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報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での凝縮器を想定した事故対処策のリスク低減効果に係る実機解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-013, 20 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-013.pdf:2.35MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。そのための事故対処策の一つとして貯槽から発生する混合蒸気を積極的に凝縮する凝縮器の設置案が示されている。この事故対策では、硝酸蒸気の拡散防止、Ruの除去率の向上などが期待できる。本報では、実規模の仮想的な再処理施設を対象に凝縮器を設けて施設内での蒸気及びRuの移行挙動の模擬を試行した。模擬解析では、MELCORを用いて施設内の熱流動解析を行い、得られた熱流動状態を境界条件として硝酸、窒素酸化物等の化学挙動を解析するSCHERNコードを用いてRuの定量的な移行挙動を模擬した。解析から、凝縮器による蒸気拡散防止及びRuの除去効率の向上効果を定量的に分析するとともに、凝縮器の解析モデル上の課題を明らかにすることができた。

論文

A Theoretical investigation on the intermolecular potential curve between ruthenium tetroxide and NO$$_{rm X}$$ (X = 1, 2)

城戸 健太朗

International Journal of Quantum Chemistry, 121(21), p.e26781_1 - e26781_15, 2021/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.04(Chemistry, Physical)

Ruthenium tetroxide (RuO$$_4$$) is one of chemical species of fission products assumed to be released to the environment during a severe accident of nuclear facilities and a target compound to assess the amount produced, reactivity, mobility and release timing. In this article, the NO$$_{rm X}$$ (X = 1, 2) adduct formation of RuO$$_4$$ has been investigated, based on the potential energy curve (PEC) evaluated by UM06, UTPSSh, CASSCF, and CASPT2 methods. At several stationary points, CCSD and LR-CCSD(T) energies are also computed for a comparison. The PEC shows that there is an activation barrier to form the NO$$_{rm X}$$ adduct and that the process is endothermic in terms of free energy. In the system, the electron transfer occurs from NO$$_{rm X}$$ to RuO$$_4$$ when the bond between the nitrogen and oxo ligand is formed. It has been discussed in detail using active orbitals, weight of electron configurations and spin population obtained by CASSCF.

報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNO$$_{rm x}$$の化学挙動を考慮したRuの移行挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08

JAEA-Research-2021-005.pdf:2.91MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。

報告書

SCHERN-V2: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での化学的挙動解析プログラム解説書

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08

JAEA-Data-Code-2021-008.pdf:3.68MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNO$$_{rm x}$$ガスが発生する。NO$$_{rm x}$$はルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのFP硝酸塩の脱硝に伴い発生するNOxの化学的挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。

論文

ROSA/LSTF test on nitrogen gas behavior during reflux condensation in PWR and RELAP5 code analyses

竹田 武司; 大津 巌

Mechanical Engineering Journal (Internet), 5(4), p.18-00077_1 - 18-00077_14, 2018/08

We conducted an experiment focusing on nitrogen gas behavior during reflux condensation in PWR with ROSA/LSTF. The primary pressure was lower than 1 MPa under constant core power of 0.7% of volumetric-scaled (1/48) PWR nominal power. Steam generator (SG) secondary-side collapsed liquid level was maintained at certain liquid level above SG U-tube height. Nitrogen gas was injected stepwise into each SG inlet plenum at certain constant amount. The primary pressure and degree of subcooling of SG U-tubes were largely dependent on amount of nitrogen gas accumulated in SG U-tubes. Nitrogen gas accumulated from outlet towards inlet of SG U-tubes. Non-uniform flow behavior was observed among SG U-tubes with nitrogen gas ingress. The RELAP5/MOD3.3 code indicated remaining problems in predictions of the primary pressure and degree of subcooling of SG U-tubes depending on number of nitrogen gas injection. We studied further non-uniform flow behavior through sensitivity analyses.

論文

Effect of nitrogen concentration on nano-structure and high-temperature strength of 9Cr-ODS steel

岡 弘; 丹野 敬嗣; 大塚 智史; 矢野 康英; 皆藤 威二

Nuclear Materials and Energy (Internet), 16, p.230 - 237, 2018/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:33.17(Nuclear Science & Technology)

In determining the nitrogen concentration specifications, nano-structure and high-temperature strength of 9Cr-ODS steel have been investigated as a function of the nitrogen content with the aim of obtaining technical knowledge that makes the specification reasonable. The hardness and tensile strength showed degradation with increasing nitrogen content. For a microstructure, the decrement of residual ferrite phase was confirmed. Since the nitrogen is an austenite stabilizer, the increment of nitrogen enhanced an alpha to $$gamma$$ transformation, resulted in the decrease of the residual ferrite phase. It is considered that the reduction of the strength is due to the decrease of the residual ferrite phase.

