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論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

Progress of neutron-capture cross-section measurements promoted by ImPACT project at ANNRI in MLF of J-PARC

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2018-001, p.199 - 203, 2018/12

ImPACTプロジェクトにおいて、長寿命核分裂生成物の中の$$^{135}$$Csについて、その中性子捕獲断面積測定をJ-PARCのMLF施設内に設置されているANNRI装置を用いて進めている。将来の測定のために$$^{79}$$Seサンプルの整備可能性の検討と並行して、安定Se同位体核種について、それらの中性子捕獲断面積測定も進めている。本発表では、放射性$$^{135}$$Cs試料の整備とそれを用いた照射試験、安定Se同位体の断面積測定などについて報告する。

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

報告書

軽微なプログラム変更を施したFORNAX-AコードとHTFPコードの比較

相原 純; 植田 祥平; 後藤 実; 稲葉 良知; 柴田 大受; 大橋 弘史

JAEA-Technology 2018-002, 70 Pages, 2018/06

JAEA-Technology-2018-002.pdf:1.46MB

HTFPコードは、高温ガス炉(HTGR)の核分裂停止後の核分裂生成物(FP)の燃料棒からの追加放出量を計算するコードである。軽微な変更を施したFORNAX-AコードもHTFPコードと同様の計算が可能である。そこで、本報告において軽微な変更を施したFORNAX-Aコードを用い、HTFPコードとのCsの放出挙動に関する結果の比較を行った。軽微な変更を施したFORNAX-Aコードによる計算結果から評価した被覆燃料粒子(CFP)からのCs-134の放出定数は、HTFPコードにおけるデフォルト値とはかなり異なることがわかった。

論文

Influence of chemical speciation in reactor cooling system on pH of suppression pool during BWR severe accident

塩津 弘之; 石川 淳; 杉山 智之; 丸山 結

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(4), p.363 - 373, 2018/04

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

The influences of chemical speciation for Cs-I-Te-Mo-Sn-B-C-O-H system, simulating a state in the reactor cooling system (RCS) of BWR, on pH of the suppression chamber (S/C) water pool were analytically investigated with PHREEQC code. Major conditions were chosen on the basis of the outputs from a BWR severe accident analysis by THALES2 code and chemical thermodynamic analysis with VICTORIA2.0 code. The chemical thermodynamic analysis showed that the chemical speciation of important volatile FPs, Cs and I, was strongly influenced by Mo and B$$_{4}$$C control material. As a consequence, pH of the S/C water pool was predicted to range from approximately 6 to 10, depending on the fraction of volatile FPs transported from the RCS to the S/C water pool and the H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O ratio associated with the oxygen potential. It was implied that the formation of volatile I species such as I$$_{2}$$ in the S/C water pool was larger by 3 orders at the lowest pH than that at the highest pH.

論文

Research on neutron capture cross sections at J-PARC in ImPACT Project

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 津幡 靖宏; 松村 達郎; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2017-001, p.15 - 22, 2018/01

高レベル放射性廃棄物にかかわる環境負荷低減技術の基礎データとして、長寿命放射性核種の中性子核データが求められている。革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)が平成26年10月より開始された。その事業の中の「核反応データ取得(Project 2)」で、原子力機構のプロジェクト研究として"J-PARC/MLF/ANNRIにおける中性子捕獲反応断面積測定研究"を開始した。本プロジェクト研究では、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成核種(LLFP)のうち、$$^{135}$$Cs(半減期230万年)を選定し、中性子捕獲反応断面積を測定する。$$^{135}$$Csを測定する際には、試料中に化学的に分離できない$$^{137}$$Csが不純物として混在する可能性があり、$$^{135}$$Csのデータを精度よく測定するためには、不純物である$$^{137}$$Csの寄与を分ける必要がある。このために、併せて$$^{137}$$Cs等の同位体核種の中性子捕獲断面積データも測定する。また、試料の入手が困難なLLFP核種のうち$$^{79}$$Seについて、試料整備の可能性検討を行う。本発表では、ImPACT事業における本プロジェクト研究の開発計画の概要について、研究の目的、過去の報告データの現状、全体スケジュールと進捗などと併せて、現時点で得られている成果について発表する。

論文

Development of experimental and analytical technologies for fission product chemistry under LWR severe accident condition

