マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2024-022, 59 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-022.pdf:4.27MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠であることに鑑み、本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明し得るマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和4年度には、マイクロ限外ろ過分離法を用いて金属酸化物ナノ粒子(TiO、CeO、ZrO、ZnO)の溶解特性を調べ、これら金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒(純水、硝酸、HO)との組み合わせによって、個々のナノ粒子の変性挙動は異なっており、特に、HO処理がナノ粒子の変性と溶解の促進を引き起こすことを見出した。また、金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒との衝突反応を観測できるマイクロデバイスを創出し、観察画像の輝度変化からナノ粒子の凝集速度を求めることに成功した。

UO dissolution in bicarbonate solution with HO; The Effect of temperature

McGrady, J.; 熊谷 友多; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 渡邉 雅之

RSC Advances (Internet), 13(40), p.28021 - 28029, 2023/09

https://doi.org/10.1039/D2RA08131H

使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUOが反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、HOによるUOの酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO表面におけるHOの反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO表面でのHOの反応機構が変化し、これによりUOの溶解速度が変化することが分かった。これは、UO表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。

An Experimental study on the degradation of UO/Fe(0) by bacteria

Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 高野 公秀; 大貫 敏彦; 香西 直文

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 2 Pages, 2022/10

福島第一原子力発電所の事故では、核燃料と原子炉内の構造材を主成分とする燃料デブリが形成され、大部分は原子炉格納容器内の水中に存在しており、地下水中に生息する微生物と相互作用を生じる可能性がある。燃料デブリの経年変化を評価するためには、微生物と燃料デブリとの相互作用の知識が不可欠である。本研究では、燃料デブリの重要な成分であるUOとFe(0)の粉末試料を作り、自然界に広く存在し、事故現場にも生息すると考えられる枯草菌(Bacillus subtilis)との相互作用を検討した。粉末試料と枯草菌を静置して時間的な変化を分析したうえで、枯草菌によってU(IV)とFe(0)の酸化溶解が促進されることを確認した。溶解したU(VI)の一部は、非晶質のFe(III)水酸化物と思われる鉄の沈殿物とともに沈殿していた。これらの結果から、微生物が燃料デブリの経年変化の促進に寄与する可能性が示唆された。

Dissolution and precipitation behaviors of zircon under the atmospheric environment

北垣 徹; 吉田 健太*; Liu, P.*; 菖蒲 敬久

npj Materials Degradation (Internet), 6(1), p.13_1 - 13_8, 2022/02

https://doi.org/10.1038/s41529-021-00214-0

Zircon's degradation due to reactivity with aqueous solutions renders it difficult to read past records. Therefore, the reactive behavior of zircon in various acid-base solutions was examined under normal temperature and pressure conditions. A piece of zircon mineral was immersed in three different solutions: 0.1M HCl (aq), ultrapure water, and 0.1M NaOH (aq). Consequently, the reaction was limited when zircon was immersed in ultrapure water. In the case of the zircon immersed in 0.1M HCl (aq), Zr precipitated on the surface after the dissolution of ZrSiO. In the zircon immersed in 0.1M NaOH (aq), dissolved Zr and Si precipitated on the surface in the early stages. Subsequently, the dissolution of ZrSiO formed a porous layer, and most dissolved Zr precipitated as new zircon crystals.

高レベル放射性廃液ガラス固化体の表面積の増加に関する調査及び評価; 地層処分性能評価のための割れによる表面積増加比及びその根拠等

五十嵐 寛

JAEA-Review 2020-006, 261 Pages, 2020/09

JAEA-Review-2020-006.pdf:4.42MB

本調査報告では、公開情報を対象に我が国の地層処分研究開発第2次取りまとめ(H12レポート)以降の諸外国の包括的性能評価報告書を中心として、ソースタームとしての核種溶出モデルにおけるガラス固化体の割れによる表面積増加比の設定値及びその根拠・背景の視点から調査した。また、海外の知見を参考に表面積増加に関する試験の日本の報告例に対する評価を試行した。調査文献から得られた知見に基づき、ガラス固化体の直径、ガラス固化体製造時の冷却条件、ガラス固化体への衝撃、地層処分場閉鎖後の水との接触等の環境条件等が、割れによる表面積増加比(又は割れ係数)に及ぼす影響について検討した。多くの国において、ガラス固化体の割れの要因はガラス固化体の製造, 輸送, 保管, 貯蔵など処分前管理の段階及び処分後の現象又は事象に起因するとされている。その影響は地層処分の性能評価における核種溶出モデルでも考慮されている。各国の核種溶出モデルにおける表面積増加比とその根拠等を概観し、各国の間の相違点及び共通点を整理するとともに、これまでに報告された表面積増加比の測定値と測定方法との関係及び測定方法の特性について考察した。また、各国の核種溶出モデルで設定されている表面積増加比の根拠としての表面積増加比の測定に用いられた測定方法を整理した。さらに、廃棄物管理工程の流れの中でのガラス固化体の割れによる表面積増加比に影響する要因、表面積増加比の特徴等の各工程との関わりを検討した。これらの調査及び検討により、性能評価における保守的かつ現実的な表面積増加比の適用に向けた知見を拡充し、我が国の地層処分のシステムのセーフティケースの作成・更新に資することができる。

Flow-accelerated corrosion of type 316L stainless steel caused by turbulent lead-bismuth eutectic flow

Wan, T.; 斎藤 滋

Metals, 8(8), p.627_1 - 627_22, 2018/08

https://doi.org/10.3390/met8080627

In this study, an LBE loop referred to as JLBL-1 was used to experimentally study the behavior of 316L SS when subjected to FAC for 3000 h under non-isothermal conditions. An orifice tube specimen, consisting of a straight tube that abruptly narrows and widens at each end, was installed in the loop. The specimen temperature was 450 centigrade, and a temperature difference between the hottest and coldest legs of the loop was 100 centigrade. The oxygen concentration in the LBE was less than 10 wt.%. The Reynolds number in the test specimen was approximately 5.310. The effects of various hydrodynamic parameters on FAC behavior were studied with the assistance of computational fluid dynamics (CFD) analyses, and then a mass transfer study was performed by integrating a corrosion model into the CFD analyses. The results show that the local turbulence level affects the mass concentration distribution in the near-wall region and therefore the mass transfer coefficient across the solid/liquid interface. The corrosion depth was predicted on the basis of the mass transfer coefficient obtained in the numerical simulation and was compared with that obtained in the loop; the two results agreed well.

Effects of -radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America

北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1014874

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。

Experimental and modeling study on long-term alteration of compacted bentonite with alkaline groundwater

山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00

https://doi.org/10.1016/j.pce.2005.10.003

モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。

Study on electrolytic reduction of pertechnetate in nitric acid solution for electrolytic extraction of rare metals for future reprocessing

朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_267

将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。

核燃料調製設備の運転記録

石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。