論文

ROSA/LSTF test on nitrogen gas behavior during reflux cooling in PWR and RELAP5 post-test analysis

竹田 武司; 大津 巌

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 11 Pages, 2017/07

An experiment focusing on nitrogen gas behavior during reflux cooling in a PWR was performed with the LSTF. The test conditions were made such as the constant core power of 0.7% of the volumetric-scaled PWR nominal power and the primary pressure of lower than 1 MPa. The steam generator (SG) secondary-side collapsed liquid level was maintained at a certain liquid level above the SG tube height. Nitrogen gas was injected stepwise into each SG inlet plenum at a certain constant amount. The primary pressure and the SG U-tube fluid temperatures were greatly dependent on the amount of nitrogen gas accumulated in the SG U-tubes. Non-uniform flow behavior was observed among the SG U-tubes with nitrogen gas ingress. The RELAP5/MOD3.3 code indicated remaining problems in the predictions of the primary pressure and the SG U-tube fluid temperatures after nitrogen gas inflow.

報告書

Verification of alternative dew point hygrometer for CV-LRT in MONJU; Short- and long-term verification for capacitance-type dew point hygrometer (Translated document)

市川 正一; 千葉 悠介; 大野 史靖; 羽鳥 雅一; 小林 孝典; 上倉 亮一; 走利 信男*; 犬塚 泰輔*; 北野 寛*; 阿部 恒*

JAEA-Research 2017-001, 40 Pages, 2017/03

JAEA-Research-2017-001.pdf:5.19MB

日本原子力研究開発機構は、高速増殖原型炉もんじゅのプラント工程への影響を低減するため、現在、原子炉格納容器全体漏えい率試験で用いている塩化リチウム式露点検出器の代替品として、静電容量式露点検出器の検証試験を実施した。原子炉格納容器全体漏えい率試験(試験条件: 窒素雰囲気、24時間)における静電容量式露点検出器の測定結果は、既存の塩化リチウム式検出器と比較して有意な差は無かった。また、長期検証試験(試験条件:空気雰囲気、2年間)においては、静電容量式露点検出器は、高精度鏡面式露点検出器との比較の結果、「電気技術規程(原子力編)」の「原子炉格納容器の漏えい試験規定」に基づく使用前検査時に要求される機器精度(精度:$$pm$$2.04$$^{circ}$$C)を長期間にわたり有することを確認した。

論文

ROSA/LSTF tests and RELAP5 posttest analyses for PWR safety system using steam generator secondary-side depressurization against effects of release of nitrogen gas dissolved in accumulator water

竹田 武司; 大貫 晃*; 金森 大輔*; 大津 巌

Science and Technology of Nuclear Installations, 2016, p.7481793_1 - 7481793_15, 2016/00

AA2016-0048.pdf:5.15MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.27(Nuclear Science & Technology)

Two tests related to a new safety system for PWR were performed with ROSA/LSTF. The tests simulated cold leg small-break loss-of-coolant accidents with 2-inch diameter break using an early steam generator (SG) secondary-side depressurization with or without release of nitrogen gas dissolved in accumulator (ACC) water. The pressure difference between the primary and SG secondary sides after the actuation of ACC system was larger in the test with the dissolved gas release than in the test without the dissolved gas release. No core uncovery and heatup took place because of the ACC coolant injection and two-phase natural circulation. The RELAP5 code predicted most of the overall trends of the major thermal-hydraulic responses after adjusting a break discharge coefficient for two-phase discharge flow under the assumption of releasing all the dissolved gas at the vessel upper plenum.

論文

Atom-photon coupling from nitrogen-vacancy centres embedded in tellurite microspheres

Ruan, Y.*; Gibson, B. C.*; Lau, D. W. M.*; Greentree, A. D.*; Ji, H.*; Ebendorff-Heidepriem, H.*; Johnson, B. C.*; 大島 武; Monro, T. M.*

Scientific Reports (Internet), 5, p.11486_1 - 11486_7, 2015/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.28(Multidisciplinary Sciences)

A technique for creating high quality tellurite microspheres with embedded nano-diamonds (NDs) containing nitrogen-vacancy (NV) centers was developed. TZN tellurite glass (TeO$$_{2}$$-ZnO-Na$$_{2}$$O) was fabricated in-house using the melt-quench technique and was formed to be glass fiber with a diameter of 0.16 mm. During this process, NDs with NV centers which were created by electron irradiation at 2 MeV were added into TZN tellurite glass above 690 $$^{circ}$$C. To obtain uniformly dispersed ND solutions, the NDs were processed using strong acid reflux and ultra-sonication before the mixture with TZN tellurite glass. This method can realize very bright fluorescence of the NVs in the NDs at room temperature. It is concluded that this new approach can be applied to a robust way of creating cavities for use in quantum and sensing applications.

