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O solution熊谷 友多; 日下 良二; 高野 公秀; 渡邉 雅之
Journal of Nuclear Materials, 625, p.156553_1 - 156553_7, 2026/04
被引用回数：0U-Zr酸化物固溶体は、重大な原子炉事故時に形成される燃料デブリ中に一般的に含まれる相である。本研究では、放射線分解により生成する主要な酸化剤である過酸化水素に対するU-Zr酸化物固溶体の耐性を研究した。過酸化水素との繰り返し接触により、ウランの溶解は初期に進行するが次第に抑制され、ジルコニウムの溶解はより緩やかに進行した。ラマン分光およびX線回折により、表面の化学変化は限定的であり、ウラニル過酸化物の生成もわずかであった。表面に酸化還元活性サイトが存在するとした反応速度論モデルにより実験結果を再現した。解析の結果は反応活性サイトの表面密度は低いことを示唆した。これらの結果は、U-Zr酸化物固溶体の高い耐久性が保護被膜の形成によるものではなく、表面の酸化還元反応性の低さ自体に起因することを示唆する。
樋川 智洋; 宝徳 忍; 熊谷 友多; 阿部 侑馬*; 小山 幹一*; 深谷 洋行; 伴 康俊; 木田 孝; 長谷川 聡*; 中野 正直*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 63(3), p.322 - 327, 2026/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)燃料再処理施設における水素安全に資するため、放射線分解により生成する水素発生に対する温度の影響を調べた。プルトニウム硝酸水溶液の放射線分解による水素発生量を、室温から溶液の沸騰温度までの温度について実験的に取得した。その結果、沸騰条件まで温度を上昇させても有意な水素発生量の上昇は見られなかった。さらに溶液の撹拌が水素生成に与える影響についても検討したところ、室温での静的条件と混合条件の間で水素生成に違いがみられなかった。これらの知見は、溶液の温度上昇や沸騰が水素生成を大幅に増加させないことを示唆しており、重大事故時の水素リスク評価に貢献する。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京科学大学*
JAEA-Review 2025-026, 72 Pages, 2025/11
JAEA-Review-2025-026.pdf:7.97MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠である。本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明しうるマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和5年度には、模擬燃料デブリ微粒子(UO
メカニカル微粒子、UOケミカル微粒子及び(U,Zr)O微粒子)のバルク及びマイクロ溶解試験を実施し、これらナノ粒子の溶解挙動に与える粒子サイズ、反応時間、HO濃度の効果について解析することに成功した。特に、(U,Zr)Oデブリ微粒子では、HO濃度に応じてZrの触媒反応の進行度合いが異なり、HO濃度に依存してガス発生量とU溶解量が変化することを明らかにした。また、ナノ粒子分散液と反応溶液とを瞬時に反応させ、動的な凝集・溶解挙動の評価及び溶出したUを定量することができるマイクロ流体デバイスを構築し、マイクロ流路内でのHO処理によるUの凝集・溶解速度を算出した。英国側研究者と連携を密にして研究を進め、所期の目標を達成した。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2024-022, 59 Pages, 2024/09
JAEA-Review-2024-022.pdf:4.27MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠であることに鑑み、本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明し得るマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和4年度には、マイクロ限外ろ過分離法を用いて金属酸化物ナノ粒子(TiO、CeO、ZrO、ZnO)の溶解特性を調べ、これら金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒(純水、硝酸、HO)との組み合わせによって、個々のナノ粒子の変性挙動は異なっており、特に、HO処理がナノ粒子の変性と溶解の促進を引き起こすことを見出した。また、金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒との衝突反応を観測できるマイクロデバイスを創出し、観察画像の輝度変化からナノ粒子の凝集速度を求めることに成功した。
池内 宏知; 小山 真一
日本原子力学会誌ATOMO
, 66(2), p.74 - 78, 2024/02
東京電力福島第一原子力発電所(1F)からの着実な燃料デブリの取出しに向けて、性状未知の燃料デブリ試料(未知試料)の分析技術・体制の構築が喫緊の課題となっている。このため、性状既知のサンプル(模擬燃料デブリ)を用いた分析試験と専門家間の議論を通じて、分析結果の妥当性や誤差をもたらす要因など、分析精度の現状の到達レベルを知るとともに、その影響因子の把握と改善に向けた検討が進められている。本稿では、「核種・元素量」の分析・評価技術の基盤整備について、一端を紹介する。
pellet in molten Zr cladding伊藤 あゆみ*; 山下 晋; 田崎 雄大; 垣内 一雄; 小林 能直*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.450 - 459, 2023/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)The rapid dissolution of UO in molten Zr that could occur during fuel-cladding liquefaction at high temperatures and its kinetics were reformulated considering the convective mass transfer and the chemical effect at the UO/Zr interface. The mass transfer coefficient of U was obtained as a correlation including the aspect ratio term by CFD analysis. To explain the gap between the rapid dissolution rate observed in the experiments and the density-driven convective mass transfer, we introduced an idea in which the eutectic melting at the UO/Zr interface promotes the grain detachment owing to infiltration of the U-Zr-O liquid into the UO grain boundaries. The developed model was validated with UO-Zr crucible experiments at 2273 and 2373 K. The calculated mass percentage ratios of U/Zr agreed with the measurements and the transition times from rapid saturation to precipitation were consistent with the metallographic observations.