宮原 直哉; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09

本発表は、核分裂生成物(FP)の化学挙動データベースを作成するために必要な、FPの放出移行挙動を再現するための実験装置と、その実験結果を解析するための解析ツールを開発したことを報告するものである。開発した実験装置(TeRRa)を用いてFPの放出移行挙動を再現できることを確認するため、CsIを用いた性能確認試験を実施した。その結果、エアロゾルの生成、成長、沈着といった代表的な放出移行挙動が良く再現できることを確認した。解析ツールはCFDコードであるANSYS-FLUENTをベースに、いくつかのモデルを追加することにより開発した。開発した解析ツールの性能を確認するため、水蒸気雰囲気でのCsI加熱実験を模擬した試解析を実施した結果、追加したモデルが適切に機能していることを確認した。

論文

Bayesian optimization analysis of containment-venting operation in a Boiling Water Reactor severe accident

Zheng, X.; 石川 淳; 杉山 智之; 丸山 結

Nuclear Engineering and Technology, 49(2), p.434 - 441, 2017/03

Containment venting is one of essential measures to protect the integrity of the final barrier of a nuclear reactor during severe accidents, by which the uncontrollable release of fission products can be avoided. The authors seek to develop an optimization approach, from a simulation-based perspective, to the venting operations by using an integrated severe accident code, THALES2/KICHE. The effectiveness of containment venting strategies needs to be verified via numerical simulations based on various settings of venting conditions. The number of iterations, however, needs to be controlled for cumbersome computational burden of integrated codes. Bayesian optimization is an efficient global optimization approach. By using Gaussian process regression, a surrogate model of the "black-box" code is constructed. It can be updated simultaneously whenever new simulation results are acquired. With predictions via the surrogate model, upcoming locations of the most probable optimum can be revealed. The sampling procedure is adaptive. The number of code queries is largely reduced for the optimum finding, compared with pure random searches. One typical severe accident scenario of a boiling water reactor is chosen as an example. The research demonstrates the applicability of the Bayesian optimization approach to the design and establishment of containment-venting strategies during severe accidents.

論文

Experimental investigation of the influence of Mo contained in stainless steel on Cs chemisorption behavior

Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 484, p.174 - 182, 2017/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.09(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント(SA)時における化学吸着現象は、原子炉反応容器内でのFPの沈着挙動に影響すると予想される。本論文では、Cs化学吸着に対するモリブデンの影響について研究した結果を報告する。モリブデンは、SUS316の構成元素のひとつである。SUS316を用いた実験では、SUS304で見つかったCsFeSiO$$_{4}$$のほかにCs-Mo化合物が生成することが分かった。さらに、化学吸着物の高温安定性を調べるための試験では、Cs-Mo化合物が再蒸発することが分かった。そのため、このCs-Mo化合物については、SA時のソースターム評価において、放射性物質の遅発的な放出源になりうると考えられた。

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

論文

Bayesian optimization analysis of containment venting operation in a BWR severe accident

Zheng, X.; 石川 淳; 杉山 智之; 丸山 結

Proceedings of 13th Probabilistic Safety Assessment and Management Conference (PSAM-13) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2016/10

Containment venting is one of essential measures to protect the integrity of the final barrier of a nuclear reactor, by which the uncontrollable release of fission products can be avoided. The authors seek to develop an optimization approach to the planning of containment-venting operations by using THALES2/KICHE. Factors that control the activation of the venting system, for example, containment pressure, amount of fission products within the containment and pH value in the suppression chamber water pool, will affect radiological consequences. The effectiveness of containment venting strategies needs to be confirmed through numerical simulations. The number of iterations, however, needs to be controlled for cumbersome computational burden of severe accident codes. Bayesian optimization is a computationally efficient global optimization approach to find desired solutions. With the use of Gaussian process regression, a surrogate model of the "black-box" code is constructed. According to the predictions through the surrogate model, the upcoming location of the most probable optimum can be revealed. The number of code queries is largely reduced for the optimum finding, compared with simpler methods such as pure random search. The research demonstrates the applicability of the Bayesian optimization approach to the design and establishment of containment-venting strategies under BWR severe accident conditions.

