燃料デブリ除去に向けた様々な特性をもつメタカオリンベースのジオポリマーの設計と特性評価(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2025-041, 79 Pages, 2025/12

JAEA-Review-2025-041.pdf:9.8MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和5年度に採択された「燃料デブリ除去に向けた様々な特性をもつメタカオリンベースのジオポリマーの設計と特性評価」の令和5年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリや汚染水処理に伴う放射性廃棄物を安定化・固化するために、高い流動性と閉じ込め性能を持ち、かつホウ素の添加による中性子吸収能を兼ね備えたメタカオリンベースのジオポリマーのポテンシャルを実証し、仕様とレシピを確立する。令和5年度は、ホウ素の有無を伴う特性の異なるメタカオリンジオポリマーの設計および評価、メタカオリンベースのジオポリマーと水酸化鉄(III)コロイドの相互作用、ジオポリマーのキャラクタリゼーションと模擬廃棄物固化体の特性評価を中心に研究を進め、各目標を達成した。ソブエクレー社の異なる種類のメタカオリン原料を用いて調査を実施し、反応性に関連する粒度および焼成温度の異なる試料がメタカオリンの溶解度に与える影響を明らかにした。これらの試料が、作製したジオポリマーの流動性および硬化性にも顕著な影響を及ぼすことを確認し、さらにホウ素添加によるアルカリ溶液の特性変化や硬化時間の延長効果を確認した。また、コロイドとの相互作用においては、ジオポリマー固化体中でのコロイドの閉じ込めと寸法変化を評価し、体積変化を自動記録できる装置を設計・適用することで膨張が抑制される条件を明らかにして、模擬廃棄物の固化体を作製し、硬化過程での粘度変化、硬化時間および硬化中の温度変化を測定した。また、圧縮強度測定および照射施設を用いた線照射試験を行い、水素発生量の測定を通じて、固化体の物性に関する重要な基礎データを取得した。研究推進においては、北海道大学、JAEA、ソブエクレー社、シェフィールド大学との連携を強化し、定期的な会議やデータ共有を行い、令和6年度以降の計画を具体化するとともに人材育成プログラムも開始した。

Incorporation of boron into metakaolin-based geopolymers for radionuclide immobilisation and neutron capture potential

Niu, X.*; Elakneswaran, Y.*; Li, A.*; Seralathan, S.*; 菊池 亮佑*; 平木 義久; 佐藤 淳也; 大杉 武史; Walkley, B.*

Cement and Concrete Research, 190, p.107814_1 - 107814_17, 2025/04

https://doi.org/10.1016/j.cemconres.2025.107814

Metakaolin-based geopolymers have attracted significant interest in decontaminating radioactive debris from the Fukushima nuclear accident. This study explored the incorporation of boron (B) into geopolymers using boric acid as the source, with the goal of developing B-enriched geopolymers for enhanced radionuclide immobilisation and neutron capture potential.

Diffusion controlled hydrolysis in geopolymers under gamma irradiation

Cantarel, V.; Chupin, F.; Ortega-Charlot, M.*; 山岸 功; 上野 文義

Journal of Nuclear Materials, 592, p.154969_1 - 154969_9, 2024/04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.154969

When nuclear waste is immobilized in cement or geopolymer, gases may be generated by corrosion and radiolysis. This production must be accurately predicted, and waste loading and countermeasures selected accordingly to avoid overpressure and limit the risk of explosion in the case of dihydrogen (H). We measured and simulated H generation and release from water-saturated geopolymer confined in a glass bottle under Co gamma irradiation. It was observed that confinement of H in the pores of a high pH geopolymer could lead to recombination of more than 99.9% of the hydrogen generated by radiolysis. Shrinkage can allow hydrogen to diffuse between the geopolymer and the vessel, reducing the fraction of recombined H to 90% at our experimental scale. We then used a model to scale up the results of our experiments. The hydrogen release of a saturated geopolymer in a standard 200 L drum is expected to be equivalent to that of a hydraulic binder containing approximately 2% moisture. Harnessing the effects of recombination would make it possible to preserve the capacity of countermeasures such as H absorbers, increase the loading capacity of waste packages, and reduce the cost of nuclear waste immobilization.

