朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12

将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと$$pm$$0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。

論文

Comparison of the corrosion behavior of austenitic and ferritic/martensitic steels exposed to static liquid Pb-Bi at 450 and 550 $$^{circ}$$C

倉田 有司; 二川 正敏; 斎藤 滋

Journal of Nuclear Materials, 343(1-3), p.333 - 340, 2005/08

 被引用回数:44 パーセンタイル:4.54(Materials Science, Multidisciplinary)

加速器駆動核変換システムで使用される液体鉛ビスマス中での腐食挙動に及ぼす温度と合金元素の影響を明らかにするため、種々の鋼材を用いて、3000hの静的腐食試験を実施した。腐食試験は450$$^{circ}$$C及び550$$^{circ}$$Cの飽和酸素濃度の液体鉛ビスマス中で行った。この条件では、両方の温度で鋼材表面に酸化膜が形成した。450$$^{circ}$$Cでは鋼材中のCr量の増加とともに、腐食深さは減少した。450$$^{circ}$$Cでは、オーステナイト系ステンレス鋼でNiやCrの明らかな溶解は認められなかった。550$$^{circ}$$Cでは、JPCAや316ssでNi及びCrの溶解が起こり、厚いフェライト層が形成した。その結果、これらのオーステナイト系ステンレス鋼の腐食深さは大きくなった。Si添加鋼は形成した緻密な保護酸化膜がNiやCrの溶解を防ぎ、550$$^{circ}$$Cでも優れた耐食性を示した。

報告書

核燃料調製設備の運転記録

石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。

論文

Electrochemical behaviors of PuN and (U, Pu)N in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 加藤 徹也*; 岩井 孝; 荒井 康夫; 山下 利之

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.456 - 460, 2005/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.36(Chemistry, Multidisciplinary)

773KでのUCl$$_{3}$$及びPuCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶溶融塩中におけるPuN及び(U, Pu)Nの電気化学的挙動をサイクリックボルタンメトリーにより検討した。PuN及び(U, Pu)Nの溶解はAg/AgCl参照電極に対して-1.0V付近で生じた。UNの平衡電位はPuNのそれに比べて約0.15V正側で現れるので、PuN及び(U, Pu)Nの静止電位は約0.15V負側の値を示す。(U, Pu)Nを作用電極として用いてサイクリックボルタモグラムを測定した場合、UNの場合と同様に-0.4V以上の電位領域で正電流の急激な増大が観察された。また、波形は明確ではないが、(U, Pu)Nの場合には2つの陽極電流波が現れた。このことは、(U, Pu)Nは固溶体を形成していても、UN及びPuNが別々に溶解することを意味している。

論文

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.24(Nuclear Science & Technology)

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

論文

Main results of static and dynamic corrosion tests in oxygen-saturated liquid lead-bismuth

倉田 有司; 菊地 賢司; 斎藤 滋; 二川 正敏; 佐々 敏信

FZKA-6876, p.190 - 198, 2003/12

MEGAPIE(Megawatt Pilot Experiment)の技術開発会議での報告がFZKのレポートとしてまとめられたものである。静的腐食試験では、ガス拡散法によって作られたAl表面処理層が液体鉛ビスマスに対する耐食性を示すのに対し、液体浸漬法よって作られたAl表面処理層は激しい腐食を受けることがわかった。また、550$$^{circ}$$Cでの腐食でオーステナイト系ステンレス鋼はNi及びCrが溶解し、フェライト化,鉛ビスマスの浸透が起こることが示された。ループ腐食試験では450$$^{circ}$$Cの高温部での主要元素の溶解と400$$^{circ}$$Cの低温部でのFe-Crの析出,酸化鉛の沈着が起こり、電磁ポンプの鉛ビスマス流路の狭隘化が生じた。鉛ビスマスループにおいて、フィルターの設置,電磁ポンプ流路の拡大,腐食試験体の内面研磨は、ループの運転に好影響をもたらした。