/Fe(0) by bacteriaLiu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 高野 公秀; 大貫 敏彦; 香西 直文
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 2 Pages, 2022/10
福島第一原子力発電所の事故では、核燃料と原子炉内の構造材を主成分とする燃料デブリが形成され、大部分は原子炉格納容器内の水中に存在しており、地下水中に生息する微生物と相互作用を生じる可能性がある。燃料デブリの経年変化を評価するためには、微生物と燃料デブリとの相互作用の知識が不可欠である。本研究では、燃料デブリの重要な成分であるUOとFe(0)の粉末試料を作り、自然界に広く存在し、事故現場にも生息すると考えられる枯草菌(Bacillus subtilis)との相互作用を検討した。粉末試料と枯草菌を静置して時間的な変化を分析したうえで、枯草菌によってU(IV)とFe(0)の酸化溶解が促進されることを確認した。溶解したU(VI)の一部は、非晶質のFe(III)水酸化物と思われる鉄の沈殿物とともに沈殿していた。これらの結果から、微生物が燃料デブリの経年変化の促進に寄与する可能性が示唆された。
Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06
被引用回数：4 パーセンタイル：42.73(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO, ZrO, Fe(0), SiOを用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。
北垣 徹; 吉田 健太*; Liu, P.*; 菖蒲 敬久
npj Materials Degradation (Internet), 6(1), p.13_1 - 13_8, 2022/02
被引用回数：3 パーセンタイル：14.47(Materials Science, Multidisciplinary)Zircon's degradation due to reactivity with aqueous solutions renders it difficult to read past records. Therefore, the reactive behavior of zircon in various acid-base solutions was examined under normal temperature and pressure conditions. A piece of zircon mineral was immersed in three different solutions: 0.1M HCl (aq), ultrapure water, and 0.1M NaOH (aq). Consequently, the reaction was limited when zircon was immersed in ultrapure water. In the case of the zircon immersed in 0.1M HCl (aq), Zr precipitated on the surface after the dissolution of ZrSiO
. In the zircon immersed in 0.1M NaOH (aq), dissolved Zr and Si precipitated on the surface in the early stages. Subsequently, the dissolution of ZrSiO formed a porous layer, and most dissolved Zr precipitated as new zircon crystals.
高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎
Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10
事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60
C, 80C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。
-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01
被引用回数：4 パーセンタイル：11.46(Nuclear Science & Technology)使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。
-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 1 Review of research into the effects of -radiation on the spent nuclear fuel, canisters and outside canisters北村 暁; 高瀬 博康*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.1 - 18, 2016/01
被引用回数：6 パーセンタイル：20.83(Nuclear Science & Technology)使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。安全評価における線による影響に特に注目し、本研究では使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における線の影響に関する研究をレビューした。
荒井 康夫; 湊 和生
Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.180 - 185, 2005/09
被引用回数：25 パーセンタイル：81.58(Materials Science, Multidisciplinary)原研で進めているマイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料の製造及び使用済窒化物燃料の乾式処理技術開発のための電気化学測定に関する研究成果を報告する。MA窒化物燃料の製造については、高純度窒化物合成のための炭素熱還元,MAを含む窒化物固溶体形成及び窒化物の焼結挙動について報告する。乾式処理技術開発のための電気化学測定については、塩化物溶融塩中での陽極溶解挙動,液体陰極回収挙動及び再窒化挙動について報告する。