ジオポリマー等によるPCV下部の止水・補修及び安定化に関する研究(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-062, 121 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-062.pdf:4.78MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「ジオポリマー等によるPCV下部の止水・補修及び安定化に関する研究」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、PCV底部の止水及び補修を目的として、改良したジオポリマーや超重泥水によりジェットデフレクター等を止水し、併せてドライウェル下部を補修する施工法を提案する。また、堆積状況など未解明な状況にある現場施工の選択肢を増やすため、止水・補修材の対象部位周辺への局所的施工のみならず、ペデスタル外の広範囲にわたる施工についても検討し、最新の熱流動シミュレーション法により、工法実現性を評価する。広範囲に施工する場合には、ペデスタル外に流出した燃料デブリや堆積物は止水・補修材で被覆されて廃棄体となる。このため、燃料デブリの成層化状態等性状を実験及び解析により把握した上で、廃棄体を安定化する方策を検討するとともに、核種浸出性を含めた廃棄体の長期寿命を評価する。

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2022-050, 116 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-050.pdf:11.41MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究の目的は、1Fから発生する放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。この目的を達成するために、本研究では、以下の5つの項目について実施した。(1)陰イオン核種の保持性能を高めたアルカリ刺激材料の設計、(2)試験体の物性試験と評価、(3)パイロットサイズ試験体の作製と評価、(4)安全評価による処分システムの提案、(5)研究推進である。その結果、安全評価上重要な陰イオン核種であるヨウ素やセレンの高い保持性を有し、高い流動性、作業性十分な強度を有する安全な保管・処分を可能とするアルカリ刺激材料を用いた固化体のレシピが明らかとなり、実スケール固化体製作設備に必要な要素やプロセスをまとめ、これらを基に構想した混練装置および付帯設備の概略を示すことができた。

Geopolymer and ordinary Portland cement interface analyzed by micro-Raman and SEM

Cantarel, V.; 山岸 功

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.888 - 897, 2022/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.2016510

Geopolymers are a class of material that could potentially be used for sealing and repair of damaged concrete structures. This application is important for both decommissioning activities and standard industrial applications. The purpose of this article is to investigate the interface between ordinary Portland cement and geopolymer. The surface microstructure of the cement is investigated by SEM, EDX, and micro-Raman after embedding in geopolymer or immersion in the activation solution of a geopolymer for various durations. It is found that immersion in the solution induces a dendritic carbonation profile into the cement structure following the CSH gel. On the contrary, embedding in the geopolymer creates a dense, impermeable interface with a thickness of a few micrometers. This interface is found to be dense and brittle and it decreases the permeability of the surface, preventing the penetration of silicates into the cement structure. However, this brittle interface is sensitive to dehydration and can rupture under intense drying. This phenomenon can be utilized to separate the geopolymer and cement but is concerning if the integrity of the material must be guaranteed under extreme conditions.

Microparticles with diverse sizes and morphologies from mechanical and laser cutting of fuel debris simulants and geopolymer as a covering material

Zhou, Q.*; 斉藤 拓巳*; 鈴木 誠矢; 矢野 公彦; 鈴木 俊一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.461 - 472, 2021/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1869623

During the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the dismantling of massive fuel debris is important for the defueling process. The production and dispersion of radioactive microparticles highly depends on the cutting technique implemented. Previous studies have been conducted on the development of cutting techniques and the treatment of radioactive particles generation during the cutting process. Besides, adequate understanding of the microparticle products during the cuttings of fuel debris is of vital necessity. Nowadays, geopolymer application is proposed as a covering material during the fuel debris retrieval in order to keep the structural integrity of damaged components. In this study, the microparticle products during mechanical and laser cutting of fuel debris simulants (Hafnium oxide and Tungsten(IV) oxide pellets) and geopolymer material were investigated. The cuttings have been carried out for samples of the simulants, geopolymer, and simulants with geopolymer covering. The generated particles were collected and investigated by laser diffraction particle size analyzer and Scanning Electron Microscope with X-ray spectrometry. Particles with diverse sizes and morphologies were observed from the products of each sample. It also appears that particles with unique sizes and morphologies can generate from the laser cuttings due to the thermal effect of laser cutting.

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-043, 116 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-043.pdf:7.74MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、微粒子飛散を効果的に抑制する技術を開発しており、実験の結果、水ミストを使ってスプレイする方法がエアロゾル除去効率と除去率を改善する上で効果的かつ適用可能な手法であることが分かった。また燃料デブリを固めて切断時に微粒子飛散を抑制する手法として、ジオポリマーによる固化手法に注目し、同材の強度、熱伝導率や切断粉の特徴を把握するとともに、RPV施工時における温度分布や流動に関するシミュレーションを実施した。

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2019-037, 90 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-037.pdf:7.0MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所の燃料デブリ取り出し時の放射性微粒子閉じ込めを着実に行うため、気相及び液相における微粒子の挙動を把握するとともに、飛散防止対策として(1)水スプレー等を活用し、極力少量の水で飛散を抑制する方法、(2)燃料デブリを固めて取り出すことで飛散を抑制する方法について実験及びシミュレーションによる評価、開発を行う。

On the hydrogen production of geopolymer wasteforms under irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12

https://doi.org/10.1111/jace.16642

放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えてCo 線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.910 mol/Jであり、粉末試料の放出量2.210 mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。