論文

Research committee on Ruthenium and Technetium Chemistry in PUREX System, Organized by the Atomic Energy Society of Japan

松本 史朗*; 内山 軍蔵; 小沢 正基*; 小林 康利*; 白土 克之*

Radiochemistry, 45(3), p.219 - 224, 2003/05

湿式再処理技術として商用再処理施設で採用されているPUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学挙動について概説する。特に、PUREXシステム溶液系におけるテクネチウムの原子価状態,酸化還元反応,TBP(リン酸トリブチル)分配挙動,工程内移行挙動などについて述べる。なお、本報告は日本原子力学会研究専門委員会「PUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学」の活動成果の一部をまとめたものである。

論文

Applicability of a model predicting iodine-129 profile in a silver nitrate silica-gel column for dissolver off-gas treatment of fuel reprocessing

峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 萩谷 弘通*; 内山 軍蔵

Separation Science and Technology, 38(9), p.1981 - 2001, 2003/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:43.32(Chemistry, Multidisciplinary)

銀シリカゲル(以下Ag-Sと略)カラム内のヨウ素-129分布を予測する数学モデルの適用性を44,000MWdt$$^{-1}$$までの燃焼度の使用済燃料の溶解時に発生する実際のオフガスを用い検討した。モデルによって予測されたヨウ素-129の分布は実験で得られた分布とよく一致した。このモデルは使用済燃料溶解時のオフガス処理のため423Kで運転されるAg-Sカラムにおけるヨウ素分布予測に有効であることが示唆された。また、この予測で用いた有効拡散係数やラングミュア係数の値は、オフガス中のNO$$_{2}$$濃度が1%程度まで使用可能であると考えられた。

報告書

銀媒体電解酸化法を用いたMOX溶解基礎試験

梅田 幹; 中崎 正人; 木田 孝; 佐藤 賢二; 加藤 忠仁; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2003-024, 23 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-024.pdf:0.98MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、定常臨界実験装置(STACY)で用いる硝酸プルトニウム溶液燃料の調製のため、銀媒体電解酸化法を用いたMOX粉末の溶解を計画している。銀媒体電解酸化法は、酸化力の強いAg(II)イオンを用いて二酸化プルトニウムなどを溶解する手法であり、硝酸には難溶性のMOXの溶解に対しても有効な手法であると考えられる。本報は、NUCEFのMOX溶解設備への銀媒体電解酸化法の適用にむけて、同法によるMOX粉末の溶解速度,溶解液組成等の確認のため,約100gのMOX粉末を用いたビーカー規模の溶解基礎試験の結果についてまとめたものである。試験結果より、STACYに用いる予定のMOX粉末は銀電解酸化法により完全に溶解できることを確認した。また溶解液については、NO$$_{2}$$ガス通気によりPu(VI)イオンを完全に4価に還元できることを確認した。

報告書

銀媒体電解酸化法によるMOX溶解シミュレーションコードの開発(受託研究)

木田 孝; 梅田 幹; 杉川 進

JAERI-Data/Code 2003-001, 29 Pages, 2003/03

JAERI-Data-Code-2003-001.pdf:6.34MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、臨界実験で使用する硝酸プルトニウム溶液を調製するために、銀媒体電解酸化法によるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の溶解を計画している。この溶解運転の支援のために、MOX溶解シミュレーションコードの開発を行なった。本報は、開発したシミュレーションコードの概要、実験データとの比較及び溶解速度に及ぼすMOX粉末溶解パラメータについてまとめたものである。本コードは、Ag$$^{2+}$$によるPuO$$_{2}$$粉末溶解に対するZundelevichのモデルに基づいて作成し、Ag$$^{2+}$$の収支式に亜硝酸による影響を加えるとともに、MOX粉末の表面積は粒径分布により算出する方式を採用した。また、コードの妥当性を確認するために、実験データとの比較を行なった。この結果、本コードにおいて溶解速度定数等のパラメータに適切な値を用いることで、溶解挙動を良く模擬できることを確認した。また、溶解速度に及ぼす影響が最も大きいパラメータは、MOX粉末粒径であることが判明した。