論文

Dose responses of irradiated fresh papaya recorded on ESR at different temperature

菊地 正博; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 89, 2015/03

Electron spin resonance spectroscopy (ESR) has been utilized as a detection method of irradiated foods. However, there is a problem on ESR measurement for the water-rich foods. We have examined two techniques to solve the water problem. In two ESR detection methods for fresh fruits, dose response curves of signal intensities were obtained independently. Three responses show the direct proportional relationship, except for main peak signals of freeze-dried powders. In this study, we examined whether $$gamma$$-induced radicals of papaya fleshes are changed after different sample preparations. The right side peak intensity is good agreement with the estimation. $$gamma$$-induced radicals of the side peak are not affected by the sample preparations. This study indicates that the ESR detection methods for fresh fruits are reliable as a quantitative measurement.

論文

Nanodiamond in tellurite glass, 2; Practical nanodiamond-doped fibers

Ruan, Y.*; Ji, H.*; Johnson, B. C.*; 大島 武; Greentree, A. D.*; Gibson, B. C.*; Monro, T. M.*; Ebendorff-Heidepriem, H.*

Optical Materials Express (Internet), 5(1), p.73 - 87, 2015/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:72.75(Materials Science, Multidisciplinary)

Tellurite glass fibers with embedded nanodiamond are attractive materials for quantum photonics applications. Reducing the loss of these fibers in the 600-800 nm wavelength range of nanodiamond fluorescence is essential to exploit the unique properties of nanodiamond in the new hybrid material. We reported the origin of loss in nanodiamond-doped glass and impact of glass fabrication conditions, as part I. In this study, we report the fabrication of nanodiamond-doped tellurite fibers with significantly reduced loss in the visible through further understanding of the impact of glass fabrication conditions on the interaction of the glass melt with the embedded nanodiamond. We fabricated nanodiamond with Nitrogen-Vacancy (NV) centers by 2 MeV electron irradiation at 1$$times$$10$$^{18}$$ /cm$$^{2}$$ and subsequent annealing at 800 $$^{circ}$$C. The nanodiamonds with NV centers were added into molten Tellurite glass. Tellurite fibers containing nanodiamond with concentrations up to 0.7 ppm-weight were fabricated, while reducing the loss by more than an order of magnitude down to 10 dB/m at 600-800 nm.

論文

Interplay between oxidized monovacancy and nitrogen doping in graphene

Hou, Z.*; Shu, D.-J.*; Chai, G.-L.*; 池田 隆司; 寺倉 清之*

Journal of Physical Chemistry C, 118(34), p.19795 - 19805, 2014/08

 被引用回数:10 パーセンタイル:38.87(Chemistry, Physical)

非貴金属触媒やナノ電子デバイス材料として注目されている窒素ドープグラフェンには、多くの場合、窒素量と同程度かそれ以上の酸素が含まれている。我々は、グラフェンの単空孔は複空孔やストーンウェルズ欠陥よりもしばしば観察され、より化学的に活性であることから、酸化単空孔と窒素ドーパントの相互作用を密度汎関数計算により調べた。温度と酸素、水素ガスの分圧の関数として窒素未ドープ酸化単空孔と窒素ドープ酸化単空孔の相図を求めた。また単空孔の酸化と窒素ドープによる電子構造の変化を調べた。我々の計算結果からエーテル基が酸化単空孔での安定構造に共通して存在し、ほとんどの安定構造ではキャリアがドープされないことがわかった。

論文

Extraction separation of Am(III) and Eu(III) with TPEN isomers and decanoic acid

松村 達郎; 竹下 健二*

ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07

TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。

論文

Analytic cross sections for electron impact collisions with nitrogen molecules

多幡 達夫*; 白井 稔三*; 左高 正雄; 久保 博孝

Atomic Data and Nuclear Data Tables, 92(3), p.375 - 406, 2006/05

 被引用回数:63 パーセンタイル:94.56(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

窒素分子と窒素分子1価イオンの電子衝突断面積は、低温プラズマの研究分野では重要とされている。例えば、核融合研究では、窒素ガスをダイバータプラズマに入射し放射冷却を増大することにより低温ダイバータプラズマを生成しダイバータ板の熱負荷を低減する実験が行われているが、この低温ダイバータプラズマをモデル化及び診断するためには窒素分子と窒素分子1価イオンの電子衝突断面積が必要である。ここでは、2003年までに実験的に測定された窒素分子と窒素分子1価イオンの電子衝突断面積を収集した。対象にした衝突過程は、弾性散乱,運動量移動,回転励起,振動励起,電子励起,電離,解離,発光の74過程である。収集した断面積は、図にまとめ、評価し、推奨値として解析的表式を当てはめた。解析的表式としては、Green and McNealの経験式を変形したものを用いた。