阿部 仁; 田代 信介; 森田 泰治
JAERI-Conf 2005-007, p.199 - 204, 2005/08
核燃料サイクル施設の総合的な安全性を評価するためには、放射性物質の放出挙動評価のためのソースタームデータが必要である。本報ではおもにTRACYで取得してきた溶液燃料臨界事故時に対するソースタームデータについて報告する。過渡臨界後約4.5時間の時点におけるヨウ素の放出割合は、過渡臨界直後に調整トランジェント棒を溶液燃料に再挿入した場合で約0.2%、調整トランジェント棒を挿入せず臨界状態を継続させた場合で約0.9%であった。また、逆炉周期が約100(1/s)の場合で、Xe-141の放出割合は90%以上であった。さらに、現在計画中の火災事故に対する研究計画についても言及する。
石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進
JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03
JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB
本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。
阿部 仁; 田代 信介; 森田 泰治
JAERI-Research 2004-014, 19 Pages, 2004/09
JAERI-Research-2004-014.pdf:1.33MB
溶液燃料臨界事故時には、溶液表面での放射線分解ガス気泡の破裂によって、溶液燃料の一部がミストとして気相中に放出される。したがって放射性物質の放出挙動を評価するためには、ミストの放出挙動の定量的評価が重要である。そこで、ミスト放出挙動試験を実施するとともにミストの放出に関する評価モデルを作成した。ミスト放出挙動試験では、LiNO
水溶液中に微小な孔を開けた気泡発生管を介して窒素ガスを送り込むことで気泡を発生させ、溶液表面での気泡の大きさをビデオマイクロスコープシステムで計測した。ミストを溶液表面から決められた高さに設置したガラス繊維ろ紙に付着させ、付着したLi量を炎光分析によって同定し到達ミスト量を求めた。破裂直前の気泡は、浮力と気泡が溶液表面を持ち上げることで新たに形成した溶液面の張力がつりあっているものと仮定し、この溶液面部分が破裂によってミストとなり、気相中に放出されるものと考えることで、ミスト放出挙動評価モデルを作成した。放出されるミストの粒子径分布は対数正規分布に従うと仮定し、幾何平均径及び幾何標準偏差をパラメータとして試計算を行うとともにミスト放出挙動試験との比較検討を行った。その結果、鉛直上方向へのミストの到達量を大きな矛盾なく評価できることを示した。
峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02
被引用回数：8 パーセンタイル：47.21(Nuclear Science & Technology)軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。
峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 萩谷 弘通*; 内山 軍蔵
Separation Science and Technology, 38(9), p.1981 - 2001, 2003/05
被引用回数：26 パーセンタイル：66.28(Chemistry, Multidisciplinary)銀シリカゲル(以下Ag-Sと略)カラム内のヨウ素-129分布を予測する数学モデルの適用性を44,000MWdt
までの燃焼度の使用済燃料の溶解時に発生する実際のオフガスを用い検討した。モデルによって予測されたヨウ素-129の分布は実験で得られた分布とよく一致した。このモデルは使用済燃料溶解時のオフガス処理のため423Kで運転されるAg-Sカラムにおけるヨウ素分布予測に有効であることが示唆された。また、この予測で用いた有効拡散係数やラングミュア係数の値は、オフガス中のNO濃度が1%程度まで使用可能であると考えられた。
峯尾 英章; 鈴木 公; 森田 泰治
Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.334 - 338, 2003/00
使用済燃料から核分裂生成物(FP)を抽出溶媒等を全く用いずに分離する方法として亜臨界水を用いる方法を検討した。二酸化ウランに燃焼度45,000MWdtに見合う量のFP元素(Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Ba, La, Ce, Pr, Nd及びSm)酸化物を含む12.728gの模擬使用済燃料を、核分裂性物質金属成分の模擬として52mgのMo-Ru-Rh-Pd合金とともに10mlの反応容器に装荷し、亜臨界水を通過させた。亜臨界水の温度は523, 573, 623及び663Kで圧力は29MPaである。溶解量は温度が上昇するとともに減少した。523Kにおいて、Ba, Mo及びPrは5%以上が溶解し、SrやRhは1%程度が溶解した。Zrの溶解率は0.3%程度であった。その他のランタノイド(La, Ce, Nd及びSm)は0.1%溶解しウランと同程度であった。この結果から亜臨界水により使用済燃料のFPの一部の分離が可能であることが示唆された。今後、より小さな粒径での試験を実施する。
小河 浩晃*; 木内 清
JAERI-Research 2002-037, 48 Pages, 2002/12
JAERI-Research-2002-037.pdf:2.57MB
革新的軽水炉燃料被覆管材の長期健全性にかかわる水素-金属相互作用に関する基礎検討として、原研開発材25Cr-35Ni系合金とNbライナー材、及び、比較材として従来被覆管仕様ステンレス鋼,現用軽水炉被覆管材ベース金属Zr、及びNiの5つの材料間の水素透過挙動の違いを、放射線励起効果の観点から基礎評価した。RF駆動型低温プラズマ源を用いた励起水素透過試験装置を整備して、同一水素分圧で低温プラズマと熱平衡の水素透過の温度依存性及び電場のバイアス効果等を解析した。低温プラズマ励起による水素透過の促進傾向が全材料の中低温領域に見られ、約530K以下の低温側の水素透過挙動は水素-欠陥相互作用に伴い変化した。NbはZrのような水素化物脆化を生じずに多量に水素が固溶出来る水素ゲッター材としての適性が確認された。電場効果では、電子引き込み条件に依存した水素透過能の増大傾向を示し、表面直上の低速電子励起効果の重要性が確認された。水素溶解の新モデルを構築して材料間の励起水素透過の促進傾向の違いを評価した。