論文

Behavior of simulated spent fuel in subcritical water

峯尾 英章; 鈴木 公; 森田 泰治

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.334 - 338, 2003/00

使用済燃料から核分裂生成物(FP)を抽出溶媒等を全く用いずに分離する方法として亜臨界水を用いる方法を検討した。二酸化ウランに燃焼度45,000MWdt$$^{-1}$$に見合う量のFP元素(Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Ba, La, Ce, Pr, Nd及びSm)酸化物を含む12.728gの模擬使用済燃料を、核分裂性物質金属成分の模擬として52mgのMo-Ru-Rh-Pd合金とともに10mlの反応容器に装荷し、亜臨界水を通過させた。亜臨界水の温度は523, 573, 623及び663Kで圧力は29MPaである。溶解量は温度が上昇するとともに減少した。523Kにおいて、Ba, Mo及びPrは5%以上が溶解し、SrやRhは1%程度が溶解した。Zrの溶解率は0.3%程度であった。その他のランタノイド(La, Ce, Nd及びSm)は0.1%溶解しウランと同程度であった。この結果から亜臨界水により使用済燃料のFPの一部の分離が可能であることが示唆された。今後、より小さな粒径での試験を実施する。

報告書

低温プラズマ存在下における被覆管材の水素透過挙動の評価

小河 浩晃*; 木内 清

JAERI-Research 2002-037, 48 Pages, 2002/12

JAERI-Research-2002-037.pdf:2.57MB

革新的軽水炉燃料被覆管材の長期健全性にかかわる水素-金属相互作用に関する基礎検討として、原研開発材25Cr-35Ni系合金とNbライナー材、及び、比較材として従来被覆管仕様ステンレス鋼,現用軽水炉被覆管材ベース金属Zr、及びNiの5つの材料間の水素透過挙動の違いを、放射線励起効果の観点から基礎評価した。RF駆動型低温プラズマ源を用いた励起水素透過試験装置を整備して、同一水素分圧で低温プラズマと熱平衡の水素透過の温度依存性及び電場のバイアス効果等を解析した。低温プラズマ励起による水素透過の促進傾向が全材料の中低温領域に見られ、約530K以下の低温側の水素透過挙動は水素-欠陥相互作用に伴い変化した。NbはZrのような水素化物脆化を生じずに多量に水素が固溶出来る水素ゲッター材としての適性が確認された。電場効果では、電子引き込み条件に依存した水素透過能の増大傾向を示し、表面直上の低速電子励起効果の重要性が確認された。水素溶解の新モデルを構築して材料間の励起水素透過の促進傾向の違いを評価した。

報告書

Nuclear criticality safety handbook, 2; English translation

臨界安全性実験データ検討ワーキンググループ

JAERI-Review 2001-028, 217 Pages, 2001/08

JAERI-Review-2001-028.pdf:10.04MB

「臨界安全ハンドブック」第1版(昭和63年刊行)に、「臨界安全ハンドブック改訂準備資料」(平成7年刊行)の内容を盛込んで、この第2版を作成した。第2版では、以下の2点を新規に追加した。(1)実際の化学プロセスが持つ安全裕度を溶解工程及び抽出工程に対するモデル計算の形で例示したこと。(2)臨界事故への対応として、臨界事故の評価方法及び臨界警報装置の設計・設置の考え方について記述したこと。また、臨界安全評価を行う際のモデル化について、均質と見なしてよい燃料粒径や、燃料濃度の不均一性の影響,燃焼度クレジットなど、これまでの研究成果を踏まえ、内容の充実を図った。さらに、第1版では、臨界条件データとその計算に用いられたJACSコードシステムの計算誤差評価結果との間に対応のとれていないものが一部含まれていたが、今回の改訂ではその整合を図った。この報告書は、1999年にJAERI1340として日本語で刊行した「臨界安全ハンドブック第2版」の英訳である。

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