論文

Evolved gases from organic materials used in the superconducting magnets irradiated by gamma rays at liquid nitrogen temperature

出崎 亮; 森下 憲雄; 伊藤 久義; 神谷 富裕; 中本 建志*; 木村 誠宏*; 槙田 康博*; 荻津 透*; 大畠 洋克*; 山本 明*

AIP Conference Proceedings 824, p.330 - 334, 2006/03

ポリイミドやガラス繊維強化プラスティック(GFRP)は大強度陽子加速器施設(J-PARC)のニュートリノビームラインにおける超伝導磁石の電気絶縁材や構造材として使用される。これらの有機材料は4Kの極低温、かつ30kGy/yearの高放射線場において電気的・機械的特性を維持しなければならないため、その耐放射線性を評価することが不可欠である。本研究では、これらの有機材料の耐放射線性評価の一環として、液体窒素温度での$$gamma$$線照射によって有機材料から発生するガスを分析した。その結果、発生ガスの主成分は水素であり、ニュートリノビームラインの超伝導磁石システム全体における水素発生量は0.37mol/yearであることを明らかにした。このことから、有機材料から発生するガスが超伝導磁石の冷媒である超臨界ヘリウムの精製機に及ぼす影響はほとんど無視できるとの結論を得た。

論文

Desorption of cluster ions from frozen gases following high-density electronic excitation

馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖

Surface Science, 593(1-3), p.324 - 330, 2005/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:31.29(Chemistry, Physical)

極低温(9K)で凝縮した固体窒素表面を、低エネルギーHeイオン照射により高密度励起したときのイオン脱離機構について検討した。3keV Heイオン照射では、n=30までのクラスターイオン(N$$_{n}$$$$^{+}$$)の脱離が観測された。脱離強度はn=4までが大きく、n$$geq$$5では急激に減少した。またn$$geq$$5のクラスターイオンでは、偶数個のクラスターが隣接する奇数個のクラスターより常に大きかった。これらのクラスターイオンの分布は、気相における窒素クラスターイオンの安定性と一致した。また、比較のため測定した固体酸素,固体メタン,固体アルゴンからのイオン脱離強度も、それぞれの気体の気相での安定性と類似の傾向を示した。クラスターイオン分布の照射エネルギー依存性と、イオン照射部の時間に依存した温度分布の計算結果から、クラスターイオンの脱離は、イオン照射部分の局所的,瞬間的加熱による気化現象で説明できることを明らかにした。

報告書

照射黒鉛中の炭素14の分離,1; Pechiney Q1及びIG-110黒鉛の空気酸化特性と細孔構造の変化(共同研究)

藤井 貴美夫

JAERI-Tech 2005-048, 108 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-048.pdf:25.05MB

天然ウランを燃料とする黒鉛減速炭酸ガス冷却型の日本原子力発電(株)東海発電所は、1998年3月31日に停止した。現在、同社において廃止措置に向けて検討が行われている。東海発電所や原研の高温工学試験研究炉の炉内には多くの黒鉛材料が使用されている。使用済み黒鉛を放射性廃棄物として考える場合、半減期が極めて長い炭素14($$^{14}$$C)が含まれるため廃棄処理・処分する際に問題となることが予想される。$$^{14}$$C濃度の問題を解決する一つの研究として、平成11年度から原研-原電共同研究で基礎データを取得した。$$^{14}$$C低減化方法の最適条件を選定するには、対象黒鉛材料の酸化反応と細孔構造に関する基礎データが必要である。ここでは、東海発電所に使用されているペシネQuality1黒鉛及びHTTRで使用されているIG-110黒鉛について、450$$^{circ}$$C$$sim$$800$$^{circ}$$Cの温度範囲における空気酸化特性及び反応の進行に伴う、表面積と細孔分布の変化を調べた。

論文

N$$^{+}$$ビーム照射で形成したSi酸窒化膜における窒素化学結合状態の放射光X線光電子分光測定

鉢上 隼介; 寺岡 有殿

真空, 48(5), p.343 - 345, 2005/05

極薄シリコン酸化膜付きのシリコン単結晶基板に窒素イオンビームを照射してシリコン酸窒化膜を形成した。窒素イオンビームは質量選別されたN$$^{+}$$ビームである。運動エネルギーは約3keVである。照射量は6.3$$times$$10$$^{14}$$ions/cm$$^{2}$$である。これはSi(001)表面の原子密度にほぼ等しい。打ち込まれた窒素原子の化学結合状態を放射光を用いた光電子分光によって観察した。低密度の窒素イオン照射量であっても窒素の1s光電子スペクトルを四つの成分に分離することができた。N-1s光電子スペクトル形状の酸化膜厚依存性から各成分ピークの化学結合状態を推定した。

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