報告書

Significance of international cooperative research on fission product behavior towards decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station; Review of the CLADS International Workshop

FP挙動研究チーム

JAEA-Review 2016-012, 17 Pages, 2016/07

JAEA-Review-2016-012.pdf:1.46MB

福島第一原子力発電所(1F)事故は、ソースターム評価高度化のための多くの研究ニーズ、とりわけ核分裂生成物(FP)挙動評価研究ニーズを提示した。しかしながら、日本においては長年FP関連研究が活発に実施されてこなかった。2015年11月に開催された廃炉国際共同研究センター(CLADS)ワークショップは、1F廃炉に向けた革新的ソリューションを求め、最新のFP関連知見を収集して、専門家の間で国際的な議論を開始するための重要な機会であった。本報告書は、CLADSワークショップの1つのセッションとして開催された「FPセッション」の成果を述べるものである。FPセッションにおいては、1Fで生じた現象を適切に理解するためには更なる炉内状況の分析が必要であり、このために必要ないくつかの研究領域が指摘された。これを受けて、本報告書では、日本における研究活動をコーディネイトし、多国間でのコミュニケーションを促進することにより、1Fの課題に効果的に応えて行くためのFP研究プラットフォームを確立していくことを提案する。本プラットフォームを利用して実施されるFP研究は、1F廃炉のための重要な情報を提供すると共に、国際的コミュニティがFPに関する知見を拡充するために役立つものと考えられる。これらのFP研究の成果は、過酷事故対策の高度化にも貢献可能である。

論文

Release of radioactive materials from high active liquid waste in small-scale hot test for boiling accident in reprocessing plant

山根 祐一; 天野 祐希; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 石川 淳

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(6), p.783 - 789, 2016/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃液(HALW)から放出される放射性物質の放出挙動について、沸騰事故条件での実験研究を行った。実験室規模の再処理で得られたHALWを用いた実験で、Ru, $$^{99}$$Tc, Cs, Sr, Nd, Mo, RhなどのFP核種と$$^{242}$$Cm及び$$^{241}$$Amなどのアクチニドの放出割合を測定した。結果として、Ruの放出割合は0.20、FP核種やアクチニドの放出割合は1$$times$$$$10^{-4}$$であった。Ruは気相中にミスト及びガスとして放出された。Ruの放出量の、試料溶液中のRuの初期濃度に対する依存性は弱かった。FP核種とアクチニドは非揮発性で、気相中にミストとして放出された。その放出量は、試料溶液中の初期濃度が大きいほど多かった。Ruの放出割合とNOx濃度は試料溶液の温度の上昇に合わせて増加した。RuとNOxの多くは200から300$$^{circ}$$Cの間の、互いにほぼ同じ温度において放出された。ミストその他の粒子状物質の粒径分布を測定したところ、150$$^{circ}$$C以下と200$$^{circ}$$C以上で、互いに異なった分布が得られた。

報告書

Boron release kinetics from mixed melts of boron carbide, stainless steel and Zircaloy; A Literature review on the behavior of control rod materials under severe accidents

Di Lemma, F. G.; 三輪 周平; 逢坂 正彦

JAEA-Review 2016-007, 27 Pages, 2016/03

JAEA-Review-2016-007.pdf:1.88MB

原子炉のシビアアクシデント時の炉心において、制御材と被覆材の相互作用によりホウ素を含む溶融体が形成する可能性がある。この現象はソースターム評価に大きな影響を与える。そこで、炭化ホウ素/ステンレス鋼/ジルカロイ(B$$_{4}$$C/SS/Zry)溶融体に係る既往研究の結果をレビューして課題を抽出し、研究内容策定のためのニーズを調査した。レビューの結果より、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動の物理モデルは限定的であり、燃料崩落挙動は解析により再現できていないことから、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動に係るデータベースの改良が必要であることがわかった。このレビュー結果をもとに、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動に係る熱力学的及び速度論的モデルを改良するための実験研究計画を策定した。成果は、SA解析コードにおけるホウ素挙動モデルの改良やホウ素の核分裂生成物挙動に与える影響評価に反映していく予定である。

報告書

FORNAX-Aの応用

相原 純; 植田 祥平; 西原 哲夫

JAEA-Technology 2015-040, 32 Pages, 2016/02

JAEA-Technology-2015-040.pdf:0.83MB

本来のFORNAX-Aは、ピン・イン・ブロック型の高温ガス炉燃料からの核分裂生成物(FP)放出量を計算するための計算コードである。本稿は、このFORNAX-Aのプログラムに軽微な変更を施すことによりどのような計算が可能になるか述べたものである。

