Analysis of gadolinium oxide using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy

池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫

Scientific Reports (Internet), 13, p.4828_1 - 4828_9, 2023/03

https://doi.org/10.1038/s41598-023-32146-x

We report on the analysis of pure Gd oxide and its detection when mixed in surrogate nuclear debris using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy. The target application is remote analysis of nuclear debris containing U inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. The surrogate nuclear debris used in this study contained Gd, Ce, Zr and Fe. The sample was ablated by microchip-laser under atmospheric pressure conditions while a helical antenna propagated 2.45 GHz 1.0 kW microwaves for 1.0 ms into the laser ablation plume. The results showed that microwave-induced plasma expansion led to enhanced emission signals of Gd I, Zr I, Fe I, Ce I, and Ce II. Microwave irradiation enhanced the standard deviations of the Gd and Ce emissions and lowered the detection limit of Gd by 60%.

Highly sensitive detection of sodium in aqueous solutions using laser-induced breakdown spectroscopy with liquid sheet jets

中西 隆造; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*

Optics Express (Internet), 29(4), p.5205 - 5212, 2021/02

https://doi.org/10.1364/OE.415308

液体ジェットと組み合わせたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を、水溶液中の微量ナトリウム(Na)の検出に適用した。直径500mの液体円筒ジェットと厚さ20mの液体シートジェットの2種類の液体ジェットの感度を比較した。液体シートジェットは、円筒形ジェットと比較して、レーザー照射面からの飛沫を効果的に低減し、長寿命の発光プラズマを生成した。Naの検出限界(LOD)は、シートジェットで0.57g/L、円筒ジェットで10.5g/Lと決定された。シートジェットで得られたLODは、市販の誘導結合プラズマ発光分析計で得られたLODと同等であった。

A New measuring method for elemental ratio and Vickers hardness of metal-oxide-boride materials based on Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS)

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05

制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(470-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05

JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB

線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。

Emission characteristics of microwave-assisted laser plasma induced in air, Ar, and He gases

Khumaeni, A.; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

The use of Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) to heavier atoms requires a higher resolution power of the LIBS spectrometer to identify each emission line separately. Such a spectrometer is less sensitive and thus requires a more intense source of emission. We developed a novel method of microwave-assisted LIBS to produce a high intense plasma. Gadolinium oxide was used as a simulated sample of nuclear fuel material. The microwave generated by a magnetron was coupled to the plasma by the simple loop antenna in the vacuum chamber to enhance the emission. The plasma was induced in various ambient gases including air, Ar, and He gases, and the emission characteristics with microwave are investigated. The enhancement factor for the case with microwave in Ar and He gas are approximately 70 times higher than the case without microwave, while in air environment, the enhancement factor is approximately 40 times. In these cases, it might be assumed that in air case, thermal excitation process by electron collisions might be predominant, and on the other hand, in Ar and He gases, energy transfer from metastable states of these gases might be assumed a major process. To clarify these phenomena, study on excitation process is necessary.

Challenging in laser based spectroscopy for nuclear engineering

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 伊藤 主税; 佐伯 盛久; 加藤 政明

no journal, , 

原子力分野、特に過酷事故を起こした福島の廃炉における核燃料物質の元素組成分析、同位体分析では、核燃料物質の持つ複雑で極めて多い発光線の評価は基より、強い放射線の環境下で、遠隔操作で、迅速で簡便な手法が求められる。このため、どのようにして高感度に、かつ高分解能に分析するかが重要な開発ポイントとなる。しかも、測定対象の化学系は金属、酸化物、液体と多様にわたる。この実現にはチャレンジングな手法の導入が不可欠となる。発光強度の増倍にはダブルパルス法に加えマイクロ波支援LIBS法を、同位体分析については高分解能分光器の導入による直接分析やアブレーション共鳴吸収分光法の導入を、液体については薄膜液体をターゲットとしたLIBSを、そして、過酷事故を起こした炉内の直接分析には耐放射線性光ファイバを用いたLIBS法の適用を開発するなど、様々な手法の開発が求められる。日本原子力研究開発機構では、2015年、新たに、「廃炉国際共同研究センター」を立ち上げ、レーザー計測についても積極的に研究開発を進めている。

Laser remote analysis for MOX fuel and its application for rapid and in-situ analysis in decommissioning of "Fukushima Daiichi" Nuclear Power Station

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 大場 正規; 伊藤 主税; 加藤 政明

no journal, , 

次世代MA含有低除染MOX燃料物質を対象として、レーザー誘起発光分光法(LIBS)による元素組成分析技術と、レーザーアブレーション共鳴吸分光法(LARAS)による同位体分析手法を組み合わせた遠隔分析法を開発した。また、その応用として、福島第一原子力発電所過酷事故炉内のデブリや汚染物のその場遠隔分析手法の開発を行っている。レーザー遠隔分光用にグローブボックスを準備し、未照射MOX燃料の分析試験を実施した。この結果、MOX中のPu量で数千ppm、Puの超微細構造の観測が可能となった。炉心損傷炉内のモニタリング技術開発では、耐放射線性光ファイバを用いた可搬型LIBS装置を製作し、水中の模擬デブリ分析に適用した。その結果、元素特有のスペクトル観測に成功した。高放射線環境下の光ファイバを介したLIBS試験も実施し、炉内元素分析プローブとしての有用性が示唆された。

Challenging in LIBS technology for decommissioning of damaged reactor "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station"

若井田 育夫; 大場 弘則; 大場 正規; 松本 歩; Ruas, A.; 利光 正章; 赤岡 克昭; 宮部 昌文

no journal, , 

福島第一原子力発電所廃止措置における炉内分析手法として光ファイバを活用したレーザー誘起発光分光法(ファイバLIBS)を提案し、Zr/U酸化物模擬デブリ試料に適用することで、その場分析への適用の可能性を確かめてきた。より長尺の光ファイバ伝搬における減衰を補償するため、100nsのロングパルスレーザーを導入し、レーザー入力の増大が図れることや、時間積分観測による発光信号の増倍が得られることを確認した。さらに、発光信号の増大を図る目的で、レーザー照射時にマイクロ波を重畳するマイクロ波LIBS法を導入し、大気中においても、約10倍程度の発光量の増加も確かめた。冷却水等に溶存する元素分析については、溶液から液体薄膜を形成し、レーザーを照射することで原子発光を得た。Zr硝酸塩水溶液に適用した結果、ppmオーダーの検出下限が得られることが示された。

Expansion dynamics of laser-produced plasma in long-pulse fiber-optic LIBS of metal target in air

松本 歩; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

Fiber-optic LIBS is expected to be used for the internal survey of damaged reactors in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. Recently, we have demonstrated that the molecular emission from metal target in air is remarkably enhanced by a long-pulse laser. In this work, we investigated the oxidation process of ablated species with fast imaging of the plasma emission. In the case of normal pulse, the bright spot of emission region was close to the target surface and the plasma rapidly expanded to the horizontal direction. In the case of long pulse, the bright spot was apart from the target surface and the expansion speed was slower. This can allow the ambient air to flow into the plasma that facilitates the molecular formation. Such a condition is achieved by the gradual rise of long pulse.