Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298485

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

Analysis of gadolinium oxide using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy

池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫

Scientific Reports (Internet), 13, p.4828_1 - 4828_9, 2023/03

https://doi.org/10.1038/s41598-023-32146-x

We report on the analysis of pure Gd oxide and its detection when mixed in surrogate nuclear debris using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy. The target application is remote analysis of nuclear debris containing U inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. The surrogate nuclear debris used in this study contained Gd, Ce, Zr and Fe. The sample was ablated by microchip-laser under atmospheric pressure conditions while a helical antenna propagated 2.45 GHz 1.0 kW microwaves for 1.0 ms into the laser ablation plume. The results showed that microwave-induced plasma expansion led to enhanced emission signals of Gd I, Zr I, Fe I, Ce I, and Ce II. Microwave irradiation enhanced the standard deviations of the Gd and Ce emissions and lowered the detection limit of Gd by 60%.

Highly sensitive detection of sodium in aqueous solutions using laser-induced breakdown spectroscopy with liquid sheet jets

中西 隆造; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*

Optics Express (Internet), 29(4), p.5205 - 5212, 2021/02

https://doi.org/10.1364/OE.415308

液体ジェットと組み合わせたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を、水溶液中の微量ナトリウム(Na)の検出に適用した。直径500mの液体円筒ジェットと厚さ20mの液体シートジェットの2種類の液体ジェットの感度を比較した。液体シートジェットは、円筒形ジェットと比較して、レーザー照射面からの飛沫を効果的に低減し、長寿命の発光プラズマを生成した。Naの検出限界(LOD)は、シートジェットで0.57g/L、円筒ジェットで10.5g/Lと決定された。シートジェットで得られたLODは、市販の誘導結合プラズマ発光分析計で得られたLODと同等であった。

A New measuring method for elemental ratio and Vickers hardness of metal-oxide-boride materials based on Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS)

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05

制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(470-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05

JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB

線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。

Research and development on laser remote analysis for on-site, in-situ surveillance of nuclear debris in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 大場 正規; 柴田 卓弥; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; et al.

no journal, , 

Innovative Laser remote analysis combined with Radiation resistant optical fiber based laser induced breakdown spectroscopy (Fiber LIBS) and laser ablation resonance absorption spectroscopy (LARAS) are developing for elemental and isotope analysis of nuclear debris in the on-site hot cell facility at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. LIBS by long-pulse laser, Microwave assisted LIBS for higher sensitivity and Microchip laser use LIBS (MC-LIBS) for more flexible and easy light delivery, are also under developing for high performance surveillance.

模擬燃料集合体加熱試験における材料分析を用いた評価手法の確率,3; LIBSを用いた酸素及びホウ素の評価手法の検討

岡崎 航大*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 川上 智彦*

no journal, , 

原子力機構ではBWRシビアアクシデント(SA)事故時に制御棒及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報は、元素情報や硬度情報の測定をLIBSで行うにあたり、作成したプラズマ加熱試験体を用いてLIBSによる評価手法の検討を行った。

Development of laser remote spectroscopy for onsite and in-situ analysis of nuclear fuel debris under severe environment

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 大場 正規; 加藤 政明

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉は、飛散した核分裂生成物や燃料デブリからの高い放射線の影響により、極めて難しい作業となることが予想される。廃炉に関する技術革新やブレークスルーが求められていることから、日本原子力研究開発機構では、廃炉国際共同研究センターを設立し、廃炉技術の基礎・基盤的研究開発を開始した。我々は、光でアクセスし光で観測することを基本コンセプトとし、図に示すような、耐放射線性光ファイバを用いたレーザー誘起発光分光法による燃料デブリの遠隔、迅速、非分離、直接その場分析技術開発をしている。パルスのNd:YAGレーザー基本波は数十mの耐放射線性光ファイバを介して伝送され、レンズで集光して試料に照査される。試料表面で発生したプラズマ発光は、レーザー集光用レンズ及び同一の光ファイバを介して伝送して分光器に入射し、元素特有の発光線を観測する。発光線の波長及びその強度を観測することで、元素識別、おおよその組成が評価可能である。Coを用いた線照射環境下での試験の結果、線量率10kGy/h、累積線量2MGyの過酷環境において、耐放射線性光ファイバの光透過率に大きな変化がみられないこと、レーザー光の伝送でダメージを受けないこと、模擬試料による分光が可能であることを確認した。また、溶融した燃料棒による生成デブリを模擬し、ジルコニウムを含有したウラン酸化物焼結体を試料とした試験の結果、UとZrの識別と、U中のZr成分非の定量分析に成功した。今後は、より詳細な検討を加えて、廃炉に適用できるよう技術開発を進める。

Laser remote analysis for onsite, in-situ screening of nuclear fuel debris and radioactive waste materials in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫

no journal, , 

The decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS), which has melt downed core, it will be required a rapid, remote and in-situ screening analysis of fuel debris and a large amount of waste materials in a narrow and extremely high radiation environment. Radiation-resistant Optical Fiber based LIBS is one of the practical technique as the remote in-situ analysis, and basic performances of remote operability and radiation resistance has been demonstrated. As a result, over 50 m Laser delivery and radiation resistance of a few MGy under at a dose rate of 10 kGy/h, has been shown. And especially, it has demonstrated that the emission characteristic, such as spectrum and calibration curve will be not changed even under the radiative environment of 10 kGy/h. Now, the challenging plan to use the remote LIBS system as a trial use in the working environment in F1NPS, where air contamination was undeniable, will be under planning for radioactive samples.