報告書

ピン・イン・ブロック型高温ガス炉の燃料棒からの事故時核分裂生成物追加放出量計算コードHTFP

野本 恭信; 相原 純; 中川 繁昭; 井坂 和義; 大橋 弘史

JAEA-Data/Code 2015-008, 39 Pages, 2015/06

JAEA-Data-Code-2015-008.pdf:10.32MB

HTFPコードは、高温ガス炉の事故時において、炉心温度変化によりピン・イン・ブロック型の炉心燃料から追加放出される核分裂生成物(FP)の放出量を計算するための計算コードである。本計算コードは、高温ガス炉の事故発生時の炉心温度履歴を入力とし、燃料棒を構成する燃料コンパクト、並びに、黒鉛スリーブからの放出率を求め、放出過程でのFPの崩壊を考慮してその放出率を解析する。本稿では、HTFPコードの概要及び入力データを説明すると共に、高温工学試験研究炉の設計に使用されたHTCOREコードと同じ条件を用いてHTFPコードの検証計算を行い、解析結果を比較した。その結果、HTFPコードの解析結果は、HTCOREコードの解析結果とよく一致し、HTFPコードがHTCOREコードと同等の計算機能を有することを確認した。

論文

Prediction of fission product release during the LOFC experiments at the HTTR

Shi, D.*; Xhonneux, A.*; 植田 祥平; Verfondern, K.*; Allelein, H.-J.*

Proceedings of 7th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2014) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2014/10

高温ガス炉技術の安全性と当該事象下で想定される物理現象の確証を目的として、高温工学試験研究炉(HTTR)を用いた実証試験が行われた。OECD主導によるLOFC(冷却材喪失事故)プロジェクトの一部として、HTTRを用いた3つのシリーズ試験運転が計画された。本試験運転では、ガス循環機の全台停止によって1次冷却材流量を異常低下させ、原子炉をスクラム不能かつ反応度制御しないATWS(原子炉スクラム失敗を伴う予期された過渡事象)とする計画であり、本事象下において原子炉の再臨界を伴う。本論では、ユーリッヒ研究所が新たに開発したソースターム解析コードSTACYについて、またLOFC試験条件下でのHTTR炉心における核分裂生成物挙動の計算結果について述べる。STACYは元来、核分裂生成物の移行放出挙動シミュレーションの検証・妥当性確認モデルであり、本研究において中空円筒形状の燃料コンパクトや六角柱状ブロック型炉心を取扱えるよう拡張改良した。本論では、3次元連続エネルギーモンテカルロ燃焼計算コードSERPENTならびに事故・過渡事象時の核分裂生成物移行放出挙動の多群解析モデルMGTによる時間依存の核熱流動解析値にもとづくSTACYの計算結果について述べる。

論文

Thermodynamic evaluation on chemical reaction between degraded nuclear fuel and B$$_{4}$$C control rod in severe accident of LWR

白数 訓子; 倉田 正輝; 小川 徹*

Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/09

福島第一原子力発電所の過酷事故では、ジルカロイ被覆管や破損燃料が、B$$_{4}$$C制御棒と反応したことが考えられる。BやCは反応性が高く、FPや構造材と様々な化合物を形成することが考えられ、その蒸発挙動への影響や発熱など、B$$_{4}$$C制御材と破損燃料の間の化学反応で想定される様々な懸念に関する評価を熱力学平衡計算により試みた。酸素ポテンシャルは、Bのふるまいに大きく影響し、過酷事故が進展し酸素ポテンシャルが上昇すると、Bは多様な化合物を形成して蒸発する。また、BはSrやCsなど揮発系FP元素の蒸発挙動にも寄与する。Bの存在下では、酸化性雰囲気におけるSrの安定化合物がSr(OH)$$_{2}$$からSrBO$$_{2}$$に変化しSrの蒸発が促進される。

論文

Concept of transmutation experimental facility

大井川 宏之; 佐々 敏信; 菊地 賢司; 西原 健司; 倉田 有司; 梅野 誠*; 辻本 和文; 斎藤 滋; 二川 正敏; 水本 元治; et al.

Proceedings of 4th International Workshop on the Utilisation and Reliability of High Power Proton Accelerators, p.507 - 517, 2005/11

J-PARC施設の一つとして、原研は核変換実験施設(TEF)の建設を計画している。TEFは、核変換物理実験施設(TEF-P)とADSターゲット試験施設(TEF-T)で構成される。TEF-Pは、600MeV, 10Wの陽子ビームを入射できる臨界実験施設である。TEF-Tは、600MeV, 200kWの陽子ビームを用いる材料照射施設で、鉛ビスマスターゲットを設置するが、核燃料を使った中性子増倍は行わない。本報告では、実験施設の目的,概念設計の現状,想定する実験項目を示す。

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